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納米前沿頂刊日報20190305
納米人 納米人 2019-03-04

1. 康奈爾大學Nature Mater.:少層WTe2中的非線性異常霍爾效應(yīng)

霍爾效應(yīng)僅發(fā)生在具有時間反轉(zhuǎn)對稱性破壞的系統(tǒng)中,例如普通霍爾效應(yīng)中的外部磁場下的材料和異常霍爾效應(yīng)(AHE)中的磁性材料。康奈爾大學的研究團隊展示了在零磁場下非磁性材料中的非線性AHE,其中霍爾電壓取決于在縱向上的電流,并在少層Td-WTe2中觀察到這種效應(yīng)。Td-WTe2是一個二維半金屬,具有破壞的反轉(zhuǎn)對稱性,在晶面上只有一條鏡像線。研究表明,當偏置電流垂直(平行)到鏡像線時,霍爾電壓最大化(消失)。觀察到的效應(yīng)可以理解為由偏置電流引起的AHE,其產(chǎn)生面外磁化。霍爾電導(dǎo)率的溫度依賴性進一步表明,內(nèi)在的Berry曲率偶極子和外在的自旋相關(guān)散射都有助于觀察到的非線性AHE。

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Kang K, Li T, Sohn E, et al. Nonlinear anomalous Hall effect in few-layer WTe2. Nature Materials, 2019.

DOI: 10.1038/s41563-019-0294-7

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0294-7

 

2. Nat. Rev. Phys.詳述拓撲核心概念:聲學系統(tǒng)&機械系統(tǒng)中的拓撲相

將源于光學的幾何(Berry)相位和凝聚態(tài)物理學中早已建立的拓撲學概念相結(jié)合后,經(jīng)典波動物理學的研究重新引發(fā)關(guān)注。最近,聲波,以及各類機械系統(tǒng)成為例證拓撲相的普遍性與多樣性的絕佳平臺。在這篇綜述中,香港浸會大學Guancong Ma,武漢大學Meng Xiao以及香港科技大學C. T. Chan(共同通訊作者)介紹了與聲學&機械系統(tǒng)中已經(jīng)實現(xiàn)的各類拓撲現(xiàn)象有關(guān)的核心物理概念:狄拉克點,量子霍爾/量子自旋霍爾/谷霍爾效應(yīng),F(xiàn)loquet拓撲相,3D無間隙態(tài)以及外爾晶體。

 

核心內(nèi)容:

1. 聲學系統(tǒng)&機械系統(tǒng)是研究一大類較早出現(xiàn)于凝聚態(tài)物理中的拓撲相的通用平臺。

2. 可觀測到的拓撲現(xiàn)象包括量子霍爾效應(yīng)/量子自旋霍爾效應(yīng)/谷霍爾效應(yīng)/ Floquet拓撲相/無間隙態(tài)/外爾系統(tǒng)的(類)狄拉克點。

3. 由于經(jīng)典聲學系統(tǒng)與凝聚態(tài)系統(tǒng)存在差異(例如,前者缺乏Kramers簡并),實現(xiàn)拓撲相需要新方法。

4. 聲子晶體中對稱性破缺方案對于實現(xiàn)拓撲相十分關(guān)鍵,該綜述對其后續(xù)影響和局限性進行了討論。

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圖1. 狄拉克錐色散

 

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圖2. 狄拉克點和類狄拉克點

 

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圖3. 聲學外爾半金屬

Ma G, Xiao M, Chan C T, et al. Topological phases in acoustic and mechanical systems. Nature Reviews Physics, 2019.

DOI: 10.1038/s42254-019-0030-x

https://www.nature.com/articles/s42254-019-0030-x#article-info

 

3. 大牛Chad A. Mirkin最新Nat. Rev. Mater.:DNA用于晶體工程

此篇綜述中,美國西北大學化學系教授Chad A. Mirkin等人回顧了過去20年中對晶體工程進行基因編碼的相關(guān)研究。與用于生物過程的基因編碼不同,這種編碼是指:采用人工合成的DNA,對納米顆粒、微米顆粒組裝成1D/2D/3D晶態(tài)結(jié)構(gòu)的過程進行程控。值得注意的是,這種方法對產(chǎn)物結(jié)構(gòu)的幾乎所有指標都能系統(tǒng)地控制。在此概念框架下,作者總結(jié)了結(jié)構(gòu)與功能調(diào)控方面的進展,盡可能展現(xiàn)了最前沿的相關(guān)研究工作,并預(yù)測了未來發(fā)展方向。

 

相關(guān)的研究進展主要包括:1. 晶格對稱性可程控+晶體習性明確的奇異結(jié)構(gòu);2.利用核酸的內(nèi)在特性來按需操縱結(jié)構(gòu)的響應(yīng)材料;3. 從表面外延生長的納米粒超晶格;4. 對光-物質(zhì)相互作用提供深入認知的膠體晶體。展望未來,作者認為,雖然DNA用于晶體工程在結(jié)構(gòu)控制方面具有非凡優(yōu)越性,但其在制備性質(zhì)超越天然晶體材料/傳統(tǒng)策略所制備材料的功能材料方面仍存在挑戰(zhàn)。

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圖1. [顆粒@DNA配體]基元形成晶體的過程。

 

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圖2. 模板法控制基元在表面的布置,形成復(fù)雜結(jié)構(gòu)。

Laramy C R, O′Brien M N & Mirkin C A. Crystal engineering with DNA. Nature Reviews Materials, 2019.

DOI: 10.1038/s41578-019-0087-2

https://www.nature.com/articles/s41578-019-0087-2#article-info

 

4. 新加坡國立&清華大學Nature Electron.:水母給的靈感!用于水生環(huán)境的自我修復(fù)電子皮膚

像水母這樣的凝膠狀水下無脊椎動物具有透明,可拉伸,敏感和自我修復(fù)的器官,使生物能夠在水生環(huán)境中航行,偽裝并且確實存活。模仿這種功能的人造皮膚可用于開發(fā)諸如水上軟機器人和防水人機界面之類的應(yīng)用。新加坡國立大學聯(lián)合清華大學研究團隊報告了一種生物啟發(fā)的皮膚狀材料,透明,導(dǎo)電,可以在干燥和潮濕的條件下自動愈合。

 

該材料由碳氟彈性體和富含氟的離子液體組成,具有可調(diào)節(jié)至10-3 S cm-1的離子電導(dǎo)率,并可承受高達2,000%的應(yīng)變力。由于離子偶極相互作用,該材料在潮濕,酸性和堿性環(huán)境中具有快速且可重復(fù)的機電自愈合能力。為了說明該方法的潛在應(yīng)用,研究采用電子皮膚來創(chuàng)建觸摸,壓力和應(yīng)變傳感器。同時,該材料還可以印刷成柔軟且柔韌的離子電路板。

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Cao Y, Tan Y J, Li S, et al. Self-healing electronic skins for aquatic environments. Nature Electronics, 2019.

DOI: 10.1038/s41928-019-0206-5

https://www.nature.com/articles/s41928-019-0206-5

 

5. 加州大學圣地亞哥分校Nature Biotech.綜述:用于醫(yī)療監(jiān)控的可穿戴生物傳感器

加利福尼亞大學Joseph Wang教授團隊對可穿戴生物傳感器在醫(yī)學監(jiān)控中的應(yīng)用研究進行了綜述。可穿戴生物傳感器因其可以通過動態(tài)地、非侵入性測量的方式來對生物液體中的生化標志物(如汗液、眼淚、唾液和組織間液)提供連續(xù)、實時的監(jiān)測而受到廣泛關(guān)注。最近的研究發(fā)展主要集中在對電化學和光學生物傳感器的開發(fā)并將其應(yīng)用于對生物標志物(包括代謝物、細菌和激素)的非侵入性監(jiān)測的方面。通過將多路生物傳感、微流體采樣和傳輸系統(tǒng)相結(jié)合,實現(xiàn)了可穿戴設(shè)備的集成和小型化,并通過與柔性材料相結(jié)合,提高了其耐磨性和操作的便利性。

 

雖然可穿戴生物傳感器有非常好的應(yīng)用前景,但是作者認為要進一步提高其可靠性,還需要更好地理解血液中分析物濃度與非侵入性生物液體之間的相關(guān)性;需要建立一套更廣泛的體內(nèi)生物親和力測定方法和更多的傳感策略,使更多的生物標志物可被用于監(jiān)測;需要對可穿戴生物傳感器性能進行大規(guī)模的驗證研究,以支持臨床的使用。

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Kim J, Campbell A S, et al. Wearable biosensors for healthcare monitoring.

Nature Biotechnology, 2019.

DOI: 10.1038/s41587-019-0045-y

https://www.nature.com/articles/s41587-019-0045-y

 

6. 西班牙IDIBAPS研究所Nature Biotech.綜述:針對自身免疫的抗原特異性治療方法

西班牙IDIBAPS研究所的Pau Serra教授和Pere Santamaria教授合作對針對自身免疫的抗原特異性治療方法研究進行了綜述。免疫系統(tǒng)在健康方面的主要功能是保護宿主免受微生物和寄生蟲的感染。在過去的20年內(nèi),已經(jīng)有一系列治療慢性炎癥的新療法被成功地應(yīng)用于臨床,但是如何讓基于抗原的方法在不損害正常免疫的情況下選擇性地抑制自身免疫性炎癥仍然是當前難以實現(xiàn)的一個美好愿景。

 

而使用多肽或全抗原的早期自身抗原特異性方法已經(jīng)發(fā)展成為一種較好的策略,它是優(yōu)先地將這些分子間接地通過抗原呈遞細胞或直接通過主要組織相容性復(fù)合物分子遞送給T淋巴細胞以促進和改善克隆缺失及免疫調(diào)節(jié)的方式。除此之外,作者也同樣強調(diào)了研究者對于目前許多策略的疾病特異性、機制基礎(chǔ)、可發(fā)展性和臨床轉(zhuǎn)化潛力還不夠清楚,這也是未來研究的重點方向。

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Serra P, Santamaria P, et al. Antigen-specific therapeutic approaches for autoimmunity. Nature Biotechnology, 2019.

DOI: 10.1038/s41587-019-0015-4

https://www.nature.com/articles/s41587-019-0015-4

 

7. 喬增瑩&王浩JACS:自催化轉(zhuǎn)化形態(tài)平臺用于提高藥物的腫瘤積累

如何實現(xiàn)將納米藥物準確高效地遞送至病灶仍然是目前一個關(guān)鍵的挑戰(zhàn)。國家納米科學中心王浩研究員和喬增瑩副研究員合作提出了一種通過動力學控制的自催化形態(tài)轉(zhuǎn)化平臺來改善藥物在腫瘤的特異性積累。研究發(fā)現(xiàn),前藥會從納米顆粒的形態(tài)原位重組形成β-sheet纖維結(jié)構(gòu),而這種轉(zhuǎn)化是基于成核生長的動力學過程。而通過多次給藥的過程即可實現(xiàn)跳過緩慢的成核過程來實現(xiàn)自催化形貌轉(zhuǎn)化,進而瞬間構(gòu)建大體積納米組裝體,并誘導(dǎo)前藥的累積效應(yīng)。隨后,這種纖維結(jié)構(gòu)的前藥“倉庫”會在腫瘤部位持續(xù)釋藥,有效抑制腫瘤生長。這種體內(nèi)自催化形態(tài)轉(zhuǎn)化策略通過引入化學動力學為靶向遞送藥物策略提供了新的方法,在疾病治療中也具有出巨大的應(yīng)用價值。

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Cheng D B, Wang D, et al. Autocatalytic Morphology Transformation Platform for Targeted Drug Accumulation. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13512

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13512

 

8. 曹安民JACS:鋰離子電池高能陰極材料穩(wěn)定化的表面相控制

用于鋰離子電池的高能電極材料的開發(fā)受到其固有的不穩(wěn)定性的挑戰(zhàn),隨著能量密度的不斷攀升,這種不穩(wěn)定性變得更加嚴重,因此引起對電池安全性和可靠性的日益關(guān)注。曹安民團隊以LiNi0.5Mn1.5O4的高壓陰極為例,展示了一種通過在其顆粒表面上進行系統(tǒng)相位調(diào)制來穩(wěn)定該陰極的方案。能夠?qū)⒓饩砻孓D(zhuǎn)移到由兩個功能相組成的30 nm殼中,所述功能相包括巖鹽鹽層和分層鹽層。前者對表面穩(wěn)定是電化學惰性的,而后者被指定為提供必要的電化學活性。精確的合成控制使我們能夠調(diào)整這兩個階段的比例,并在不犧牲其容量的情況下實現(xiàn)改進的穩(wěn)定性與結(jié)構(gòu)退化之間的最佳平衡。該研究強調(diào)了良好定制的表面相性質(zhì)對于高能鋰離子電池的陰極穩(wěn)定化的至關(guān)重要性。

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Piao J-Y, et al. Phase Control on Surface for the Stabilization of High Energy Cathode Materials of Lithium Ion Batteries.  Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13438.

https://doi.org/10.1021/jacs.8b13438

 

9. JACS:研究新進展!2D RP鈣鈦礦系列的單軸擴展提高環(huán)境穩(wěn)定性

2D Ruddlesden-PopperR-P)鈣鈦礦獨特的混合特性使其不僅具有可調(diào)的電子特性,而且其器件比3D鈣鈦礦具有更高的性能,更好的環(huán)境穩(wěn)定性。然而,2D材料固有的熱、光、空氣中的穩(wěn)定性以及無機層數(shù)和有機間隔分子長度是如何影響其穩(wěn)定性的相關(guān)研究基本處于空白。

 

近日,為了更深入了解其穩(wěn)定性,美國西北大學Mercouri G. Kanatzidis等人通過利用戊胺(PA)2(MA)n-1PbnI3n + 1(n = 1-5,PA = CH3(CH2)4NH3+,C5)和己胺(HA)2(MA)n-1PbnI3n + 1(n = 1-4,HA = CH3(CH2)5NH3 +,C6)作為無機板層之間的有機間隔分子,創(chuàng)造了兩個新的層狀材料系列,n值最多分別為 54。增加有機間隔分子的長度不會影響它們的光學性質(zhì),但對薄膜空氣中的穩(wěn)定性、熱穩(wěn)、光穩(wěn)定性有著顯著的影響。研究還發(fā)現(xiàn),這兩種新型的2D RP鈣鈦礦擁有優(yōu)異的穩(wěn)定性,并且它們?nèi)彳浐透粡椥缘男再|(zhì)可以與當前市售的聚合物(例如PMMA)相比較,使得它們適合制造柔性和可穿戴的電子器件。

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Spanopoulos I, et al. Uniaxial Expansion of the 2D Ruddlesden-Popper Perovskite Family for Improved Environmental Stability.  Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b01327

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.9b01327

 

10. 波鴻大學JACS:SnOx/AgOx催化劑高效CO2RR

電化學CO2還原轉(zhuǎn)化成有用的化學品和燃料是近年來的研究熱點。有研究表明,氧等離子體處理Ag可以減小CO2RR制CO的過電位,但是隨著時間的增加HER也增強。近日,德國波鴻大學Beatriz Roldan Cuenya教授團隊采用電沉積法在氧等離子體處理的Ag表明沉積Sn,大大提高了催化劑的穩(wěn)定性和C1產(chǎn)物選擇性。實驗表明,合成的SnOx/AgOx催化劑C1產(chǎn)物選擇性達95%(-0.8 V vs RHE),且大大抑制了HER(20 h后HER仍小于5%)。SEM、EDX、準原位XPS和XANES研究發(fā)現(xiàn),合成的SnOx/AgOx催化劑具有含有Snδ+/Sn物種的高度粗糙的表面是CO2RR高活性高選擇性的原因。

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Choi Y-W, Cuenya B R, et al. Enhanced stability and CO/Formate selectivity of plasma-treated SnOx/AgOx catalysts during CO2 electroreduction. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b12766

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b12766

 

11. 理化所張鐵瑞Angew.:太陽能燃料:光驅(qū)C1化學的最新進展

基于合成氣(CO + H2),甲烷,二氧化碳和甲醇的活化/轉(zhuǎn)化的催化C1化學為取代化石能源以及烴類燃料的可持續(xù)發(fā)展提供了巨大的潛力。相比C1轉(zhuǎn)化的傳統(tǒng)熱催化方法(高溫和高壓),太陽能驅(qū)動的C1催化劑為燃料和其他化學品的制造提供了更環(huán)保,更可持續(xù)的途徑,盡管目前轉(zhuǎn)換效率太低,無法證明行業(yè)投資的合理性。中科院理化技術(shù)研究所的張鐵瑞團隊重點介紹了光驅(qū)動C1化學的最新進展和里程碑,其中包括太陽能費托合成、水煤氣變換反應(yīng)、CO2加氫、甲烷和甲醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)。特別強調(diào)了催化劑的合理設(shè)計,結(jié)構(gòu)-反應(yīng)性關(guān)系以及反應(yīng)機理。還討論了擴大太陽能驅(qū)動的C1過程的策略。

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Chen G, Waterhouse G I N, Shi R, et al. Solar‐to‐Fuels: Recent Advances in Light‐driven C1 Chemistry. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201814313

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201814313

 

12. 武漢大學張先正AM:細菌工程生物反應(yīng)器用于腫瘤治療

目前,以細菌為基礎(chǔ)的合成生物學在腫瘤治療中得到了廣泛的應(yīng)用,并取得了良好的效果。武漢大學張先正教授團隊設(shè)計了一種NDH-2酶(呼吸鏈酶II)過表達(Ec-pE)的工程細菌MG1655,該酶可定植于腫瘤區(qū)域并在局部產(chǎn)生H2O2。隨后,實驗將磁性Fe3O4納米顆粒與細菌共價連接并作為類芬頓反應(yīng)的催化劑,將H2O2轉(zhuǎn)化為有毒的羥基自由基(?OH)用于腫瘤治療。結(jié)構(gòu)證明,構(gòu)建的生物反應(yīng)器與工程細菌可持續(xù)產(chǎn)生H2O2用于進行類芬頓反應(yīng),而生成的有毒?OH可以有效誘導(dǎo)腫瘤細胞凋亡。因此,該生物反應(yīng)器可以實現(xiàn)有效的腫瘤定植,并在不額外提供H2O2的情況下實現(xiàn)自給自足的治療性類芬頓反應(yīng)。

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Fan J X, Peng M Y, et al. Engineered Bacterial Bioreactor for Tumor Therapy via Fenton-Like Reaction with Localized H2O2 Generation. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201808278

https://doi.org/10.1002/adma.201808278

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