第一作者：Xiaoyan Zhong
通訊作者：Xiaoyan Zhong、Huolin Xin
通訊單位：清華大學、加州大學歐文分校
研究亮點：
1. 利用晶體缺陷觀察到了電子渦旋束。
2. 結合模擬以及先進的4D層疊衍射成像技術，分析了缺陷對于衍射束的影響。
電子束與晶體缺陷
我們在高中物理實驗中都接觸過光柵這個重要的光學器件，廣義上來說，光柵是可以使入射波的振幅或相位受到周期性空間調制的元件。從這個角度來說，我們經常在高分辨TEM下觀察的晶體就屬于光柵的一種。由于晶體材料中往往存在大量的拓撲缺陷，電子束通過這些缺陷時會產生各種奇特的性質。
成果簡介
最近，來自清華大學國家電子顯微中心Xiaoyan Zhong以及加州大學Irvine分校的Huolin Xin等研究人員，利用晶體缺陷觀察到了電子渦旋束，并且結合模擬以及先進的4D層疊衍射成像技術，分析了缺陷對于衍射束的影響。
圖1. NiO晶體中的拓撲缺陷導致的電子渦旋束
要點1：缺陷處觀察到電子渦旋束
研究人員在SrTiO3表面外延生長得到了NiO，較大的晶格失配引入了豐富的位錯。圖1為[001]取向的刃位錯（edgedislocation），其中一列NiO原子面插入到NiO晶格中。高分辨STEM清楚的顯示了刃位錯處的原子排布。作者利用傅里葉空間計算得到了衍射相位信息，發現刃位錯多出來的原子面產生了2π的相位變化，從而出現了電子渦旋束，而衍射束的投影則表現出了典型的“甜甜圈”形狀。
要點2：模擬+4D Ptychography分析缺陷對于衍射束的影響
為了進一步說明相位變化的原因，研究人員利用4維電鏡技術采集了不同位置的納米束電子衍射圖像，并且結合量子力學模擬，得到了位錯附近衍射束振幅和相位變化規律（圖2）。實驗與理論模擬都證實，衍射盤中出現了規律變化的空心陰影（“日蝕”現象），這說明位錯是導致渦旋產生的原因。
圖2. 不同位置的衍射變化及理論模擬結果
作者利用層疊衍射成像（Ptychography）技術，對電子束出射波的振幅，相位等信息進行重構。如圖所示，當束斑位于位錯中心時，額外的NiO原子層以及束斑的位置可以被清楚地區分出來。同時，對衍射盤的重構也顯示了，沿著位錯方向相位和振幅逐漸發生變化，有力的證明了電子渦旋中相位的準確變化規律。值得注意的是，通過4-D Ptychography技術，作者實現了超分辨率的重構圖像，Y型位錯的有效光柵周期大約為2 Angstrom，而nanobeam的束斑則將近2 nm，這種束斑下，常規的STEM成像無法得到晶格信息，而通過先進的Ptychography重構技術，作者得到了清晰的晶格圖像。
圖3. 利用層疊衍射重構的圖像以及相位信息
圖4. 具有一定角度的雙層MoS2
小結
1. 關于Ptychography技術
確切來說，Ptychography技術早在1969年就被提出，在材料中，由于干涉效應，衍射盤重疊產生的強度強弱變化包含了材料結構的相位信息，因此，可以利用數學方法從衍射圖反解出實空間的結構。這種方法就是作者最近的研究所采用方法的起源，稱為ptychography，這個英文詞來源于希臘文“折疊”。層疊衍射成像技術的最大優勢在于，理想情況下，不需要使用用于成像的電磁透鏡，因此也稱為無透鏡成像技術。來自康奈爾大學的David Muller課題組一直致力于開發更高分辨率的電鏡技術，在2018年，通過層疊衍射重構技術，成功的實現了80 kV下0.04 nm的分辨率世界紀錄。
2. 關于本文研究
作者第一次通過拓撲位錯得到了電子渦旋束，這對于研究材料磁學性質有非常重要的意義。盡管通過FIB或著EBL也可以得到Y型光柵但是其尺寸都在nm級，這大大限制了磁圓二色譜（XMCD）的收集角，從而導致了較差的信噪比。而這種拓撲位錯則可以作為一種天然的電子束分離器，收集角有了兩個數量級的提升，這為單原子尺度研究磁學性質提供了可能性。
作者簡介：
忻獲麟 教授，本科畢業于北京大學，博士就讀于康奈爾大學，后在美國勞倫斯伯克利實驗室進行博士后研究。2013年到2018年間，他在布魯克海文實驗室建立了三維原位表征課題組。2018年夏，轉職于美國加州大學尓灣分校物理系并建立了以深度學習為基礎的人工智能電鏡研究組DeepEM Lab。
忻獲麟教授是電子顯微學領域國際上的知名專家，是電鏡行業頂級年會Microscopyand Microanalysis 2020的大會主席以及2019年的大會副主席，是布魯克海文國家實驗室的功能納米材料中心和勞倫斯伯克利國家實驗室提案審查委員會成員，是微束分析學會、美國顯微學會、美國納米學會和Sigma Xi學會的會員，是Nat. Mats, Nat. Energy, Nat. Nanotechnology, Nat. Commun., Science Advances, Joule, Nano Lett., AM 等眾多期刊的審稿人。他從事人工智能電鏡和深度學習、原子級掃描透射電鏡以及能譜相關的理論和技術、高能電子隧道理論以及三維重構理論等方向的研究。除了理論和方法學的研究，他應用三維電子斷層掃描術對鋰電池、軟硬物質界面、金屬催化劑等多方面進行了深入的研究。
其課題組發表文章超過150篇，其中在Science，Nat. Mater., Nat. Nanotechnol., Nat. Energy, Nature Commun.這幾個頂級期刊上發表文章22篇，（其中七篇作為通訊發表）。他在表征和清潔能源方面的研究受到政府和大型企業的關注，2018年一年他作為項目帶頭人(Lead PI)得到能源部和企業界超過兩百萬美元的資助用于其課題組在綠色儲能和熱催化材料方向的研究。他的課題組(DeepEMLab.com)歡迎致力于研究和拓展電子顯微學以及儲能、催化、納米制備、規模生產方向的學生學者加入和訪問。
歡迎大家關注DeepEM Lab
參考資料：
1.Zhong X, Lin J, Kao S S, et al. Atomistic Defect Makes a Phase Plate for the Generation and High-Angular Splitting of Electron Vortex Beams ACS Nano, 2019.
DOI:10.1021/acsnano.8b07437
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021%2Facsnano.8b07437
2.Jiang Y, Chen Z, Han Y, et al. Electron ptychography of 2D materials to deepsub-?ngstr?m resolution. Nature, 2018.
DOI:10.1038/s41586-018-0298-5
https://www.nature.com/articles/s41586-018-0298-5
