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1.A. K. Geim等人Nature Phys.：3維石墨中的2.5維量子霍爾效應(yīng)

量子霍爾效應(yīng)（QHE）源于磁場(chǎng)作用下二維電子系統(tǒng)中形成的分立朗道能級(jí)。一般認(rèn)為，第三維度將朗道能級(jí)擴(kuò)展從而形成了重疊帶，破壞了量子化，因此QHE不會(huì)發(fā)生在三維空間。然而，英國(guó)曼徹斯特大學(xué)國(guó)家石墨烯研究院的A. K. Geim（石墨烯發(fā)現(xiàn)者之一）、Vladimir Fal′ko、ArtemMishchenko通過(guò)團(tuán)隊(duì)合作，發(fā)現(xiàn)傳統(tǒng)上被認(rèn)為是體相半金屬的數(shù)百原子層厚度的石墨晶體存在QHE。

作者將這種現(xiàn)象歸因于在強(qiáng)磁場(chǎng)作用下電子動(dòng)力學(xué)的降維，如此一來(lái)，電子譜只在場(chǎng)方向上保持連續(xù)，且只有靠后的兩個(gè)準(zhǔn)一維朗道能帶穿過(guò)了費(fèi)米能級(jí)。在這種情況下，足夠薄的石墨膜中形成駐波，進(jìn)而形成分立電子譜，允許QHE發(fā)生。作者同時(shí)發(fā)現(xiàn)，雖然石墨的厚度已達(dá)幾百個(gè)原子層，但奇數(shù)層數(shù)和偶數(shù)層數(shù)的石墨存在差異：相比厚度接近的偶數(shù)層數(shù)石墨，奇數(shù)層數(shù)石墨的QHE能隙較小。作者認(rèn)為這是由于前者保持了雙層石墨烯的反演對(duì)稱性。此外，研究也觀測(cè)到了電子-電子相互作用的信號(hào)，包括低于0.5 K下的分?jǐn)?shù)QHE。

圖1. 3D石墨中的量子霍爾效應(yīng)

 圖2. 2.5D量子霍爾效應(yīng)的依賴因素：厚度和層數(shù)奇偶性

Yin J, Slizovskiy S, CaoY, et al. Dimensional reduction, quantum Hall effect and layer parity ingraphite films. Nature Physics, 2019.

DOI:10.1038/s41567-019-0427-6

https://www.nature.com/articles/s41567-019-0427-6#article-info

2.斯坦福大學(xué)朱棣文Nature Nanotech.：納米級(jí)蛋白質(zhì)成像探針

電子顯微鏡在幫助我們理解復(fù)雜的生物體系上面有著舉足輕重的作用。雖然我們可以獲取細(xì)胞的相關(guān)形貌信息，但是沒(méi)有辦法獲取細(xì)胞內(nèi)各類蛋白質(zhì)的相對(duì)位置信息。有鑒于此，斯坦福大學(xué)的Steven Chu教授等成功合成了鑭摻雜的小納米粒子，并測(cè)量了在給定的電子激發(fā)通量下單個(gè)納米粒子的光子絕對(duì)發(fā)射率。他們進(jìn)一步優(yōu)化了納米粒子的合成條件和電子成像的環(huán)境，可以在亞20納米級(jí)使細(xì)胞環(huán)境中單個(gè)生物分子的高信噪比成像成為可能。后續(xù)研究表明，這些納米標(biāo)簽可以顯示出九種不同顏色的窄光譜，因此在多色電子顯微鏡下進(jìn)行生物分子成像也是可能的。

Maxim B. Prigozhin, PeterC. Maurer, Steven Chu*, et al. Bright sub-20-nm cathodoluminescent nanoprobes for electronmicroscopy. Nature Nanotechnology, 2019.

DOI: 10.1038/s41565-019-0395-0

https://www.nature.com/articles/s41565-019-0395-0

3.Nature Energy：電致變色窗新進(jìn)展：可逆金屬電鍍+離子嵌入的雜化“動(dòng)態(tài)”窗

電控的“動(dòng)態(tài)”窗戶一方面可通過(guò)照明/供熱/制冷的節(jié)能提高建筑物、汽車的能效，另一方面在不阻礙視線的情況下降低了眩光。在“動(dòng)態(tài)”窗戶的研究領(lǐng)域，電致變色材料（顏色隨電壓而變）受到了廣泛探索，但離大規(guī)模商業(yè)化尚有差距，這背后的限制因素包括顏色，成本，變色速度以及耐久性。

有鑒于此，美國(guó)內(nèi)達(dá)華大學(xué)Christopher J. Barile團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一類將可逆金屬電沉積與離子嵌入化學(xué)相結(jié)合的雜化“動(dòng)態(tài)”窗戶。其工作原理為：工作電極發(fā)生可逆的Bi和Cu電鍍，氧化鎳對(duì)電極發(fā)生可逆的Li⁺嵌入。在1 min內(nèi)，100 cm²大小的窗戶在75%透光率的透明態(tài)和10%透光率的中性色調(diào)黑色之間實(shí)現(xiàn)了均勻轉(zhuǎn)換，相比之前報(bào)道的金屬基體系有著極大的性能提升。同時(shí)，這種雜化“動(dòng)態(tài)”窗戶在循環(huán)4000圈之后無(wú)明顯惡化，并可與柔性基底良好匹配。最后，作者對(duì)其規(guī)模化應(yīng)用作出了分析。

圖1. 金屬基“動(dòng)態(tài)”窗戶的結(jié)構(gòu)

圖2. 100cm²大小的雜化“動(dòng)態(tài)”窗戶

Islam S M, Hernandez T S,McGehee M D, et al. Hybrid dynamic windows using reversible metal electrodeposition and ion insertion. Nature Energy, 2019.

DOI:10.1038/s41560-019-0332-3

https://www.nature.com/articles/s41560-019-0332-3#article-info

5.Nature Energy：儲(chǔ)能效果不好？可能是你電解液沒(méi)選對(duì)

在多孔碳材料超級(jí)電容器中，贗電容器的儲(chǔ)能機(jī)理與雙電層電容器的儲(chǔ)能機(jī)理不一樣，所以在選擇電解液時(shí)，不能用慣性思維。有鑒于此，美國(guó)德雷塞爾大學(xué)的Yury Gogotsi教授課題組深入研究了2D材料Ti₃C₂作為贗電容器的儲(chǔ)能體系時(shí)，溶液的變化對(duì)整個(gè)體系的影響。他們研究的電解液包括腈類，亞砜和碳酸鹽三類，經(jīng)過(guò)系列表征，發(fā)現(xiàn)碳酸鹽的儲(chǔ)能效果最佳，電荷儲(chǔ)存能力是其他的兩倍。后續(xù)研究發(fā)現(xiàn)，電解液的化學(xué)性質(zhì)直接影響了Ti₃C₂中分子和離子的分布，從而影響了儲(chǔ)存電荷的能力。

Xuehang Wang, Tyler S. Mathis, Yury Gogotsi*,et al. Influences from solvents oncharge storage in titanium carbide MXenes. Nature Energy, 2019.

DOI: 10.1038/s41560-019-0339-9

https://www.nature.com/articles/s41560-019-0339-9

6.哥倫比亞大學(xué)Nature Chem.：-SH與Au結(jié)合之后，H跑哪兒去了？

Au-硫醇相互作用在物理和生物領(lǐng)域是非常普遍的行為，它們可以實(shí)現(xiàn)將有機(jī)分子嫁接到材料表面。在自組裝單層膜中，當(dāng)硫醇結(jié)合到Au上之后，硫醇上的H到底去哪兒了？有鑒于此，哥倫比亞大學(xué)的Michael S. Inkpen和Latha Venkataraman教授等深入研究了這個(gè)有爭(zhēng)議的課題。他們借助單分子電導(dǎo)測(cè)試技術(shù)揭示了自組裝單層膜中Au-硫醇相互作用的化學(xué)本質(zhì)。通過(guò)多次的對(duì)照實(shí)驗(yàn)，噪音分析以及理論計(jì)算，他們驚訝的發(fā)現(xiàn)，自組裝單層膜中Au-S鍵并沒(méi)有化學(xué)吸附的相關(guān)性質(zhì)，最后他們認(rèn)為硫醇上的H可能并沒(méi)有脫除。

Michael S. Inkpen*，Latha Venkataraman*, et al. Non-chemisorbed gold–sulfur binding prevails in self-assembled monolayers. Nature Chemistry,2019.

DOI: 10.1038/s41557-019-0216-y

https://www.nature.com/articles/s41557-019-0216-y

7.Nature Commun.：大破催化劑神秘失效之奇案

商用Cu/SAPO-34被廣泛應(yīng)用于選擇性催化還原脫銷工藝中，但是在催化過(guò)程中會(huì)發(fā)生意想不到的失活現(xiàn)象，如何從原子水平去理解這個(gè)失活的過(guò)程對(duì)于后續(xù)設(shè)計(jì)合成高效穩(wěn)定的催化劑十分必要。有鑒于此，太平洋西北國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的Feng Gao研究員，梅東海研究員以及Eric D. Walter研究員等共同為我們揭開(kāi)了催化劑神秘的失效之謎。

利用多種光譜和化學(xué)滴定方法對(duì)這些催化劑進(jìn)行了詳細(xì)分析，闡明了SAPO-34和Cu轉(zhuǎn)化過(guò)程中的結(jié)構(gòu)變化。他們認(rèn)為，催化劑失活主要是由于以下3點(diǎn)原因：（1）Cu(II)轉(zhuǎn)變成了Cu(OH)₂；(2) SAPO-34框架發(fā)生了不可逆的水解過(guò)程，生成終端是Al的新結(jié)構(gòu)；（3）Cu(OH)₂與終端是Al的新結(jié)構(gòu)之間發(fā)生反應(yīng)生成了無(wú)活性的位點(diǎn)。友情提示，在潮濕的氣氛下，冷凝的水分子會(huì)極大地促進(jìn)上述反應(yīng)，造成催化劑在低溫下失效。

Eric D. Walter*, Donghai Mei*, Feng Gao*, etal. Unraveling the mysterious failure of Cu/SAPO-34 selective catalytic reduction catalysts. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09021-3

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09021-3

8.維也納大學(xué)Nature Commun.：氣凝膠納米顆粒的原位分析不再是個(gè)事兒！

目前，氣凝膠納米技術(shù)都具有一個(gè)共同的特點(diǎn)：需要從合成環(huán)境中分離，然后才能進(jìn)行分析檢測(cè)，如此一來(lái)，可能會(huì)對(duì)其物理化學(xué)性質(zhì)產(chǎn)生較大的誤差。有鑒于此，奧地利維也納大學(xué)的P. M. Winkler教授團(tuán)隊(duì)利用同步輻射X-射線散射技術(shù)對(duì)氣凝膠納米顆粒進(jìn)行了原位檢測(cè)分析。該工作著重關(guān)注凝膠顆粒的濃度，實(shí)現(xiàn)了在環(huán)境氣氛下，10⁶ cm^?3凝膠顆粒的精確檢測(cè)分析。研究發(fā)現(xiàn)，該原位測(cè)試方法可以實(shí)現(xiàn)凝膠納米顆粒初始狀態(tài)和聚集態(tài)的檢測(cè)，同時(shí)具有超低的檢出限，超高的靈敏度，實(shí)為氣凝膠納米技術(shù)領(lǐng)域的一大突破進(jìn)展。

P. S. Bauer, H. Amenitsch, P. M.Winkler*, et al. In-situaerosol nanoparticle characterization by small angle X-ray scattering atultra-low volume fraction. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09066-4

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09066-4

9.黃勁松Science Adv.：22.6%效率！雙側(cè)烷基胺助力刮涂高效鈣鈦礦器件

黃勁松團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種添加劑策略，以提高規(guī)模化刮涂制造的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSC）的效率和穩(wěn)定性。采用雙邊烷基胺（BAA）添加劑的刮涂制造電池可達(dá)到21.5（小面積，0.08 cm^?2）和20.0％（大面積，1.1 cm²）的效率，在AM1.5G光照下，電壓損失低至0.35 V，這是目前最低的開(kāi)路電壓損失值。在0.3 sun下，穩(wěn)定的輸出高達(dá)22.6％。雙側(cè)氨基的錨定使鈣鈦礦表面的缺陷鈍化，并通過(guò)暴露連接的疏水烷基鏈增強(qiáng)鈣鈦礦穩(wěn)定性。BAA增強(qiáng)了晶界，更能抵抗機(jī)械彎曲和電子束損傷。BAA將器件壽命提高到> 1000小時(shí)，在光照條件下將操作穩(wěn)定性提高到> 500小時(shí)，仍保留了90％的初始效率。

Wu-Qiang Wu, Zhibin Yang,Peter N. Rudd, Yuchuan Shao, Xuezeng Dai, Haotong Wei, Jingjing Zhao, YanjunFang, Qi Wang, Ye Liu, Yehao Deng, Xun Xiao, Yuanxiang Feng and Jinsong Huang*.Bilateral alkylamine for suppressing charge recombination and improvingstability in blade-coated perovskite solar cells. Science Advances, 2019.

DOI:10.1126/sciadv.aav8925

http://advances.sciencemag.org/content/5/3/eaav8925

10.佐治亞理工學(xué)院JACS：首例！3×3波紋二維混合鈣鈦礦

佐治亞理工學(xué)院SethR. Marder課題組首次合成報(bào)道了一種(4NPEA)₂PbI₄（4NPEA = 4-硝基苯基乙基銨）3×3波紋狀二維混合鈣鈦礦。硝基參與陽(yáng)離子-陽(yáng)離子和陽(yáng)離子-碘化物相互作用。該結(jié)構(gòu)包含高度扭曲和接近理想的PbI₆八面體，與兩個(gè)²⁰⁷Pb NMR共振的觀察結(jié)果一致，而光學(xué)性質(zhì)類似于具有扭曲的PbI₆八面體的其他2D鈣鈦礦。

Tremblay, M.-H. et al. (4NPEA)₂PbI₄(4NPEA=4-Nitrophenylethylammonium):Structural, NMR, and Optical Properties of a 3 × 3Corrugated 2D Hybrid Perovskite. Journal of the American Chemical Society,2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13207

https://doi.org/10.1021/jacs.8b13207

11.JACS：電化學(xué)方法測(cè)定巨噬細(xì)胞單個(gè)吞噬酶體內(nèi)的活性氧和活性氮

巨噬細(xì)胞在吞噬過(guò)程中會(huì)釋放活性氧和活性氮(ROS/RNS)，它們也對(duì)免疫系統(tǒng)的效率有著重要的影響。法國(guó)巴黎第六大學(xué)Christian Amatore教授團(tuán)隊(duì)和美國(guó)皇后學(xué)院Michael V.Mirkin教授團(tuán)隊(duì)在刺激干擾素-γ和脂多糖來(lái)模擬體內(nèi)炎癥的條件下，首次采用鉑碳納米電極對(duì)264.7小鼠巨噬細(xì)胞中的單個(gè)吞噬溶酶體中的4種主要的ROS/RNS(H₂O₂、ONOO ^-,NO^?和NO₂^–)進(jìn)行檢測(cè)、表征和量化。實(shí)驗(yàn)采用四步的時(shí)間安培法監(jiān)測(cè)了在單個(gè)吞噬酶體中四種主要的ROS/RNS隨時(shí)間變化的濃度情況，從而揭示了吞噬作用的內(nèi)在復(fù)雜性特征。

Hu, K.K., Li, Y. et al. ElectrochemicalMeasurements of Reactive Oxygen and Nitrogen Species Inside Single Phagolysosomes of Living Macrophages. Journal of the American Chemical Society,2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b01217

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b01217

12.日本山形大學(xué)AM：氫鍵控制有機(jī)半導(dǎo)體膜分子取向！

具有光電功能的有機(jī)半導(dǎo)體的應(yīng)用潛力還沒(méi)有完全挖掘出來(lái)的原因是在傳統(tǒng)的氣相沉積過(guò)程中形成無(wú)定型的膜。近日，日本山形大學(xué)Junji Kido等發(fā)展了一種通用的控制分子取向的分子工程方法。該方法利用了低聚糖吡啶衍生物的非共價(jià)鍵和分子間氫鍵作用。引入低聚糖吡啶衍生物形成自互補(bǔ)分子間弱氫鍵（不導(dǎo)致不良結(jié)晶），且該分子平面各向異性的分子形狀易形成π–π相互作用。二者協(xié)同作用增強(qiáng)了非晶態(tài)半導(dǎo)體薄膜有機(jī)化合物的水平取向，使得電子遷移率顯著提高。

Yuichiro Watanabe, Daisuke Yokoyama,* Hisahiro Sasabe,* Junji Kido,* et al. Control of Molecular Orientation in Organic Semiconductor Filmsusing Weak Hydrogen Bonds.Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201808300

https://doi.org/10.1002/adma.201808300