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大家好，今天是看圖說話專欄第5期，我們是想念熊夫婦。今天為大家收集整理了9篇JACS近期封面，內(nèi)容涉及MOF，COF，多孔材料，納米催化，熒光材料等，希望對大家有所啟發(fā)。由于學識有限，如有解讀不對的地方，敬請批評指正！另外，本欄目暫處于完善階段，也請大家多提意見。

1. 金屬氧酸鹽-環(huán)糊精MOF：從可調(diào)結(jié)構(gòu)到定制儲存

主要內(nèi)容：沙特阿拉伯阿卜杜拉國王科技大學 Niveen M. Khashab教授等人以金屬氧酸鹽(POMs)和環(huán)糊精(CDs)作為分子建筑單元(MBBs)，成功制備了兩種無機-有機復合MOF材料（POM-CD-MOFs），組成分別為[PW₁₂O₄₀]^3–+α-CD和[P₁₀Pd_15.5O₅₀]^19–+γ-CD。通過選擇具有不同形狀、大小和組成的POMs，可以有效地調(diào)控產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)，更為重要的是[PW₁₂O₄₀]^3–+α-CD形成的MOF可以作為優(yōu)良的儲Li材料。

參考文獻：

Peng Yang, Wenli Zhao, Aleksander Shkurenko, YoussefBelmabkhout, Mohamed Eddaoudi , Xiaochen Dong, Husam N. Alshareef, and NiveenM. Khashab*. Polyoxometalate–Cyclodextrin Metal–Organic Frameworks: FromTunable Structure to Customized Storage Functionality. Journalof the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b11998

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b11998

2. MOF中孤立單分子磁體的直接成像

主要內(nèi)容：美國克拉克森大學Mario Wriedt教授等人成功將MOF引入到單分子磁體的可視化成像領(lǐng)域。研究表明，將單分子磁體嵌入金屬-有機骨架(MOFs)的孔隙中，可以形成具有磁性雙穩(wěn)態(tài)和穩(wěn)定性較好的納米級復合材料。然后通過高分辨率透射電鏡研究了分子磁體上的MOFs介導的納米結(jié)構(gòu)效應，并首次實現(xiàn)了包裹在金屬-有機骨架孔隙中的孤立客體分子的真實空間可視化成像。

參考文獻：

Darpandeep Aulakh, Lingmei Liu, Juby R. Varghese,Haomiao Xie, Timur Islamoglu, Kyle Due, Chung-Wei Kung, Chia-En Hsiung, YuxinZhang, Riki J. Drout, Omar K. Farha, Kim R. Dunbar, Yu Han, and Mario Wriedt*.Direct Imaging of Isolated Single-Molecule Magnets in Metal-Organic Frameworks.Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b11374

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b11374

3. COF限域的聚乙二醇作為高速離子通道

主要內(nèi)容：具有合適通道的共價有機骨架材料(COFs)能夠容納離子并作為離子的輸運路徑。然而，由于強的庫侖相互作用以及輸送介質(zhì)的缺乏，如果直接將鋰鹽引入COFs通道會導致離子的輸運能力受限，有鑒于此，北京理工大學王博教授和馮霄研究員等人將低分子量聚乙二醇(PEG)與COFs結(jié)合，提供了高效的Li離子輸運途徑，實現(xiàn)離子的快速移動而無任何溶劑殘留。

參考文獻：

Zhenbin Guo, Yuanyuan Zhang, Yu Dong, Jie Li, SiwuLi, Pengpeng Shao, Xiao Feng*, and Bo Wang*. Fast Ion Transport PathwayProvided by Polyethylene Glycol Confined in Covalent Organic Frameworks. Journalof the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13551

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b13551

4. Fe-N-C電催化劑的設(shè)計準則：如何優(yōu)化各類孔結(jié)構(gòu)？

主要內(nèi)容：韓國首爾國立大學Soon Gu Kwon教授，Yung-Eun Sung教授和Taeghwan Hyeon教授等人利用電化學分析技術(shù)深入研究了多孔結(jié)構(gòu)對N-摻雜碳電催化劑催化活性的影響，并基于此設(shè)計和制備出高效穩(wěn)定的Fe-N-C氧化還原反應催化劑。他們開發(fā)了三種類型的N摻雜碳模型催化劑用于系統(tǒng)比較其多孔結(jié)構(gòu)。封面藝術(shù)地描繪了三種不同多孔結(jié)構(gòu)的N-摻雜碳模型催化劑，分級多孔結(jié)構(gòu)(底部)具有微孔、中孔(顆粒上的孔)和大孔(顆粒間體積)，有利于O₂的傳輸，因此與其他多孔結(jié)構(gòu)相比具有較高的活性。

參考文獻：

Soo Hong Lee, Jiheon Kim, Dong Young Chung, Ji MunYoo, Hyeon Seok Lee, Min Jeong Kim, Bongjin Simon Mun, Soon Gu Kwon*, Yung-EunSung*, and Taeghwan Hyeon*. Design Principle of Fe-N-C Electrocatalysts: How to Optimize Multimodal Porous Structures. Journalof the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b11129

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b11129

5. Co₃O₄十二面體的中空多殼結(jié)構(gòu)：特定晶向利于光催化CO₂還原

主要內(nèi)容：結(jié)構(gòu)和晶面控制對于提高催化性能有著重要作用。有鑒于此，哈爾濱工業(yè)大學王丹教授等人使用順序模板方法（STA），以ZIF-67作為模板成功合成了Co₃O₄十二面體的中空多殼結(jié)構(gòu)（HoMS）。研究發(fā)現(xiàn)，由于ZIF-67內(nèi)Co原子拓撲排列，誘導HoMS中Co₃O₄ 組裝并形成暴露（111）晶面的獨特的殼層結(jié)構(gòu)。后續(xù)，將這些HoMS應用于光催化CO₂還原反應，發(fā)現(xiàn)這些暴露的晶面具有超高的活性。

參考文獻：

Li Wang, Jiawei Wan, Yasong Zhao, Nailiang Yang, andDan Wang*. Hollow Multi-Shelled Structures of Co₃O₄Dodecahedron with Unique Crystal Orientation for Enhanced Photocatalytic CO₂Reduction. Journal of the AmericanChemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13528

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b13528

6. Au₁摻雜的中性AuTi₂O_3-6團簇催化CO+O₂

主要內(nèi)容：中科院化學所李曉娜研究員等人深入研究了Au₁摻雜的中性AuTi₂O_3-6團簇在CO+O₂氧化反應中的催化活性，并借助理論計算闡明了催化作用的機理。研究發(fā)現(xiàn)，在團簇催化過程中會產(chǎn)生中間產(chǎn)物AuCO，其在促進CO氧化和O₂活化過程中有重要作用。

參考文獻：

Jiao-Jiao Chen, Xiao-Na Li*, Qiang Chen, Qing-YuLiu, Li-Xue Jiang, and Sheng-Gui He. Neutral Au₁-Doped ClusterCatalysts AuTi₂O_3–6 forCO Oxidation by O₂. Journal of the AmericanChemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b11118

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b11118

7. 通過超氫化中間相，表面氫誘導多環(huán)芳烴實現(xiàn)共價偶聯(lián)

主要內(nèi)容：多環(huán)芳烴(PAHs)的活化、氫化和共價偶聯(lián)反應在化學、能源、生物以及健康等領(lǐng)域均具有重要意義。但是目前為止，它們都是需要利用能提高熱或光誘導反應效率的催化劑來驅(qū)動。有鑒于此，西班牙馬德里材料科學研究所Carlos Sánchez-Sánchez和José ángel Martín-Gago教授等人研究了存在氫原子的情況下，吸附在惰性表面上的非功能化的多環(huán)芳烴在無催化劑存在的條件下的共價偶聯(lián)反應。利用高分辨率掃描隧道顯微鏡和理論計算對其機理進行了詳盡的分析和研究。

參考文獻：

Carlos Sánchez-Sánchez*, JoséIgnacio Martínez, Nerea Ruiz del Arbol, PascalRuffieux, Roman Fasel, María Francisca López, Pedro L. de Andres, and José ángel Martín-Gago*. On-Surface Hydrogen-Induced Covalent Coupling of PolycyclicAromatic Hydrocarbons via a Superhydrogenated Intermediate. Journalof the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b12239

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b12239

8. 用于紅外光-化學能轉(zhuǎn)換的表面等離激元p-n結(jié)

主要內(nèi)容：紅外光(IR)是一種未被開發(fā)的能源，其能量幾乎占太陽能總量的一半。因此，開發(fā)能將紅外光轉(zhuǎn)化為燃料的系統(tǒng)，并充分利用這一豐富的資源是十分有益的課題。有鑒于此，京都大學Masanori Sakamoto和Toshiharu Teranishi教授等人利用新型的Cd/Cu₇S₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米晶為催化劑，在近紅外光(高達2500 nm)的照射下，進行光催化析氫反應。在1100 nm時量子產(chǎn)率達到3.8%，超過了目前報道的所有紅外光能轉(zhuǎn)換系統(tǒng)的最高效率。

參考文獻：

Zichao Lian, Masanori Sakamoto*, Junie J. M.Vequizo, C. S. Kumara Ranasinghe, Akira Yamakata, Takuro Nagai, Koji Kimoto,Yoichi Kobayashi, Naoto Tamai, and Toshiharu Teranishi*. Plasmonic p–n Junction for Infrared Light toChemical Energy Conversion. Journal of the AmericanChemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b11544

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b11544

9. 外量子產(chǎn)率為75.4%的藍光鎘配位聚合物

主要內(nèi)容：巴西戈亞斯聯(lián)邦大學Felipe Terra Martins教授等人報道了一例簡單的鎘配位聚合物，該聚合物的晶體可發(fā)出深藍色光，具有優(yōu)異的光致發(fā)光性能，外量子產(chǎn)率為75.4(9)%。

參考文獻：

José Ant?nio do Nascimento Neto, Ana Karoline Silva Mendanha Valdo,Cameron Capeletti da Silva, Freddy Fernandes Guimar?es, Luiz Henrique KengQueiroz Júnior, Lauro June Queiroz Maia, Ricardo Costade Santana, and Felipe Terra Martins*. A Blue-Light-Emitting CadmiumCoordination Polymer with 75.4% Photoluminescence Quantum Yield. Journalof the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13561

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b13561