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CO₂還原，既關(guān)乎環(huán)境，又關(guān)乎能源，是目前材料、化學(xué)領(lǐng)域科學(xué)家關(guān)注的重點(diǎn)議題。今天，我們要分享的是來自國際多個(gè)頂級(jí)研究團(tuán)隊(duì)關(guān)于CO₂還原最新的7篇重要成果，希望對(duì)相關(guān)研究人員有所啟發(fā)。

1. 薩巴捷反應(yīng)的復(fù)興及其在地球和太空中的應(yīng)用丨Nature Catal.綜述

薩巴捷CO₂甲烷化(Sabatier)反應(yīng)是降低CO₂排放、利用CO₂生產(chǎn)甲烷的一種有效途徑。目前，薩巴捷反應(yīng)正處于復(fù)興狀態(tài)，主要有兩個(gè)方面的原因：首先，電制氣的概念為大規(guī)模回收利用二氧化碳提供了可能性，并可以結(jié)合使用大量可再生能源制備甲烷。第二，甲烷化已成為一種助力美國宇航局等航天機(jī)構(gòu)完成長期太空探索任務(wù)的重要反應(yīng)。有鑒于此，荷蘭烏得勒支大學(xué)Bert M. Weckhuysen教授等人深入分析了當(dāng)前CO₂加氫反應(yīng)的進(jìn)展，并提出了自己獨(dú)特的見解。該綜述內(nèi)容廣泛，從基本的機(jī)械設(shè)備到相關(guān)參數(shù)，面面俱到。因?yàn)槲覀冋谙蛐》肿踊罨瘯r(shí)代過渡，所以這些參數(shù)將最終決定其在地球和空間上的技術(shù)和經(jīng)濟(jì)可行性。

Charlotte Vogt, Matteo Monai, Gert Jan Kramer &Bert M. Weckhuysen*. The renaissance of the Sabatierreaction and its applications on Earth and in space. NatureCatalysis, 2019.

DOI: 10.1038/s41929-019-0244-4

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0244-4

2. CO₂電還原至多碳產(chǎn)物：催化劑和電解質(zhì)的合理設(shè)計(jì)丨NatureCatal.綜述

對(duì)于燃料和原料來說，CO₂的電還原反應(yīng)(CO₂RR)是一種可以結(jié)束人為碳循環(huán)并儲(chǔ)存可再生能源的有效途徑。電還原CO₂可以獲得大量的還原性化學(xué)物質(zhì)，尤其是具有較高能量密度且非常適合工業(yè)應(yīng)用的多碳氧化物和碳?xì)浠衔?C₂₊)。然而，在將CO₂選擇性轉(zhuǎn)化為C₂₊的過程中存在過電位高，反應(yīng)速率低，選擇性低和對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)及電解質(zhì)極為敏感等諸多問題。

有鑒于此，馬克斯·普朗克學(xué)會(huì)Beatriz Roldan Cuenya教授等人認(rèn)為可以通過采取對(duì)催化劑和電解質(zhì)的合理設(shè)計(jì)，來實(shí)現(xiàn)C₂₊的高選擇性。他們歸納總結(jié)了目前最優(yōu)異的催化劑，包括銅和含銅雙金屬催化劑，以及一些替代材料。著重強(qiáng)調(diào)了考慮催化劑結(jié)構(gòu)和組成的動(dòng)態(tài)演化的重要性。此外，還提出了在選擇電解質(zhì)與特定催化劑幾何外形和組分的協(xié)同作用下，提高C₂₊選擇性的反應(yīng)機(jī)理方面的見解。

Dunfeng Gao, Rosa M. Arán-Ais, Hyo Sang Jeon & BeatrizRoldan Cuenya*. Rational catalyst and electrolyte design for CO₂electroreduction towards multicarbon products. NatureCatalysis, 2019.

DOI: 10.1038/s41929-019-0235-5

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0235-5

3. 合金納米線上鉚釘銅原子對(duì)催化劑，高選擇電催化還原CO₂丨Nature Chem.

作為碳能源循環(huán)的一部分，電催化CO₂還原在解決氣候變化問題和全球能源需求問題等方面發(fā)揮著重要作用。單原子催化劑具有優(yōu)異的電催化性能，然而由于催化位點(diǎn)的限制，通常適合單分子的反應(yīng)。對(duì)于涉及多個(gè)分子的反應(yīng)，可以通過開發(fā)具有更高復(fù)雜性的原子級(jí)分散的催化劑來改善催化性能。

有鑒于此，清華大學(xué)肖海教授和陳晨教授等人報(bào)道了一種“原子對(duì)催化劑”，該催化劑的特征是有兩個(gè)相鄰的銅原子，二者協(xié)同工作，在二氧化碳還原反應(yīng)中完成關(guān)鍵的雙分子步驟。該原子對(duì)催化劑具有穩(wěn)定的Cu₁⁰-Cu₁^x+結(jié)構(gòu)，Cu₁^x+吸附H₂O分子，相鄰的Cu₁⁰吸附CO₂分子，從而促進(jìn)了CO₂的活化。使得生成CO的法拉第效率在92%以上，與之存在競爭的析氫反應(yīng)幾乎完全被抑制。實(shí)驗(yàn)表征和理論計(jì)算表明，由于吸附構(gòu)型降低了活化能，使得該催化劑在相對(duì)較低的電位下具有較高的選擇性、催化活性和穩(wěn)定性。

Jiqing Jiao, Rui Lin, Shoujie Liu, , Hai Xiao*, Chen Chen* , Yadong Li et al. Copper atom-paircatalyst anchored on alloy nanowires for selective and efficientelectrochemical reduction of CO₂. NatureChemistry, 2019

DOI: 10.1038/s41557-018-0201-x

https://www.nature.com/articles/s41557-018-0201-x

附加Nature Chemistry評(píng)論：

Benjamin S. Natinsky & Chong Liu.Two are better than one.Nature Chemistry, 2019.

https://www.nature.com/articles/s41557-019-0221-1

4. 優(yōu)勢(shì)互補(bǔ)，分子&半導(dǎo)體二元p-n結(jié)，高效的CO₂還原催化劑丨Nature Energy

光敏劑吸收太陽光產(chǎn)生電子空穴對(duì)，可以用于驅(qū)動(dòng)高效的水裂解和CO₂還原反應(yīng)。盡管近年來在光電催化電池領(lǐng)域取得了很大進(jìn)展，但是尋找一個(gè)高效的光陰極用于驅(qū)動(dòng)CO₂還原還是比較困難的。有鑒于此，北卡羅來納大學(xué)教堂山分校的ThomasJ. Meyer 教授課題組成功制備出了一種雙分子的半導(dǎo)體p-n結(jié)用于高效的CO₂還原至甲酸。研究發(fā)現(xiàn)，基于分子與半導(dǎo)體p-n結(jié)之間的動(dòng)力學(xué)相互作用，兩個(gè)光敏單元可以互補(bǔ)的方式吸收可見光，產(chǎn)生高能電子，用于驅(qū)動(dòng)釕基分子催化劑催化CO₂還原。在20小時(shí)的連續(xù)輻照過程中，光電陰極可以在- 1.1 mA cm ^{- 2}光電流密度下將CO₂還原為甲酸鹽，法拉第效率高達(dá)64%。

BingShan, Srinivas Vanka, Ting-Ting Li, Ludovic Troian-Gautier, M. Kyle Brennaman,Zetian Mi & Thomas J. Meyer*.Binary molecular-semiconductorp–n junctions for photoelectrocatalytic CO₂ reduction. Nature Energy, 2019.

DOI: 10.1038/s41560-019-0345-y

https://www.nature.com/articles/s41560-019-0345-y

5. In表面修飾S來活化H₂O分子，促進(jìn)CO₂還原制甲酸丨Nature Commun.

將CO₂電催化轉(zhuǎn)化成燃料和化學(xué)品具有重要意義，得到廣泛的關(guān)注。目前，CO₂電催化還原制甲酸雖然可以獲得較高的法拉第效率，但其高法拉第效率通常僅能在較低活性下實(shí)現(xiàn)，并且電位或電流的改變將顯著影響其法拉第效率，這導(dǎo)致工業(yè)上關(guān)注的甲酸生成速率難以提高。有鑒于此，廈門大學(xué)王野教授、吳德印教授和張慶紅教授等人報(bào)道了利用一種硫修飾In催化劑來活化H₂O分子而促進(jìn)CO₂還原制甲酸的新方法。

研究發(fā)現(xiàn)，在非常寬的電流密度(25-100mA cm^-2)范圍內(nèi)，仍然具有很高的甲酸法拉第效率(>85%)，在93%的甲酸法拉第效率下，甲酸的生成速率可達(dá)1449 mmol h^-1 cm^-2，突破了目前CO₂電催化還原制甲酸生成速率的極限（1000 mmol h^-1cm^-2）。通過DFT計(jì)算明確了In表面S的促進(jìn)機(jī)制。將硫拓展至硒和碲等其它硫族元素以及將金屬銦拓展至鉍和錫等其它p區(qū)金屬，均實(shí)現(xiàn)很好的促進(jìn)效果，表明通過促進(jìn)水的活化來提高CO₂電催化還原性能具有普適性。該工作為理性設(shè)計(jì)高效的CO₂還原電催化劑提供了新策略。

Wenchao Ma, Shunji Xie, Xia-Guang Zhang, Fanfei Sun,Jincan Kang, Zheng Jiang, Qinghong Zhang*, De-Yin Wu*, Ye Wang*, et al.Promoting electrocatalytic CO₂ reduction to formate viasulfur-boosting water activation on indium surfaces. Nature Communications,2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-08805-x

https://www.nature.com/articles/s41467-019-08805-x

6. 硒化銅納米催化劑選擇性電催化還原二氧化碳至甲醇丨Nature Cummun.

二氧化碳電化學(xué)還原制甲醇具有很大的吸引力。然而，在高電流密度條件下，如何利用易制備的催化劑實(shí)現(xiàn)高法拉第效率仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。有鑒于此，中國科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興院士和Qinggong Zhu等人發(fā)現(xiàn)硒化銅納米催化劑對(duì)二氧化碳電化學(xué)還原為甲醇具有優(yōu)異的催化性能，在電流密度高達(dá)41.5 mA cm^?2的條件下，具有285 mV的低過電位，此時(shí)法拉第效率為77.6%。催化劑中的銅和硒在甲醇形成過程中發(fā)揮了協(xié)同效應(yīng)。

Dexin Yang, Qinggong Zhu*, Chunjun Chen, HuizhenLiu, Zhimin Liu, Zhijuan Zhao, Xiaoyu Zhang, Shoujie Liu & Buxing Han*.Selective electroreduction of carbon dioxide to methanol on copper selenidenanocatalysts. NatureCommunications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-08653-9

https://www.nature.com/articles/s41467-019-08653-9

7. 人工智能進(jìn)攻CO₂光催化還原領(lǐng)域丨Nature Cummun.

用光催化手段將溫室氣體CO₂轉(zhuǎn)化為碳?xì)浠衔锖痛碱惖然瘜W(xué)燃料，是一項(xiàng)有前景的可再生能源技術(shù)。盡管目前已知的CO₂還原電催化劑在提高效率和產(chǎn)物選擇性方面已經(jīng)取得了重大進(jìn)展，但是仍然需要開發(fā)新的材料來實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)可行的工業(yè)規(guī)模的CO₂還原。有鑒于此，美國加州大學(xué)伯克利分校的Kristin A.Persson教授等人將人工智能應(yīng)用到催化劑的篩選上，他們基于68860個(gè)候選材料，使用第一性原理計(jì)算的篩選策略來評(píng)估材料的性質(zhì)，包括合成可行性、耐腐蝕性、可見光吸收以及電子結(jié)構(gòu)適應(yīng)性等。結(jié)果證明，符合CO₂光催化劑要求的材料較少，僅有52種材料滿足全部要求，其中9種材料已經(jīng)被用于CO₂還原的研究，其余43種材料有待進(jìn)一步研究。

Arunima K. Singh, Joseph H. Montoya, John M.Gregoire & Kristin A. Persson*. Robust and synthesizable photocatalysts forCO₂ reduction: a data-driven materials discovery. NatureCommunications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-08356-1

https://www.nature.com/articles/s41467-019-08356-1