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李燦、劉忠范、鞏金龍 、麥立強、M. G. Kanatzidis等成果速遞丨頂刊日報20190324
納米人 納米人 2019-03-24
1. Chem. Soc. Rev.:太陽能轉換進展

不斷增長的能源需求與全球有限的化石燃料迫使人類發展可持續能源資源。太陽能由于其取之不盡、普遍性、高容量和環境友好性的特點被認為是有最有希望的可持續能源。然而,大自然中的太陽輻射是分散的,間歇的和不斷波動的。因此,以清潔,經濟,便捷的方式有效利用太陽能仍然面臨巨大的挑戰。鞏金龍、李燦、Michael R.Wasielewski認為太陽能轉換的實際應用還需要進一步的科學技術進步,但目前一些關鍵技術的突破,將有助于太陽能的利用成為現實,為未來的人類提供可持續的生活方式。


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Gong, J. et al. Advances in solar energy conversion. Chemical Society Reviews, 2019.

DOI: 10.1039/c9cs90020a

https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2019/cs/c9cs90020a

 
2. Chem:37.8%,光電化學合成氨新突破!

光電化學還原N2可以合成氨,并產生可運輸的氫氣,但該方法受到光電陰極轉化率低,產率低的限制。有鑒于此,湖南大學王雙印課題組、澳大利亞柯廷大學San Ping Jiang中科院上海硅酸鹽研究所Huaijuan Zhou南京師范大學Yafei Li等團隊合作,發展了一種獨特的親氣-親水異質結構Si基光電陰極的光電陰極,在溫和條件下的酸性電解液中實現了高達18.9 μg·cm -2·hr -1的氨收率,法拉第效率達到37.8%(vs RHE,-0.2 V)。光電陰極中,高度分散在聚四氟乙烯多孔骨架中的Au納米顆粒構建的異質結起到獨特作用:1)將N2分子富集在Au活性位點處;2)通過抑制析氫反應操縱質子活性。 DFT計算表明,這種異質結降低了氮還原反應的能壘。


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Jianyun Zheng, Yanhong Lyu, Man Qiao, Yafei Li, Huaijuan Zhou,Shuangyin Wang et al. Photoelectrochemical Synthesis of Ammonia on the Aerophilic-Hydrophilic Heterostructure with 37.8% Efficiency. Chem, 2019.

DOI: 10.1016/j.chempr.2018.12.003

https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(18)30542-4

 
3. 武漢理工麥立強Chem:循環1萬次的鎂離子電池正極材料

武漢理工大學麥立強課題組通過對α-V2O5進行化學改性,開發出一種層間具有Mg2+和晶格水的雙層結構氧化釩(Mg0.3V2O5·1.1H2O),并將其作為鎂離子電池(MIB)正極材料。預嵌入的Mg2+提供高電子傳導性和優異的結構穩定性;晶格水的電荷屏蔽效應,能夠實現快速的Mg2+遷移。由于Mg2+和晶格水的協同作用,Mg0.3V2O5·1.1H2O表現出優異的倍率性能和前所未有的循環壽命,在10000次循環后容量保持率為80.0%,該材料在全MIB中表現出良好的電化學性能。


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Yanan Xu, Xuanwei Deng, Qidong Li, Guobin Zhang, Fangyu Xiong,Shuangshuang Tan, Qiulong Wei, Jun Lu, Jiantao Li, Qinyou An, Liqiang Mai.Vanadium Oxide Pillared by Interlayer Mg2+ Ions and Water as Ultralong-Life Cathodes for Magnesium-Ion Batteries. Chem, 2019.

DOI: 10.1016/j.chempr.2019.02.014

https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(19)30071-3

 
4. AM 綜述:金屬凝膠的可用性,適用性和可推進性

將金屬組分引入凝膠基質為開發具有有利性質的軟材料提供了一種有效策略,例如:光學活性,電導率,磁響應活性,自修復活性,催化活性等。中南大學Yi Zhang湖南大學馬建民團隊全面概述了提供應用導向的金屬凝膠。考慮到許多成熟的金屬凝膠是從偶然發現開始的,所以對結構-膠凝關系的見解將對金屬凝膠的發展產生深遠的影響。該綜述首先概述了新型金屬凝膠的設計策略,然后強調了金屬凝膠的基本應用以及潛在的工業應用,最后,簡要提出了關于金屬凝膠設計的觀點,制備機理研究及其衍生材料的潛在應用前景。


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Huiqiong Wu, Jun Zheng, Anna‐Lena Kj?niksen, Wei Wang, YiZhang, Jianmin Ma. Metallogels: Availability, Applicability, andAdvanceability. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201806204

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201806204

 
5. 北理工AM綜述:高性能鋰硫電池負極的界面工程與結構設計

Li-S電池過去的研究主要集中在解決多硫化物的穿梭,硫正極體積變化和硫導電性問題上。然而,Li-S電池中負極的不穩定性已成為實現高性能的瓶頸,Li負極的嚴重腐蝕以及電解質的分解和耗盡是導致高載硫量Li-S電池失效的主要原因。因此,考慮開發用于Li-S電池高度穩定的負極也是主要努力方向,主要包括鋰金屬負極,碳基負極和合金基負極。基于這些負極,它們的界面工程和結構設計被認為是實現理想負極的兩個最重要的方向。

 

北京理工大學Renjie Chen課題組概述了Li-S電池負極的開發。構建可靠負極需要克服的關鍵問題是金屬Li的高反應性和體積變化,這導致在循環期間活性的喪失、嚴重的副反應和結構坍塌。

 

目前已提出了以下各種策略來改善負極的界面和結構穩定性:1#可以通過電解質改性有效地鈍化,包括開發新的電解質組分,調節Li鹽比例和利用固態電解質,如非原位人工涂層原位形成SEI增強負極界面穩定性。2#用合理設計的負極代替普通的Li箔不僅可以抑制Li枝晶的形成,還可以延緩Li負極的失效。3#為了制造具有所需性能的負極,Li金屬粉末,Li合金和精心設計的主體可用作Li沉積的框架。4#除了Li金屬負極,一些不含Li金屬的材料,如 插層材料(石墨,硬碳)和合金材料(Si,Sn和Ge),也被用于Li-S電池。以上策略該課題組都進行了詳細的討論,并對開發用于Li-S電池高穩定性負極進行了展望。


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Yuanyuan Zhao, Yusheng Ye, Feng Wu, Yuejiao Li, Li Li, Renjie Chen.Anode Interface Engineering and Architecture Design for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201806532

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201806532

 
6. ACS Nano:原位合成銅顆粒修飾的多層碳基質用于提高鋰電硅負極性能

西安交通大學Fei MaHui Xu和 蘇州冠潔納米抗菌涂料科技有限公司Kun Lian團隊提出了一種采用通過可控凝膠化過程的原位方法,制備交聯碳納米管(CNT)增韌并嵌入導電銅顆粒做修飾的三維多層Si / C復合材料。在活性材料Si顆粒的表面上形成雙官能碳殼以改善導電性但減輕副反應,在碳基質中修飾的Cu顆粒導電劑也用于進一步改善導電性,通過使多層結構和交聯CNT增韌的碳基質,可以有效地釋放Si顆粒的體積問題并阻止硅顆粒聚集。Si@C@Cu復合材料展示出優異的鋰電電化學性能。


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Hui Zhang, Ping Zong, Mi Chen, Hong Jin, Yu Bai, Shiwei Li, FeiMa, Hui Xu, Kun Lian. In Situ Synthesis of Multilayer Carbon Matrix Decoratedwith Copper Particles: Enhancing the Performance of Si as Anode for Li-IonBatteries. ACS Nano, 2019.

DOI: 10.1021/acsnano.8b08088

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsnano.8b08088

 
7. ACS Energy Lett.:溶劑極性:如何影響鈣鈦礦納米晶體的前驅體活化、反應速率、晶體生長和摻雜?

疏水性溶劑中溶劑極性的微小差異可以極大地改變銫鉛鈣鈦礦納米晶體的形成速率。近日,印度科學培育協會Narayan Pradhan研究團隊以Pb-thiolate作為活性前驅體,使用七種不同的疏水性溶劑對該現象進行深入研究。研究發現,當極性從氯仿變為己烷時,CsPbBr3的相從立方變為正交。相反,對于CsPbCl3,相在所有溶劑中保持立方體,但它們的形狀從立方體轉變為片狀。研究人員通過控制反應速率,進行Mn(II)的摻雜,觀察到在己烷溶劑中可以實現較慢反應的有效摻雜。最后,研究人員進一步系統闡述了這些形成過程所相關的化學反應和物理過程。


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Dutta, A. et al. SolventPolarity: How does this Influence the Precursor Activation, Reaction Rate,Crystal Growth and Doping in Perovskite Nanocrystals? ACS Energy Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acsenergylett.9b00443

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsenergylett.9b00443

 
8. Nano Lett.:利用納米粒子靶向遞送抗原和雙激動劑用于增強癌癥免疫治療

在目前的癌癥免疫治療方法中,基于納米技術的靶向樹突狀細胞(DCs)的疫苗有望成為一種有效誘導強免疫反應的方法。為了提高對DSs的靶向性和疫苗效率,中國醫學科學院北京協和醫學院朱敦皖團隊利用了Toll樣受體7/8 (TLR 7/8)激動劑咪喹莫特 (IMQ)、TLR4激動劑單磷酸脂質A(MPLA)、PCL-PEG-PCL、 DOTAP(IMNPs)以及DSPE–PEG-甘露糖(MAN-IMNPS)合成了脂質-聚合物混合納米顆粒。

 

該納米材料可以協同激活DCs以提高疫苗療效。同時,卵清蛋白(OVA)作為模型抗原也可以被帶正電荷的DOTAP吸收,并在體外被快速釋放。研究結果也表明,這種新型的納米疫苗能夠有效地被細胞吸收、產生細胞因子并促進樹突狀細胞的成熟。皮下注射納米疫苗特別是MAN-OVAIMNPs后發現它可以誘導抗原CD8+ T細胞產生,激活淋巴細胞并增強交叉提呈,同時也產生更多的記憶T細胞、抗體、IFN-γ和顆粒酶B 。通過預防性接種MAN-OVA-IMNPs疫苗可以顯著抑制腫瘤的發展。進一步結合免疫檢查點封鎖治療也可以更加有效地增強抗腫瘤效果。


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Zhang, L.H., Zhu, D.W. et al. Targeted Co-Delivery of Antigen and Dual-Agonists by Hybrid Nanoparticles for Enhanced Cancer Immunotherapy. Nano Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b00030

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.nanolett.9b00030

 
9. Adv. Sci.:膠原纖維會在傷口愈合過程中促進組織收縮

傷口收縮是脊椎動物具有的一種古老的生存機制,它是由支持傷口閉合的拉力造成的。在目前,組織張力一般被認為是由組織內成纖維細胞產生的細胞力所造成的。德國柏林朱利葉斯·沃爾夫研究所Ansgar Petersen團隊利用基于生物材料的體外傷口愈合模型實驗證明了細胞外基質中的張力對于宏觀組織張力也有重要作用,但迄今為止都被忽視了。實驗進行了對組織力的原位監測和二次諧波成像,證明了膠原纖維的出現與組織收縮有關,說明受到拉伸的膠原纖維在組織收縮過程中會發揮力學作用,進而成為傷口成功愈合的關鍵因素之一。


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Brauer, E., Petersen, A. et al. Collagen Fibrils MechanicallyContribute to Tissue Contraction in an In Vitro Wound Healing Scenario. Advanced Science,2019.

DOI: 10.1002/advs.201801780

https://doi.org/10.1002/advs.201801780

 

10. AFM:柔性的有機突觸晶體管用于生物醫學

突觸電晶體中的生物電子學在未來的生物醫學領域,如植入治療和人機交互等方面具有很好的應用空間。然而傳統無機突觸晶體管的剛性和高沉積溫度限制了其進一步的發展。東北師范大學湯慶鑫教授團隊和劉益春教授團隊合作設計了一種柔性的有機突觸晶體管用于解決上述問題。有機材料在低楊氏模量下和低溫過程中具有的獨特優勢使得有機突觸晶體管能夠無縫地粘附在任意形狀的物體上,在三維曲面上也可以成功地實現突觸的基本功能。實驗利用隨時間變化的表面電位揭示了介電介質中偶極子的緩慢極化是造成遲滯和突觸行為的原因。這項研究說明了有機材料將為開發可穿戴和可植入的人工神經形態系統提供一個實現柔性共形突觸晶體管的重要平臺。


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Wang, H.T., Tang, Q.X., Liu, Y.C. et al. Flexible, Conformal Organic Synaptic Transistors on Elastomer for Biomedical Applications. Advanced Functional Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adfm.201901107

https://doi.org/10.1002/adfm.201901107

 
11. AFM綜述:先進的生物功能材料用于再生工程和醫學領域的干細胞遞送

基于干細胞的治療方法可以再生多種組織和器官,從而為各種疾病和器官損傷提供解決方案。然而,急性的細胞死亡、不受控制的分化和低的移植效果仍然是該治療方法在臨床轉化時所遇到的關鍵障礙。而先進的生物功能材料支架則可以將干細胞運送到目標組織/器官,并促進干細胞的存活、分化和與宿主組織的整合,這也會改變基于干細胞的再生治療的臨床效果。美國西北大學Bin Jiang博士團隊和Guillermo A. Ameer教授團隊合作,簡要地總結了用于移植的干細胞的主要來源,介紹了用于干細胞遞送的生物材料的最新研究進展,并對現有材料進行了分析;最后也討論了關于生物材料的研究進展對于再生醫學研究和干細胞治療的幫助。


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Wang, X.L., Jiang, B., Ameer, G.A. et al. Advanced FunctionalBiomaterials for Stem Cell Delivery in Regenerative Engineering and Medicine. Advanced Functional Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adfm.201809009

https://doi.org/10.1002/adfm.201809009

 
12. 蘇州大學AFM:有望實現呀!鈣鈦礦薄膜發光顯示器

蘇州大學孫寶全Tao Song團隊通過真空熱沉積法制備全無機鈣鈦礦膜,以提高其熱穩定性和吸濕穩定性。通過有意添加額外的溴化物,并在空氣暴露過程形成CsPb2Br5嵌入基質CsPbBr3中的CsPbBr3/CsPb2Br5納米晶體結構,從而提高熒光強度和穩定性。CsPbBr3/CsPb2Br5薄膜在四個月后幾乎可以保留其初始PL強度,甚至可以儲存在大氣環境中。CsPbBr3/CsPb2Br5薄膜的PL強度在升高的溫度下消失,并在短時間內通過冷卻恢復。可逆PL轉換過程可重復數百次。基于可逆PL特性,通過在柔性透明基底上采用加熱電路來演示原型熱驅動信息顯示器件。這些具有可逆PL特性的鈣鈦礦薄膜有望成為另一種固態發光顯示器。


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Yeshu Tan; Ruiying Li; Hao Xu; Yuanshuai Qin; Tao Song; BaoquanSun. Ultrastable and Reversible Fluorescent Perovskite Films Used for Flexible Instantaneous Display. Advanced Functional Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adfm.201900730

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.201900730

 

13. Mercouri G. Kanatzidis最新CM:從0D到2D非鉛鈣鈦礦:調控帶隙增強電子-聲子耦合

基于三價M3+的(111)取向的鈣鈦礦族A3M2X9缺陷,Mercouri G. Kanatzidis團隊通過使用混合鹵化物而合成出了Cs3Bi2I6Cl3。密度泛函理論計算表明,增加的維數引起直接帶隙,但具有2.07 eV的吸收邊緣,幾乎與間接帶隙化合物Cs3Bi2I9相同。有趣的是,盡管Bi-Cl鍵將所有八面體結合在一起,但仍缺乏Cl軌道對Cs3Bi2I6Cl3的帶邊緣狀態的貢獻。這凸顯了層間相互作用在鈣鈦礦缺陷族中的重要性,這增強了這些2D和0D材料的有效維數,并可改善其光電性能。然而,激子吸收的變化不能反映自由激子,因為Cs3Bi2I6Cl3由于自陷激子而表現出寬的光致發光,這似乎在(111)取向的鈣鈦礦缺陷中是普遍的。


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Kyle M. McCall, Constantinos C. Stoumpos, Oleg Y. Kontsevoi, GrantC. B. Alexander, Bruce W. Wessels, Mercouri G. Kanatzidis. From 0D Cs3Bi2I9 to2D Cs3Bi2I6Cl3: Dimensional Expansion Induces a Direct Band Gap but Enhances Electron–Phonon Coupling. Chemistry of Materials, 2019.

DOI: 10.1021/acs.chemmater.9b00636

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.chemmater.9b00636

 
14. 劉忠范&孫靖宇Nano Energy:自供電可穿戴! 鈣鈦礦太陽能電池+鋰離子電容器

靈活組裝中新興的能量收集和存儲集成系統提供了一種有前景的解決方案。然而,仍存在與主要集成電源的能量密度不足,總效率有限和輸出電壓低有關的嚴峻挑戰。蘇大劉忠范孫靖宇團隊報道了一種柔性鈣鈦礦太陽能電池(PSC)驅動的可光再充電鋰離子電容器(LIC),它將能量收集和存儲與自供電可穿戴應變傳感器集成。

 

這種靈活的PSC-LIC模塊可以提供8.41%的總效率和3 V的高輸出電壓,放電電流密度為0.1 A g-1。即使在1 A g-1的高電流密度下,它仍然可以獲得超過6%的總效率,優于目前最先進的光電充電電源。因此,自供電應變傳感器可以在沒有任何外部電源連接的情況下顯示生理信號的精確和連續數據記錄,從而實現一個智能系統內的能量收集,存儲和利用的協同作用。這種多功能集成平臺有望為實用的自供電可穿戴電子產品帶來顯著優勢。


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Li, C.; Cong, S.; Tian, Z.; Song, Y.; Yu, L.; Lu, C.; Shao, Y.;Li, J.; Zou, G.; Rümmeli, M. H.; Dou, S.; Sun, J.; Liu, Z. Flexibleperovskite solar cell-driven photo-rechargeable lithium-ion capacitor forself-powered wearable strain sensors. Nano Energy, 2019.

DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.03.061

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519302563

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