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1. Nature：超快旋轉(zhuǎn)激光器

激光有著廣泛的應(yīng)用和作為模型系統(tǒng)的作用。在激光操作中引入新概念有可能會帶來新的應(yīng)用和見解。使用自旋和電子電荷的自旋電子學(xué)已經(jīng)促進(jìn)自旋激光器的發(fā)展。近日，波鴻魯爾大學(xué)Markus Lindemann和Nils C. Gerhardt通過實(shí)驗(yàn)證明，在普通半導(dǎo)體激光器中的載流子自旋和光偏振之間的耦合可以使室溫調(diào)制頻率高于200千兆赫，超過最好的傳統(tǒng)半導(dǎo)體激光器近一個(gè)數(shù)量級。令人驚訝的是，研究人員所得到的自旋激光器的這種超快操作依賴于短的載流子自旋弛豫時(shí)間和大的折射率各向異性，這兩者通常被認(rèn)為在自旋電子學(xué)和常規(guī)激光器中是有害的。該結(jié)果克服了傳統(tǒng)直接調(diào)制激光器的速度限制，為下一代低能耗超快速光通信提供了前景。

Lindemann, M. et al. Ultrafast spin-lasers.Nature, 2019.

DOI: 10.1038/s41586-019-1073-y

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1073-y.pdf

2. Science：電子-核的量子界面

量子對象集合的相干激發(fā)支撐著量子多體現(xiàn)象，并提供了實(shí)現(xiàn)存儲量子信息的存儲器的機(jī)會。到目前為止，自旋量子位和這樣的整體之間的確定性和連貫的界面仍然是難以捉摸的。劍橋大學(xué)D. A. Gangloff和 G. éthier-Majcher等人首先使用電子將半導(dǎo)體量子點(diǎn)的介觀核自旋系冷卻到核邊帶分辨區(qū)域。然后，實(shí)現(xiàn)了一種全光學(xué)方法來研究單個(gè)量子化的電子-核自旋躍遷。最后，進(jìn)行了單個(gè)集體核自旋激發(fā)-自旋波的相干光學(xué)旋轉(zhuǎn)。這些結(jié)果構(gòu)成了每個(gè)量子點(diǎn)自旋量子位的專用存儲器的構(gòu)建塊，并為孤立的多體系統(tǒng)的量子態(tài)工程提供了固態(tài)平臺。

D. A.Gangloff, G. éthier-Majcher1, C. Lang, E. V. Denning, J. H. Bodey, D. M.Jackson, E. Clarke, M. Hugues, C. Le Gall, M. Atatüre. Quantum interface of an electron and a nuclear ensemble. Science,2019. 

DOI:10.1126/science.aaw2906

http://science.sciencemag.org/content/364/6435/62

3. JACS：三嗪功能化多孔COFs光催化烯烴E-Z異構(gòu)

可見光介導(dǎo)的光催化有機(jī)轉(zhuǎn)換因有希望取代熱反應(yīng)而引起廣泛關(guān)注。盡管已經(jīng)發(fā)展了昂貴的金屬/有機(jī)染料基均相催化劑，但是由于其中毒現(xiàn)象和不可重復(fù)使用使得其不適合大規(guī)模生產(chǎn)。近日，印度CSIR國家化學(xué)實(shí)驗(yàn)室Ekambaram Balaraman及印度科學(xué)教育研究所Rahul Banerjee等多團(tuán)隊(duì)合作，合成了三嗪和酮官能化無金屬基共價(jià)有機(jī)框架用作異相催化劑。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，該催化劑能高效吸收可見光。將該催化劑用于光催化，在藍(lán)色LEDs下通過一個(gè)能量傳遞過程能高效的將trans-二苯基乙烯轉(zhuǎn)換為cis-二苯基乙烯。

MohitoshBhadra, Ekambaram Balaraman*, Rahul Banerjee,* et al. A Triazine Functionalized Porous Covalent Organic Framework forPhoto-organocatalytic E-Z Isomerization of Olefins. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI:10.1021/jacs.9b01891

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b01891

4. JACS：Pt負(fù)載Ga摻雜的TiO₂-SiO₂光催化CH₄無氧偶聯(lián)

光驅(qū)動CH₄無氧偶聯(lián)(NOCM)是清潔氫和碳?xì)浠衔锷a(chǎn)潛在的替代方法。近日，華東理工大學(xué)Jinlong Zhang及Lingzhi Wang等多團(tuán)隊(duì)合作，合成了Pt團(tuán)簇負(fù)載的Ga摻雜的多級多孔TiO₂-SiO₂微陣列光催化劑用于NOCM。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，該催化劑高效催化CH₄偶聯(lián)，速率達(dá)3.48 μmolg^-1h^-1，C₂H₆選擇性達(dá)90%，是純的TiO₂-SiO₂微陣列活性的13倍；光照32h，產(chǎn)H₂量達(dá)36 μmolg^-1，CH₄轉(zhuǎn)化率28%。進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明，Ga取代氧空穴旁邊五配位Ti，穩(wěn)定了捕獲單電子的氧空穴，減少了電子從氧空穴到Pt的轉(zhuǎn)移，使得生成大量的陽離子Pt。陽離子Pt和富電子金屬態(tài)Pt形成正負(fù)離子活性對，能更有效地使C-H鍵斷裂。

Shiqun Wu, Lingzhi Wang,* Jinlong Zhang*, et al. Ga-doped and Pt-loaded Porous TiO₂-SiO₂ for Photocatalytic Nonoxidative Coupling of Methane.  Journalof the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13858

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13858

5. JACS：質(zhì)體醌類似物和非血紅素鐵催化劑光驅(qū)動水氧化

近日，韓國梨花女子大學(xué)Shunichi Fukuzumi及Wonwoo Nam等多團(tuán)隊(duì)合作，光照水、對苯醌衍生物（X-Q，質(zhì)體醌類似物）和非血紅素鐵催化劑[(N4Py)Fe^II]²⁺乙腈溶液，得到了O₂和等摩爾量的X-QH₂。在光驅(qū)動水氧化的過程中，[(N4Py)Fe^II]²⁺被激發(fā)態(tài)的X-Q氧化為[(N4Py)Fe^IV]²⁺，且[(N4Py)Fe^IV]²⁺在水氧化循環(huán)過程中的濃度保持不變。[(N4Py)Fe^IV]²⁺進(jìn)一步被激發(fā)態(tài)的X-Q氧化為[(N4Py)Fe^V]³⁺，該物種被認(rèn)為可影響水氧化。作者進(jìn)一步采用瞬態(tài)吸收和EPR等多種光譜技術(shù)檢測中間體，明確了光催化機(jī)理。該工作首次報(bào)道了使用X-Q作為質(zhì)體醌類似物光催化水氧化，類似于光系統(tǒng)II (PSII)功能模型。

Young HyunHong, Wonwoo Nam,* Shunichi Fukuzumi,* et al. Photodriven Oxidation of Water by Plastoquinone Analogs with a Nonheme Iron Catalyst.  Journal of the American Chemical Society,2019

DOI:10.1021/jacs.9b02517

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b02517

6. JACS：雙模式熒光/磁共振造影劑用于細(xì)胞凋亡成像

實(shí)時(shí)監(jiān)測細(xì)胞凋亡可以為評價(jià)腫瘤治療效果和篩選臨床前抗癌藥物提供寶貴的信息。美國西北大學(xué)Thomas J. Meade教授團(tuán)隊(duì)介紹了一種半胱天冬酶探針1 (CP1)的設(shè)計(jì)、合成、表征和體外評價(jià)，它也是一種雙模式熒光/磁共振造影劑(FL-MR)探針，對半胱天冬酶-3/7具有同時(shí)的FL-MR響應(yīng)。這兩種半胱天冬酶在正常細(xì)胞中都是不活躍的酶原，但是在細(xì)胞凋亡過程中會被激活，因此可作為這一過程中的獨(dú)特的生物標(biāo)志物。

CP1有三個(gè)不同的組成部分：提供MR信號增強(qiáng)的DOTA-Gd(III)螯合物、作為聚集誘導(dǎo)發(fā)射熒光體 (AIEgen)的四苯乙烯和作為半胱天冬酶-3/7底物的DEVD肽。在半胱天冬酶-3/7的作用下，水溶性肽DEVD會被裂解，剩下的Gd(III)- AIEgen (Gad-AIE)結(jié)合物產(chǎn)生增強(qiáng)的FL-MR信號。實(shí)驗(yàn)證明了CP1具有敏感的和雙重選擇性的體外刺激響應(yīng)，可以對凋亡細(xì)胞進(jìn)行熒光成像，并且可以在體外利用CP1的FL成像來定量非活性和活性物質(zhì)的確切濃度和準(zhǔn)確地預(yù)測MR信號。這一工作報(bào)道的探針平臺可適用于多種不同的成像目標(biāo)，也為多模態(tài)分子成像開辟了新的途徑。

Li, H., Meade, T.J. et al. A BimodalFluorescence-Magnetic Resonance Contrast Agent for Apoptosis Imaging. Journal of theAmerican Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13376

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13376

7. AM：磁性/二氧化鈰納米組裝顆粒用于體外清除β淀粉樣蛋白

β淀粉樣蛋白(Aβ)肽在大腦中的積累被認(rèn)為是造成老年癡呆癥(AD)的一個(gè)主因。韓國基礎(chǔ)科學(xué)研究所Taeghwan Hyeon團(tuán)隊(duì)制備了一種多功能磁鐵礦/二氧化鈰納米組裝顆粒，利用特異性捕獲和磁性分離的方式去清除血液中的Aβ肽。實(shí)驗(yàn)證明，在外加磁場的作用下，該納米組裝材料中的磁性納米粒子可以產(chǎn)生很大吸引力使得被捕獲的Aβ肽發(fā)生隔離，隨后利用二氧化鈰納米顆粒去清除活性氧來減輕氧化應(yīng)激。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，該納米組裝物不僅可以有效降低血液中和大腦中的Aβ水平，也可以有效防止記憶受損,表明這是一種很好的預(yù)防和治療AD的方法。

Kim, D.,Hyeon, T. et al. Magnetite/Ceria Nanoparticle Assemblies for ExtracorporealCleansing of Amyloid-β in Alzheimer′s Disease. Advanced Materials, 2019.

DOI:10.1002/adma.201807965

https://doi.org/10.1002/adma.201807965

8. AM：濕法/超聲化學(xué)合成二維MnO₂納米片用于酶催化增強(qiáng)的光學(xué)診療

二維納米材料以其表面積大、載藥量大、光熱轉(zhuǎn)換性能好等優(yōu)點(diǎn)在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域引起了廣泛的關(guān)注。然而，由于目前的合成方法難以制備出尺寸小、厚度超薄的酶活性納米板，因此很少有研究報(bào)道它們的酶催化性能。美國國立衛(wèi)生研究院陳小元教授團(tuán)隊(duì)和喬治亞大學(xué)謝晉教授團(tuán)隊(duì)合作提出了蛋白質(zhì)指導(dǎo)的一步濕法化學(xué)合成二維MnO₂納米片(M-NSs)的新方法，該方法可以通過改變蛋白質(zhì)的添加量來調(diào)節(jié)納米片的尺寸和厚度。

實(shí)驗(yàn)提出了一種超聲化學(xué)方法對具有高分散性、高穩(wěn)定性和金屬離子螯合能力的M-NSs進(jìn)行表面功能化，該方法不僅可以進(jìn)行用于螯合⁶⁴Cu放射性核素用于正電子發(fā)射層析成像(PET)，還可以捕獲釋放的Mn²⁺以增強(qiáng)生物安全性。M-NS具有良好的類酶活性可以催化葡萄糖氧化，這使得其可以作為一類葡萄糖氧化酶用于對癌細(xì)胞的饑餓治療，并使它們對光熱治療更加敏感。這一研究通過建立一種基于小尺寸超薄M-NSs的酶增強(qiáng)光學(xué)診療平臺，有望進(jìn)一步拓寬二維納米材料的生物應(yīng)用。

Tang, W., Fan, W.P., Xie, J., Chen, X.Y. etal. Wet/Sono-Chemical Synthesis of Enzymatic Two-Dimensional MnO₂Nanosheetsfor Synergistic Catalysis-Enhanced Phototheranostics. AdvancedMaterials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201900401

https://doi.org/10.1002/adma.201900401

9. Angew：由吩嗪基人造雙極分子構(gòu)成雙離子有機(jī)對稱電池

南京大學(xué)周豪慎、Xiaohong Zhang和Yu Zhang等人報(bào)道4,4'-（吩嗪-5,10-二基）二苯甲酸根陰離子(PZDB)可用作有機(jī)對稱電池的雙極活性材料。PZDB可簡單地視為共價(jià)地夾在兩個(gè)共軛陽極活性苯甲酸酯之間的陰極活性吩嗪部分。通過將陰極活性部分整合到共軛羧酸鹽的二鋰鹽或二鈉鹽中的這種策略，操作方便，PZDB的堿金屬鹽可以容易地轉(zhuǎn)移陽離子和大陰離子，并且在氧化和還原狀態(tài)下都保持穩(wěn)定。吩嗪和苯甲酸鹽之間巨大的電位差致使該有機(jī)對稱電池具有高的放電電壓2.5 V和在1C下高的能量密度127Wh kg^-1。

Gaole Dai,Yan He, Zhihui Niu, Ping He, Changkun Zhang, Yu Zhang, Xiaohong Zhang, HaoshenZhou. Dual‐ion, organic symmetric batteryconstructed from phenazine-based, artificial bipolar molecules. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI:10.1002/anie.201901040

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201901040

10. Angew：針對穩(wěn)定硫化物基超離子導(dǎo)體Li₄Cu₈Ge₃S₁₂的化學(xué)設(shè)計(jì)

基于硫化物的超離子導(dǎo)體由于具有高的離子電導(dǎo)率成為固態(tài)Li電池有希望的候選者。然而，它們對水分的過敏性質(zhì)不僅使它們的制造過程復(fù)雜且昂貴，而且還阻礙了它們在包括Li-空氣和Li-氧化還原液流新型電池中的應(yīng)用。因此，迫切需要開發(fā)具有更高化學(xué)穩(wěn)定性的新化合物。

北京大學(xué)Fuqiang Huang、上海高壓科學(xué)與技術(shù)高級研究中心Xujie Lü和Wenge Yang團(tuán)隊(duì)基于“軟硬酸堿”理論，相對軟的酸如Ge⁴⁺和Cu⁺更喜歡軟堿如S^2-，從而形成強(qiáng)共價(jià)鍵和剛性骨架，通過進(jìn)一步將其引入用于離子遷移的開放通道，開發(fā)了具有優(yōu)異穩(wěn)定性的硫化物基超離子導(dǎo)體Li₄Cu₈Ge₃S₁₂。該材料采用堅(jiān)固的Cu-Ge-S開放式框架，可提高其穩(wěn)定性，同時(shí)，Li+與骨架之間的弱鍵合促進(jìn)了離子電導(dǎo)。最終，該化合物在潮濕空氣和LiOH水溶液中都是穩(wěn)定的，電化學(xué)穩(wěn)定窗口高達(dá)1.5 V。在沒有任何優(yōu)化的情況下實(shí)現(xiàn)了0.9×10^-4 S cm^-1的離子電導(dǎo)率和0.33 eV的低活化能。

Yingqi Wang, Xujie Lü, Chong Zheng, Xiang Liu, Zonghai Chen, Wenge Yang, Jianhua Lin,Fuqiang Huang. Chemistry Design Towards a Stable Sulfide‐based Superionic Conductor Li₄Cu₈Ge₃S₁₂.Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201901739

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201901739

11. ACS Nano：高度互連孔結(jié)構(gòu)的Co-Fe混合金屬磷化物納米立方體用于鋰硫電池

悉尼科技大學(xué)汪國秀、Dawei Su和清華大學(xué)深圳研究生院Baohua Li 團(tuán)隊(duì)報(bào)道了具有高度互連孔結(jié)構(gòu)的均勻Co-Fe混合金屬磷化物（Co-Fe-P）納米立方體的合成，以克服Li-S電池的主要瓶頸。

Co-Fe-P納米立方體具有高度互連的孔結(jié)構(gòu)，固有的金屬導(dǎo)電性和極性特征，不僅可以為絕緣硫提供足夠的電接觸，實(shí)現(xiàn)高的硫利用率和快速氧化還原反應(yīng)動力學(xué)，還可以提供豐富的吸附位點(diǎn)，催化多硫化鋰的轉(zhuǎn)化以抑制穿梭效應(yīng)，以上也通過實(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算得到了證實(shí)。結(jié)果，負(fù)載硫的Co-Fe-P（S@Co-Fe-P）納米立方體在0.1 C下具有1243 mAh g^-1的高放電容量和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，當(dāng)硫載量增加到5.5mg cm^-2時(shí)顯示出4.6 mAh cm^-2的高面積容量和優(yōu)異的穩(wěn)定性。基于S@Co-Fe-P正極的原型軟包Li-S電池也表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和極大的柔韌性。

Yi Chen,Wenxue Zhang, Dong Zhou, Huajun Tian, Dawei Su, Chengyin Wang, DeclanStockdale, Feiyu Kang, Baohua Li, Guoxiu Wang. Co–FeMixed Metal Phosphide Nanocubes with Highly Interconnected-Pore Architecture asan Efficient Polysulfide Mediator for Lithium–Sulfur Batteries. ACS Nano, 2019.

DOI:10.1021/acsnano.9b01079

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsnano.9b01079

12. AEM綜述：對鈣鈦礦太陽能電池中滯后現(xiàn)象的基本認(rèn)識

有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）由于其效率和低成本而成為光伏領(lǐng)域的有希望的候選者。然而，PSC的發(fā)展受限于其在氧氣，濕氣，陽光，熱和電流-電壓（I-V）滯后的實(shí)際條件下的穩(wěn)定性差。特別是，滯后I-V問題使得對所實(shí)現(xiàn)的光伏性能結(jié)果的有效性產(chǎn)生懷疑，使得難以評估PSC的真實(shí)性能。澳大利亞科廷大學(xué)Shaomin Liu和Zongping Shao團(tuán)隊(duì)著重于概述了PSC中的I-V滯后行為，并探討導(dǎo)致這種滯后現(xiàn)象的可能原因。總結(jié)了試圖抑制I-V滯后的各種策略，并提供了簡要的建議。

PengyunLiu; Wei Wang; Shaomin Liu; Huagui Yang; Zongping Shao. FundamentalUnderstanding of Photocurrent Hysteresis in Perovskite Solar Cells. Advanced Energy Materials, 2019.

DOI:10.1002/aenm.201803017.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201803017

13. AEM：固態(tài)NMR揭示準(zhǔn)二維鈣鈦礦結(jié)構(gòu)復(fù)雜性和動力學(xué)

Michael Gr?tzel聯(lián)合Lyndon Emsley課題組采用固態(tài)NMR證明了（金剛烷-1-基）甲基銨的A₂FA_n-1Pb_nI_3n+1分層雜化鈣鈦礦的超分子工程的情況，其表現(xiàn)出與結(jié)構(gòu)適應(yīng)性互補(bǔ)的范德華相互作用。在空氣環(huán)境制備的電池效率超過 7％，并且在潮濕環(huán)境條件下表現(xiàn)出高穩(wěn)定性。

Mili?, J. V.; Im, J.-H.; Kubicki, D. J.; Ummadisingu, A.; Seo, J.-Y.; Li,Y.; Ruiz-Preciado, M. A.; Dar, M. I.; Zakeeruddin, S. M.; Emsley, L.; Gr?tzel,M. Supramolecular Engineering for Formamidinium-Based Layered 2D PerovskiteSolar Cells: Structural Complexity and Dynamics Revealed by Solid-State NMRSpectroscopy. Advanced Energy Materials, 2019.

DOI:10.1002/aenm.201900284

https://doi.org/10.1002/aenm.201900284

14. AFM：1.208V開路電壓的鈣鈦礦電池了解下！

楊世和聯(lián)合楊上峰團(tuán)隊(duì)首次將咪唑磺酸酯兩性離子4-（1H-咪唑-3-鎓-3-基）丁烷-1-磺酸酯（IMS）用作平面異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦太陽能電池（PSC）器件中的雙功能添加劑。該添加劑可以調(diào)節(jié)晶體取向，產(chǎn)生高度有序的MAPbI₃薄膜并鈍化薄膜的陷阱狀態(tài)。IMS的這種雙重作用通過IMS的磺酸鹽部分與Pb²⁺離子之間的配位相互作用，以及IMS的咪唑與MAPbI₃的I-離子之間的靜電相互作用來實(shí)現(xiàn)。IMS摻雜的PSC器件的效率可達(dá)20.84％。此外，在1.2wt％的較高IMS摻雜比下實(shí)現(xiàn)1.208V的高開路電壓（Voc）。

WeiranZhou, Dan Li, Zhengguo Xiao, Zhilin Wen, Mengmeng Zhang, Wanpei Hu, Xiaojun Wu,Mingtai Wang, Wen‐Hua Zhang, Yalin Lu, ShiheYang, Shangfeng Yang. Zwitterion Coordination Induced Highly OrientationalOrder of CH₃NH₃PbI₃ Perovskite Film Delivers aHigh Open Circuit Voltage Exceeding 1.2 V. Advanced Functional Materials, 2019.

DOI:10.1002/adfm.201901026

https://doi.org/10.1002/adfm.201901026