1. Nature Biotech.:新一代智能電子皮膚
微細制造技術、微型化技術和電子化皮膚技術等等領域的迅猛發展極大地促進了可穿戴傳感器設備的進步。這些被稱為“智能皮膚”的設備也為人類生物學的研究提供了新的契機。東京大學Takao Someya教授和日本慶應大學醫學院Masayuki Amagai教授綜述了最新的有關于智能電子皮膚的研究。這類新一代的智能皮膚可以進行自我愈合,而且是可拉伸的,因此可以被設計成人工傳入神經,甚至可以實現自我供電。而在未來對智能皮膚的探索也需要眾多領域的研究者之間進行緊密的合作以充分發揮它的潛力,才能推動其去實現更加廣泛的應用。
Someya, T., Amagai, M. Toward a new generationof smart skins. Nature Biotechnology, 2019.
DOI: 10.1038/s41587-019-0079-1
https://www.nature.com/articles/s41587-019-0079-1
2. Science Advances:均勻鈉沉積實現無枝晶鈉電池負極!
金屬鈉負極具有高比容量和低成本的優勢,同時也存在嚴重的鈉枝晶和無限大的體積變化等問題。近日,北京航空航天大學楊樹斌團隊報道了一種通過II族金屬如Be,Mg和Ba實現鈉可控沉積的新策略。由于II族金屬在鈉中具有確定的溶解度,因此能夠顯著降低鈉的成核能壘,引導鈉在金屬基底上的均勻生長。作者對Mg基MOF-74膜進行碳化處理,使Mg簇在三維多級分層結構中均勻分散,進一步降低了鈉的成核能壘。 最終,研究團隊構建了一種無枝晶的鈉金屬負極,具有低至27 mV的過電位和高達1350小時的優異循環穩定性。
Mengqi Zhu, Shubin Yang et al.Homogeneous guiding deposition of sodium through main group II metals towarddendrite-free sodium anodes. Science Advances, 2019.
DOI: 10.1126/sciadv.aau6264
https://advances.sciencemag.org/content/5/4/eaau6264
3. Nature Commun.:電化學活化至高壓時鋰錳氧化物電極中晶體缺陷的動態成像
在鋰離子電池循環期間,通常在鋰-金屬-氧化物電極中產生晶體缺陷。它們在電化學反應中的作用尚未完全理解,因為直到最近,還沒有一種有效的技術來對原子級的動態過程進行成像。武漢理工大學吳勁松,Qianqian Li和美國西北大學Vinayak P. Dravid團隊詳細探討了Li2MnO3中晶體缺陷與脫鋰和析氧反應之間的關系。研究者通過DFT計算和原位高分辨率TEM,在Li2MnO3第一次充電(脫鋰)過程和伴隨的氧陰離子氧化過程中動態監測到了兩種類型的缺陷。
DFT計算結合原位高分辨率TEM技術:1)識別在電化學反應過程中Li2MnO3結構中出現的動態缺陷,這些缺陷與原始狀態下存在的動態缺陷不同。2)揭示了原子級氧氧化還原反應的可逆性以及與氧損失相關反應的不可逆性,這對電極首效研究具有重要意義。鑒于電化學脫鋰反應的性質,研究者假設這些動態形成的缺陷是由局部鋰離子濃度的變化引起的。
觀察到兩種類型的缺陷:一種是具有b/6 [110]fault矢量的堆疊缺陷,其具有低的遷移活化能,將其與可逆的氧氧化還原反應相關聯(即,沒有氧損失)。第二種是具有c/2 [001]Burgers矢量的解離位錯,具有高滑動和橫向移動性,導致在電極顆粒表面形成、運輸和釋放氧相關物質,即促使在高電化學電位(4.5 V以上)下形成和釋放O2,從而造成首次充放電的容量損失。
Qianqian Li, Zhenpeng Yao, Eungje Lee, YaobinXu, Michael M. Thackeray, Chris Wolverton, Vinayak P. Dravid, Jinsong Wu.Dynamic imaging of crystalline defects in lithium-manganese oxide electrodesduring electrochemical activation to high voltage. Nature Communications, 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-09408-2
https://www.nature.com/articles/s41467-019-09408-2
4. Nature Commun.:三重導電鈣鈦礦-半導體異質結構作為電解質用于燃料電池
目前人們對固體氧化物燃料電池低溫操作的興趣不斷增長,鈣鈦礦相的最新進展已經為低溫燃料電池(LT-SOFC)產生了有效的H+/O2-/e-三重導電電極BaCo0.4Fe0.4Zr0.1Y0.1O3-δ(BCFZY)。湖北大學Bin Zhu和Baoyuan Wang團隊利用其高離子傳導進一步開發BCFZY,通過將p型BCFZY與n型半導體ZnO結合,構建p-n異質結構來抑制其電子傳導,然后將形成的均勻異質結構材料夾在兩個Ni0.8Co0.15Al0.05LiO2-δ(NCAL)電極之間,構建燃料電池組件。
研究者通過使用p-n異質結效應來抑制電子傳導性和促進離子傳導性,從而實現良好的電解質功能,為了對其進行解釋,研究者提出了一種基于p-n異質結的能帶對準機制。此外,進一步研究證實了BCFZY-ZnO的雜化H+/O2-導電能力。所開發的異質結構在400-500℃的低操作溫度下表現出可觀的離子電導率和燃料電池性能。該研究結果表明,三導電BZFCY可以通過p-n異質結效應,實現有吸引力的離子電導率和電池性能,是LT-SOFC有前途的電解質材料。
Chen Xia, Youquan Mi, Baoyuan Wang, Bin Lin,Gang Chen, Bin Zhu. Shaping triple-conducting semiconductor BaCo0.4Fe0.4Zr0.1Y0.1O3-δ into an electrolyte for low-temperature solid oxide fuel cells.Nature Communications, 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-09532-z
https://www.nature.com/articles/s41467-019-09532-z
5. Nature Commun.:溫度依賴性發光閃爍的鈣鈦礦半導體非輻射衰變
有機金屬鹵化物鈣鈦礦是有希望的溶液加工半導體,然而,它們具有多種且基本上不被理解的非輻射機制。近日,瑞典隆德大學Ivan G. Scheblykin和Marina Gerhard團隊通過研究由主動和被動狀態之間的猝滅劑的隨機切換引起的PL閃爍來弄清楚單個非輻射重組中心(猝滅劑)在MAPbI3納米晶體中的貢獻。研究人員提出了一個模型來描述冷卻時觀察到的閃爍減少,并確定0.2至0.8eV的能量屏障,以實現切換過程,這表明離子遷移是潛在的機制。此外,由于各個淬滅劑的強烈影響,晶體在冷卻時顯示出非常獨立形狀的PL增強,這表明文獻中報道的PL增強的高活性能與內在性質無關,而是與缺陷化學有關。因此,將波動的淬滅劑穩定在其被動狀態似乎是改善材料質量的有希望的策略。
Gerhard, M. etal. Microscopic insight into non-radiative decay in perovskitesemiconductors from temperaturedependent luminescence blinking. Nature Communications, 2019.
DOI:10.1038/s41467-019-09640-w
https://www.nature.com/articles/s41467-019-09640-w
6. Nature Commun.:單原子Ru與CoFe-LDHs電子耦合提高OER性能
單原子催化劑在異相催化和電催化中體現出高活性和高選擇性。然而,單原子的活性、穩定性及單原子與載體之間的相互作用仍然是個謎。近日,北京化工大學Xiaoming Sun、Wen Liu及俄勒岡州立大學Zhenxing Feng等多團隊合作,合成了單原子Ru催化劑錨定在CoFe層狀雙金屬氫氧化物上的產催化劑(Ru/CoFe-LDHs),該催化劑Ru和層狀雙金屬氫氧化物之間存在著強的電子耦合。Ru負載量為0.45 wt.%,Ru/CoFe-LDHs催化劑具有高的OER性能,電流密度為10 mA cm?2時,過電位僅198 mV,Tafel斜率為39 mV dec–1。進一步研究發現,由于強的耦合作用,Ru即便在高的過電位依然保持4+氧化態,這使得該催化劑具有高的活性和穩定性。
Pengsong Li, Zhenxing Feng*, Wen Liu*,Xiaoming Sun*, et al. Boosting oxygen evolution of single-atomic ruthenium through electronic coupling with cobalt-iron layered double hydroxides. Nature Communications, 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-09666-0
https://doi.org/10.1038/s41467-019-09666-0
7. Nature Commun.:一種新型的轉移超極化固體的方法
南安普頓大學Karel Kou?il和BennoMeie團隊提出了一種轉移超極化固體的方法。采用加壓的氦氣噴射含有冷凍的超極化樣品的子彈,并射入次級磁體中的接收結構中,子彈被保留并且極化的固體快速溶解。整個傳輸過程大約需要70毫秒。沿整個傳輸路徑,纏繞的螺線管確保絕熱傳輸并限制自由基引起的低場弛豫。該方法快速且可規模化至適合于高分辨率核磁共振光譜,尤其是小體積,同時保持高濃度的靶分子。對于溶液中1-13C標記的丙酮酸,已經檢測到約30%的極化水平。
Kou?il, K.; Kou?ilová, H.; Bartram, S.; Levitt, M. H.;Meier, B. Scalable dissolution-dynamic nuclear polarization with rapid transferof a polarized solid. Nature Communications, 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-09726-5
https://www.nature.com/articles/s41467-019-09726-5
8. Angew:近紅外光刺激外源性酶指導前藥的轉化用于局部化學-光熱聯合治療
酶在癌癥治療中主要用于指導前藥的轉化。然而,內源酶在體內的非特異性分布嚴重阻礙了其生物應用。北京化工大學劉惠玉教授團隊和袁其朋教授團隊合作設計了一種基于外源性酶遞送和重建腫瘤微環境的策略,進而實現近紅外光觸發的局部化學-光熱聯合治療。光熱治療可以提高酶轉化前藥的催化效率,而化療則也會抑制熱休克蛋白90從而提高光熱療法(PTT)的治療效果。這種局部化學-光熱治療策略在4T1荷瘤小鼠模型中獲得顯著的治愈效果。這種利用近紅外光去啟動PTT與化療之間的相互強化回路的策略也在癌癥治療領域具有廣闊的應用前景。
Cheng, L., Zhang, F.R., Liu, H.Y., Yuan, Q.P.et al. NIR-Triggered Exogenous Enzymes to Convert Prodrugs for LocoregionalChemo-Photothermal Therapy. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201902476
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201902476
9. ACS Energy Lett.:無添加劑,效率為10.1%的全聚合物太陽能電池
尋找有效的分子設計策略以優化活性層共混物形態是開發高效全聚合物太陽能電池(全PSC)的長期挑戰之一。華盛頓大學Samson A. Jenekhe團隊采用新型的無規共聚物受體,BSS,并無需任何添加劑,這有助于實現高性能的全PSC。BSS10與供體聚合物PBDB-T的混合物獲得了10.1%的效率。在所有PSC中,基于BSS10和BSS20的器件具有高外量子效率(> 85%)和小電壓損失(<0.6 eV)的最佳組合。結果表明,通過合成變量-無規共聚物組成,可以合理地優化PSC的共混物形態、電荷載流子遷移率和光伏性質。
Kolhe,N. B.; Tran, D. K.; Lee, H.; Kuzuhara, D.; Yoshimoto, N.; Koganezawa, T.;Jenekhe, S. A. New Random Copolymer Acceptors Enable Additive-Free Processingof 10.1% Efficient All-Polymer Solar Cells with Near Unity Internal QuantumEfficiency. ACS Energy Letters, 2019.
DOI:10.1021/acsenergylett.9b00460
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.9b00460