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能源和環(huán)境是人類社會可持續(xù)發(fā)展涉及的最主要問題。全球80%的能量需求來源于化石燃料，這最終必將導致化石燃料的枯竭，而其使用也將導致嚴重的環(huán)境污染。從化石燃料逐步轉向可持續(xù)發(fā)展無污染的非化石能源是發(fā)展的必然趨勢。氫是理想的清潔能源之一，也是重要的化工原料，受到世界各國廣泛的重視。電解水制氫是實現(xiàn)工業(yè)化、廉價制備氫氣的重要手段。今天，我們要分享的是來自國際多個頂級研究團隊關于HER最新的7篇重要成果，希望對相關研究人員有所啟發(fā)。

1. 全pH范圍的高效穩(wěn)定析氫催化劑丨Science Advances

近日，南洋理工大學樓雄文教授課題組成功制備出一種高晶態(tài)的Ni摻雜FeP/C多孔納米棒，并用于電化學析氫反應中。研究發(fā)現(xiàn)，該催化劑在全pH范圍均具有高效且穩(wěn)定的析氫活性，在10 mA cm^?2電流密度下，酸性，中性和堿性電解質中的過電位分別為72, 117和95 mV。XPS和理論計算表明，超高的活性源于材料結構，電子性能以及活性組分的綜合調(diào)控。

參考文獻：

XueFeng Lu, Le Yu and Xiong Wen (David) Lou*. Highly crystalline Ni-dopedFeP/carbon hollow nanorods as all-pH efficient and durable hydrogen evolvingelectrocatalysts. Science Advances, 2019.

DOI: 10.1126/sciadv.aav6009

http://advances.sciencemag.org/content/5/2/eaav6009

2. 1T-MoS₂上“種植”活性位點，增強HER活性丨Nature Commun.

從原子水平設計和改造催化位點可以加深對催化劑的活性位點的理解，這對提升催化劑的活性至關重要。有鑒于此，清華大學魏永革教授、吉林大學張立軍教授以及美國圣地亞哥州立大學Jing Gu教授等人利用Anderson型多金屬氧酸鹽作為前體，從原子水平將金屬活性位點摻雜到1T-MoS₂上。實驗結果發(fā)現(xiàn)，與含鉑的催化劑相比，優(yōu)化的電催化劑在堿性電解液中HER性能顯著提高，得益于摻雜的鎳原子和氧原子；起始電位接近 0 V，過電勢僅為?46 mV。理論計算表明，將鎳和氧共摻雜到1T-MoS₂中有助于水的離解和氫的生成，從而提升了催化活性。

參考文獻：

Lijun Zhang*, Yongge Wei*, Jing Gu*, etal. Atomically engineering activation sites onto metallic 1T-MoS₂ catalystsfor enhanced electrochemical hydrogen evolution. Nature Communications, 2019.

DOI:10.1038/s41467-019-08877-9

https://www.nature.com/articles/s41467-019-08877-9

3. 調(diào)整軌道取向賦予MoS₂特殊的堿性析氫能力丨Nature Commun.

由于不適合的軌道取向造成不利的水吸附和解離特征致使MoS₂對于堿性催化析氫是天然惰性的。中國科學技術大學Xiaojing Liu和GongmingWang團隊通過碳誘導的軌道調(diào)制成功地賦予MoS₂優(yōu)異的堿性氫析出能力。制備的碳摻雜MoS₂在10 mA cm^-2下顯示出前所未有的45 mV過電位，顯著低于MoS₂的228 mV，在所報道的MoS₂催化劑中代表了最佳的堿性析氫催化活性。XPS和XAS分析表明MoS₂的電子和配位結構隨著碳的摻入而發(fā)生顯著變化。DFT計算進一步揭示了碳摻雜可以產(chǎn)生垂直于基面的空2p軌道，能夠在能量上有利地吸附和解離水，從而促進堿性HER催化動力學。

參考文獻：

Yipeng Zang, Shuwen Niu, YishangWu, Xusheng Zheng, Jinyan Cai, Jian Ye, Yufang Xie, Yun Liu, Jianbin Zhou,Junfa Zhu, Xiaojing Liu, Gongming Wang, Yitai Qian. Tuning orbital orientation endows molybdenum disulfide with exceptional alkaline hydrogen evolutioncapability. Nature Communications, 2019.

DOI:10.1038/s41467-019-09210-0

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09210-0

4. 原子分散在碳中的釕在堿性介質中優(yōu)異的析氫性能丨NatureCommun.

加州大學陳少偉和Yuan Ping團隊制備釕和氮共摻雜的碳納米線作為有效的析氫催化劑，并檢測了釕納米顆粒和釕原子位點對HER性能的影響。實驗過程：將三聚氰胺-甲醛（MF）聚合物涂覆在碲納米線（Te NWs）上，加入計量的氯化釕（III）后，在控制溫度下熱解，導致形成Ru、N共摻雜的碳NW，其中釕納米顆粒和釕單原子嵌入碳基質中。其催化性能明顯優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化劑，在1M KOH中10 mVcm^-2的電流密度下過電勢僅為-12 mV，在0.1M KOH中達到-47 mV。

顯著的活性主要歸因于嵌入碳基質中的各個釕原子，而釕納米顆粒的貢獻最小。在第一性原理計算中獲得了一致的結果，HER活性位點很可能是與N和C（RuC_xN_y）（不飽和）配位有關的釕原子中心。RuC_xN_y部分顯示出比釕納米顆粒低得多的氫結合能，并且比Pt更低的水解離能壘，表明具有更快的動力學過程。RuC₂N₂是最活躍的催化中心，其中釕和相鄰的碳原子都是可能的活性位點。

參考文獻：

Bingzhang Lu, Lin Guo, Feng Wu, YiPeng, Jia En Lu, Tyler J. Smart, Nan Wang, Y. Zou Finfrock, David Morris, PengZhang, Ning Li, Peng Gao, Yuan Ping, Shaowei Chen. Ruthenium atomically dispersed in carbon outperforms platinum toward hydrogen evolution in alkalinemedia. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-08419-3

https://www.nature.com/articles/s41467-019-08419-3

5. 氮等離子體處理的氫氧化鉿作為高效、穩(wěn)定的析氫和氧化反應電催化劑丨Nature Commun.

開發(fā)資源豐富的電催化劑用于強酸條件下的催化析氫和氧化反應，對于研制高效、耐用、經(jīng)濟的電解槽和燃料電池來說是一個嚴峻的挑戰(zhàn)。有鑒于此，美國普林斯頓大學Bruce E. Koel等人利用資源豐富的氮等離子體處理氫氧化鉿，研究了其在強酸介質中對析氫和氧化反應的催化活性，結果表明該電催化劑具有較高的催化活性和穩(wěn)定性。同時表明氮修飾氫氧化鉿可以作為高活性穩(wěn)定電催化劑鉑的理想替代品，氮等離子體處理可活化其它非導電材料，形成新的活性電催化劑。

參考文獻：

Xiaofang Yang, Fang Zhao, Yao-WenYeh, Rachel S. Selinsky, Zhu Chen, Nan Yao, Christopher G. Tully, Yiguang Ju& Bruce E. Koel. Nitrogen-plasma treated hafnium oxyhydroxide as anefficient acid-stable electrocatalyst for hydrogen evolution and oxidationreactions. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09162-5

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09162-5

6. 單分子層MoS₂的邊界活化析氫反應丨NatureCommun.

近年來，單分子層二硫化鉬(MoS₂)已成為一種有前途的非貴金屬析氫反應電催化劑。但其性能在很大程度上受到基底面活性位點密度低、反應性差的限制。有鑒于此，中國科學院物理研究所Jianqi Zhu等人報道了單分子層MoS₂基底面的域邊界作為活性位點，可以大大提高其析氫反應的性能。本文研究了兩種有效域邊界：2H-2H域邊界和2H-1T相邊界。通過對這兩種域邊界的多層次設計，獲得了具有優(yōu)異析氫反應催化活性、長期穩(wěn)定性以及酸性/堿性普適性的電催化劑。進一步研究表明，這種優(yōu)良催化劑的大規(guī)模化是可行的，通過應用對區(qū)域邊界的多層次設計獲得晶片級單層MoS₂薄膜。

參考文獻：

Jianqi Zhu, Zhi-Chang Wang, Huijia Dai, Qinqin Wang, Rong Yang, Hua Yu,Mengzhou Liao, Jing Zhang, Wei Chen, Zheng Wei, Na Li, Luojun Du, Dongxia Shi,Wenlong Wang, Lixin Zhang, Ying Jiang & Guangyu Zhang. Boundary activatedhydrogen evolution reaction on monolayer MoS₂. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09269-9

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09269-9

7. 單原子Co助力水分解析氫，活性爆表丨NatureCommun.

合理設計高活性的非Pt基催化劑用于水分解產(chǎn)氫依然是一個重要的課題。清華大學王定勝教授和李亞棟教授等報道了一種高活性HER催化劑，Ru納米片中部分晶格位點被單原子Co取代。研究發(fā)現(xiàn)，在1 M KOH溶液中，當電流密度為10mAcm^?2時其過電位僅為13 mV，塔菲爾斜率為29mV dec^?1。理論研究發(fā)現(xiàn)，單原子Co極大地降低了水分解的能壘，使得催化劑擁有超高的活性。

參考文獻：

Junjie Mao, Dingsheng Wang*, Yadong Li, et al. Accelerating waterdissociation kinetics by isolating cobalt atoms into ruthenium lattice. Nature Communications, 2018.

DOI: 10.1038/s41467-018-07288-6

https://www.nature.com/articles/s41467-018-07288-6