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華科Science，鮑哲南Nature Mater.，南開陳永勝Science Advances丨頂刊日報20190418

納米人納米人 2019-04-18

1. Science：擴散系統中的反奇偶時間對稱性

與奇偶時間對稱相關的各種概念，包括反奇偶校驗時間對稱，已經在波動物理學中得到廣泛應用。波動系統從根本上由Hermitian operators描述，而它們的不尋常屬性是通過并入增益和損失引入的。近日新加坡國立大學Cheng-Wei Qiu，華中科技大學Xue-Feng Zhu以及斯坦福大學Shanhui Fan提出，相關的物理學不必局限于波動力學，可考慮用擴散動力學描述。研究人員研究了兩種反轉介質中的傳熱，并表明該系統具有反奇偶時間對稱性。在背景載體機械運動存在的情況下，自發對稱性破壞還是導致了從穩定溫度場到變化溫度場的相變。該研究結果擴展了波動物理學之外的奇偶時間對稱概念，并可能提供操縱熱量和質量傳輸的機會。

Li，Y. Peng, Y.-G. Han, l. Qiu, C.-W. Zhu, X.-F. Fan, S. et al. Anti–parity-time symmetry in diffusive systems. Science, 2019.

DOI: 10.1126/science.aaw6259

https://science.sciencemag.org/content/sci/364/6436/170.full

2. Science：揭示石墨烯中電子-聲子的不穩定性

理解和控制非平衡電子現象是科學和工程領域的一項突出挑戰。近日，哈佛大學Mikhail D. Lukin教授研究團隊通過電驅動超凈石墨烯器件失去平衡，觀察到不穩定性表現為顯著增強的電流波動和在微波頻率下抑制的電導率。研究人員使用納米級磁場傳感器的非平衡電流波動的空間映射揭示了波動沿載流子方向呈指數增長。包括對密度和溫度的依賴，一致地解釋了超音速漂移速度下電子 - 聲子 Cerenkov不穩定性的出現。這些研究結果為可調諧太赫茲發生和基于二維材料的有源聲子器件提供了機會。

Andersen,T. Dwyer, B. Yamagishi-S. Lukin, M. D. et al. Electron-phononinstability in graphene revealed by global and local noise probes. Science,2019.

DOI:10.1126/science.aaw2104

https://science.sciencemag.org/content/364/6436/154

3. 鮑哲南Nature Mater.：多尺度有序排列的高拉伸聚合物半導體薄膜

可拉伸半導體聚合物已經被廣泛應用于類似皮膚的可穿戴電子設備上，但是如果想獲得更優異的性質必須改善其電學性能。有鑒于此，美國斯坦福大學鮑哲南教授團隊報道了一種新方法成功實現了可伸縮半導體中共軛聚合物的多尺度有序排列，從而大大提高其載流子遷移率。研究表明，在受限的納米尺度空間內可以使鏈構象有序排列并促進短程有序的π-π堆積，大幅降低電荷載體運輸的能量屏障，使得可拉伸的共軛聚合物薄膜的流動性提高了三倍，并在高達100%的應變下保持不變。

Jie Xu, Hung-Chin Wu, Chenxin Zhu, AnatolEhrlich, Leo Shaw, Mark Nikolka, Sihong Wang, Francisco Molina-Lopez, XiaodanGu, Shaochuan Luo, Dongshan Zhou, Yun-Hi Kim, Ging-Ji Nathan Wang, Kevin Gu,Vivian Rachel Feig, Shucheng Chen, Yeongin Kim, Toru Katsumata, Yu-Qing Zheng,He Yan, Jong Won Chung, Jeffrey Lopez, Boris Murmann & Zhenan Bao.Multi-scale ordering in highly stretchable polymer semiconducting films. Nature Materials, 2019.

DOI: 10.1038/s41563-019-0340-5

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0340-5

4. Science Advances：4 K 深低溫超彈性三維石墨烯材料

具有較大可逆形變功能的彈性材料在各種工程應用中具有廣泛需求。然而，當溫度顯著降低時，材料延展性或彈性通常會受到損害。到目前為止，還沒有材料能夠實現在外太空等深低溫下具有高彈性。近日，南開大學陳永勝團隊報道了一種三維交聯的石墨烯材料，在4 K的深低溫到1273K的高溫溫度區間材料超彈性行為幾乎不變。在4K超低溫條件下，具有與室溫相同的力學性能：幾乎完全可逆的超彈性行為（高達90％的應變），楊氏模量不變，泊松比接近零，循環穩定性好。原位實驗和模擬結果表明，這種超彈性得益于獨特結構的協同結果：單個石墨烯片層的本征彈性和片層之間的共價連接。

Kai Zhao*, Tengfei Zhang*, Pulickel M. Ajayan? and Yongsheng Chen?et al. Super-elasticity of three-dimensionally cross-linked graphene materialsall the way to deep cryogenic temperatures. Science Advances, 2019.

DOI: 10.1126/sciadv.aav2589

https://advances.sciencemag.org/content/5/4/eaav2589

5. JACS：富鋰巖鹽氧化物中d⁰陽離子對O-O鍵的穩定作用成為電壓滯后的起因

具有巖鹽結構的富鋰多元氧化物作為鋰離子電池中正極材料具有重要意義。最近，已經建立了在富Li巖鹽中使用氧陰離子作為氧化還原中心以增強容量的范例。為了增加鋰含量并從氧衍生狀態獲取電子，這些材料通常需要處于高氧化態的過渡金屬，這可以使用d⁰陽離子非常容易地實現。然而，具有高價d⁰陽離子如Nb⁵⁺和Mo⁶⁺的富Li巖鹽氧化物在充電和放電之間顯示出極大的高電壓滯后，其起源尚未被研究。

利物浦大學MatthewJ. Rosseinsky課題組研究了一系列富鋰化合物Li_4+xNi_1-xWO₆（0≤x≤0.25），開發了兩種新的，具有不同陽離子有序結構的巖鹽變體，研究了其中Ni和O在鋰化/脫鋰過程中對電荷補償的作用。Li_4.15Ni_0.85WO₆（x=0.15）具有200 mAh/g的大可逆容量，無需通過Ni³⁺/Ni⁴⁺氧化還原對，這意味著超過2/3的容量是由于陰離子氧化還原來提供的。氧化還原失活的5d⁰ W⁶⁺陽離子的存在，提供了與陰離子氧化還原相關的電壓滯后(>2 V)。研究者通過實驗證明形成強穩定的局部O-O單鍵造成放電時能量損失。該項研究表明高價d⁰陽離子將局部陰離子-陰離子鍵合與陰離子氧化還原能力相關聯。

Zoe N Taylor, Arnaud J Perez, José A Coca-Clemente, Filipe Braga, Nicholas E. Drewett, Michael JPitcher, William J Thomas, Matthew S Dyer, Christopher Collins, Marco Zanella,Timothy Johnson, Sarah Day, Chiu Tang, Vinod R Dhanak, John B Claridge,Laurence J. Hardwick, Matthew J. Rosseinsky. Stabilization of O-O bonds by d⁰cations in Li_4+xNi_1-xWO₆ (0 ≤ x ≤ 0.25) rocksalt oxides as the origin oflarge voltage hysteresis. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13633

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13633

6. 馬普所Angew：碳邊緣位點結構與OER活性之間的關系

碳材料豐富的表面化學信息和邊緣結構在催化領域引起了極大的興趣。對于OER，碳材料邊緣效應因其邊緣構象的復雜性及碳腐蝕與碳催化之間的矛盾而很少被詳細研究。近日，馬克斯·普朗克化學能轉換研究所SaskiaHeumann團隊采用不同構象（Z字形和椅式）的多環芳烴(PAHs)為模型分子，探究了普通碳活性邊緣位點在OER的確切作用。實驗發現，Z字形構象的PAHs具有更高的OER活性和穩定性，在0.1 M KOH中，TOF值達0.276s^-1。進一步研究發現，酚氧物種的形成對加速OER至關重要；*OOH脫氧生成O₂可能是反應的決速步。

Yangming Lin, Saskia Heumann,* et al. Oxygen Evolution Reaction at Carbon Edge Sites: Activity Evolutionand Structure-Function Relationships Clarified by Polycyclic Aromatic Hydrocarbons. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201902884

https://doi.org/10.1002/anie.201902884

7. Angew：含B-Al π鍵化合物還原CO₂

元素周期表第13族元素形成異核雙原子多重鍵還未見報道。近日，維爾茨堡大學Holger Braunschweig團隊報道了一種合成[(CAAC)PhB=AlCp^3t]的方法，該化合物B和Al之間存在π鍵，首次報道了第13族元素異核雙原子成鍵現象。實驗發現，該化合物B-Al鍵高度極化，能通過一個不尋常的復分解反應，與CO₂迅速反應生成B-CO化合物。該工作為合成第13族元素異核雙原子化合物及其性質的探索開辟了道路。

Alexander Hofmann, Holger Braunschweig,* etal. Heterodiatomic Multiple Bondingin Group 13: A Complex with a B-Al π Bond Reduces CO₂. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201902655

https://doi.org/10.1002/anie.201902655

8. ACS Nano：過氧化氫酶結合透明質酸作為增強光動力治療實體腫瘤的納米載體

光動力療法(PDT)具有侵襲性小、全身毒性低等優點。而傳統的PDT藥物存在有諸多問題，包括內源性氧供應不足和在腫瘤部位的積累效果差等等。新加坡南洋理工大學趙彥利團隊制備了一種基于過氧化氫酶包封透明質酸的納米粒子，并負載了金剛烷修飾的光敏劑以實現增強的PDT治療實體腫瘤。

實驗以Ce6作為光敏劑，用金剛烷對其進行改性得到aCe6。最終得到的納米系統HA-CAT@aCe6可以靶向腫瘤細胞上過表達的CD44受體，并將內源性過氧化氫(H₂O₂)轉化為氧氣緩解腫瘤乏氧，提高光照射下PDT的療效。實驗結果表明HA-CAT@aCe6在黑暗中的細胞毒性最小，而在正常氧水平和660 nm光照下的細胞毒性較高。并且由于HA-CAT@aCe6具有緩解乏氧的能力，其在乏氧條件下也表現出較高的細胞毒性。體內實驗結果則表明HA-CAT@aCe6在MDA-MB-231在荷瘤裸鼠體內會選擇性地在腫瘤積累，進而在光照射下顯著地抑制腫瘤。

Phua,S.Z.F., Zhao, Y.L. et al. Catalase Integrated Hyaluronic Acid as Nanocarriers for Enhanced Photodynamic Therapy in Solid Tumor. ACS Nano,2019.

DOI:10.1021/acsnano.9b01087

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsnano.9b01087

9. Nano Lett.：仿生外泌體驅動的納米顆粒用于對肺轉移的原位乳腺癌進行特異性化療

乳腺癌具有明顯的轉移特征，包括向局部的淋巴結和遠處器官進行轉移，這也是造成乳腺癌患者高死亡率的主要原因。中國藥科大學葛亮團隊、康奈爾大學馬明林團隊和中山大學吳鈞團隊通過納米沉淀法制備了月桂酸鹽功能化的鉑(IV)前藥(Pt(lau))、人血清白蛋白(HSA)和卵磷脂組成的對接納米粒(NPs)。

已有報道表明，巨噬細胞會優先被乳腺癌募集，因此實驗利用小鼠RAW264.7細胞自發分泌的外泌體Rex來封裝NPs，得到一種高性能的遞送系統NPs/Rex，其具有很好的物理化學特性、增強的膠體穩定性和對氧化還原響應的釋放特性。細胞動力學研究表明，NPs/Rex可以通過多種內化途徑來避免被雙層生物膜的截留，進而在胞質中發生生物還原后成功地使核酸發生鉑化。在體內應用中，Rex可以使得NPs血液循環時間延長、靶向腫瘤并增強其生物相容性，進而可以對脂肪墊原位腫瘤和肺轉移結節中的乳腺癌細胞進行有效的鉑(Pt)化療。

Xiong,F., Ling, X., Ge, L., Ma, M.L. et al. Pursuing Specific Chemotherapy of Orthotopic Breast Cancer with Lung Metastasis from Docking Nanoparticles Drivenby Bioinspired Exosomes. Nano Letters, 2019.

DOI:10.1021/acs.nanolett.9b00824

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.nanolett.9b00824

10. Nano Lett.：錳作為光氧化的催化介質可以克服pH對納米酶的限制

納米酶所面對的一個重大挑戰是其在生理pH值下的低活性。四川大學吳鵬團隊和滑鐵盧大學劉玨文教授團隊合作發現Mn(II)可以提高碳點(C-dots)在中性pH下的光催化作用。C-dots在光輻照下會產生單線態氧，并將Mn(II)氧化為Mn(III)。而原位生成的Mn(III)則可以作為一種類似于電化學中增強電子轉移的介質，且其他的二價金屬離子都沒有這樣的效應。而后，EDTA可以通過穩定高活性的Mn(III)來進一步增強酶的活性，使得其在10秒內可以氧化3,3,5,5 -四甲基聯苯胺(TMB)并產生明顯的藍色。這一研究結果使得今后可以在中性pH條件下開發更多的納米酶用于生物分析和生物醫學應用，也為克服納米酶催化過程中的pH限制提供了新的思路。

Zhang,J.Y., Wu, P., Liu, J.W. et al. Manganese as a Catalytic Mediator for Photo-oxidationand Breaking the pH Limitation of Nanozymes. Nano Letters, 2019.

DOI:10.1021/acs.nanolett.9b00725

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.nanolett.9b00725

11. Nano Lett.：倒置20.6%！聚合物優化PCBM電子傳輸層

富勒烯衍生物，例如PCBM，被廣泛用作倒置鈣鈦礦太陽能電池（PSC）中的電子傳輸層（ETL）。由于其低的電子遷移率，實現高質量成膜的復雜性以及鈣鈦礦/PCBM界面處的嚴重非輻射復合導致倒置PSC相比于正置PSC效率較低。近日，賓夕法尼亞州立大學Shashank Priya和大連化物所、陜師大Shengzhong (Frank) Liu團隊提出了一種克服這些挑戰的有效策略，即將共軛的n型聚合物材料與PCBM混合在一起，形成具有高電子遷移率和合適能級（HBM）連續膜。

研究發現HBM薄膜完全覆蓋鈣鈦礦表面以增強電子提取。由于相對介電常數大，HBM的臨界電子捕獲半徑從PCB的14.89nm減小到12.52 nm，導致鈣鈦礦/HBM界面處的非輻射復合減少。基于HBM ETL的倒置PSC的效率超過20.6％，填充因子高達0.82。此外，由于HBM ETL的高疏水性，器件的穩定性得到很大改善。在45天后的環境空氣條件下，基于HBM顯示的倒置PSC的效率保持為初始值的80％，顯著高于對照組（48%）。該工作將進一步推進高效穩定的倒置PSC的發展。

Yang,D. Priya, S. Liu, S. et al. Stable Efficiency Exceeding 20.6% forInverted Perovskite Solar Cells through Polymer-Optimized PCBMElectron-Transport Layers. Nano Letters, 2019.

DOI:10.1021/acs.nanolett.9b00936

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.9b00936

12. AEM：15.05％！反向分級2D鈣鈦礦太陽能電池

二維鈣鈦礦（RPPs）已成為一種有前景的太陽能電池材料。近日，大連理工Jijun Zhao研究團隊提出了一種以環己烷甲胺（CMA）作為間隔陽離子的新型RPP。與先前報道的RPP不同，(CMA)₂(MA)_n-1Pb_nI_3n+1（MA為CH₃NH₃⁺，n= 1,2,3 ......）的沉積膜表現出具有反向梯度量子阱（QW）分布的多個相；小n值（n = 2）RPP位于表面，大n（n≥10）RPP位于底部。

這有三個優點：（a）外部的小n RPP可以作為防潮的穩定的屏障，保護脆弱的大n RPP晶格免受水分子的攻擊。（b）它在不同相之間形成II型帶對準，這有利于自驅動電荷傳輸。（c）分級QW的結構擴大了光子收集的范圍。歸因于這些特性，（CMA）₂（MA）₈Pb₉I₂₈太陽能電池效率高達15.05％，具有1.10 V的高開路電壓。此外，該器件顯示出長期穩定性，在相對濕度為40-70％的環境條件下暴露4600小時后仍保持約95％的初始效率。