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第一作者：Jingsheng Cai、Jianying Huang

通訊作者：賴躍坤、林志群

通訊單位：福州大學、佐治亞理工學院

研究亮點：

1. 設計了一種納米銀修飾的層狀超薄結構的石墨相氮化碳復合催化劑（Ag@U-g-C₃N₄-NS）。

2. 該催化劑具有雙功能：高效光催化降解有機污染廢液 + 光誘導制備綠色化學能源H₂O₂。

有機廢液治理現狀

隨著工業化的迅速發展以及全球人口的急劇增加，能源需求和全球環境惡化已被視為人類面臨的兩個重大挑戰。化學結構中大量的芳烴和廣泛的共軛作用賦予現代商業染料優異的顏色穩定性。然而，其既不易自行分解，又具有致癌作用，嚴重地危害著人類健康，導致臭氧層破壞、造成全球變暖。

過氧化氫（H₂O₂）制備現狀

作為一種只有水和氧副產物的清潔化學氧化劑，過氧化氫（H₂O₂）因價格低廉、環境友好而被廣泛應用于紡織、造紙、食品及廢水處理等諸多領域。同時，H₂O₂在燃料電池領域的應用也越來越受到關注。安全性高、存儲運輸方便以及可用作單室發電等優勢使得其成為包括氫氣等其他氣體燃料的潛在替代品。

工業上制造H₂O₂的方法主要包括蒽醌自氧化、醇氧化和電化學合成等，然而，這些多步驟反應過程高耗能且后續產物分離需要高成本。因此發展一種高效、環境友好、可持續的技術用來制備H₂O₂顯得尤為重要。

光催化實現 凈化環境+制備清潔能源 的挑戰與解決思路

太陽能是取之不盡、用之不竭的環境友好型能源，近年來通過光催化技術凈化環境和制備清潔能源的研究備受關注。然而，該技術的瓶頸在于傳統光催化劑對太陽光不能充分利用，光催化過程中的電子空穴對快速重組導致低的催化性能，因而無法滿足實際應用。構建薄層結構是促進光催化活性的一種有效技術手段，相比于塊狀結構，電荷在薄層結構中層間遷移時阻力大大減小，光生電荷的擴散路程大大縮短，使得載流子快速遷移至表面進行反應。負載貴金屬顆粒，同樣可以加速表面電子的遷移速率，極大地促進光催化性能。

成果簡介

基于以上研究背景，福州大學賴躍坤教授和佐治亞理工學院林志群教授設想能否構建具有可見光響應的薄層結構光催化劑搭載貴金屬納米顆粒，以實現利用太陽光對有機污染廢液的有效治理和清潔化學能源的產生，達到一石二鳥的效果？為此，以石墨相氮化碳為基礎，設計出了納米銀修飾的層狀超薄結構的石墨相氮化碳復合催化劑，該催化劑兼具高效光催化降解有機污染廢液（包括有色染料亞甲基藍和苯系致癌物苯酚）及光誘導制備綠色化學能源H₂O₂雙功能于一身。

Cover

要點1：納米銀修飾層狀超薄石墨相氮化碳的制備及材料表征

以石墨相氮化碳為研究對象，首先采用高溫氣氛熱刻蝕技術與超聲法結合，成功將熱縮聚得到的塊狀氮化碳刻蝕并剝離成層狀超薄結構（圖1），進而通過在其表面生長一層聚多巴胺膜層，實現原位可控還原納米銀顆粒，最終得到納米銀修飾層狀超薄石墨相氮化碳納米片復合材料（Ag@U-g-C₃N₄-NS）。

圖1 制備流程、原子結構及光學圖。

對Ag@U-g-C₃N₄-NS進行了系統的結構、形貌、元素表征，以及對材料的光學性質做了全面的研究。通過TEM發現(圖2a-c），粒度可控、分散均勻的（111）晶面主導的納米銀（圖2e,f）被錨定在超薄的層狀氮化碳表面。

圖2. TEM及EDS表征。

在對Ag@U-g-C₃N₄-NS的光學性質研究中發現，超薄結構的氮化碳納米片相對于塊狀結構的氮化碳，其紫外漫反射吸收光譜在可見光、甚至近紅外光區域有明顯的提升，在納米銀修飾后，Ag@U-g-C₃N₄-NS催化劑在300-2000全光譜區域的吸收有大幅度的提升（圖3b），這一結果可能源于氮化碳的超薄結構、納米銀的局部等離子共振以及兩者之間的協同效應，這些對光催化性能的提升起到重要作用。為了研究材料光生電子空穴對的有效分離和電導性能，我們對材料進行了交流阻抗測試，得出Ag@U-g-C₃N₄-NS具有更佳的電子空穴對分離特性。

圖3. XRD，UV-DRS，PL spectra及EIS結果。

要點2：光催化性能評估

將催化劑用于對水溶液分別呈堿性和酸性的典型有機污染物亞甲基藍和苯酚進行可見光降解時發現，在40和80分鐘后分別達到了88.5%和89%的降解率（圖4a,b）在對亞甲基藍降解進行活性因子捕獲實驗時，發現游離的超氧基對催化過程的推動最為顯著（圖4d）。為了驗證催化劑的穩定性和可持續利用性，我們進行了多次光催化降解實驗，材料的催化效果均能很好的保持（圖4c和f）。

圖4. 光催化性能測試。

更重要的是，該催化劑實現了快速、高效、綠色地制備H₂O₂，在pH=3，氧氣參與、可將光照的條件下，達到了1.975 μM min^-1的H₂O₂產率（圖4g），為了找出在催化過程中H₂O₂的產生和降解的關系，我們對H₂O₂的熱力學不穩定性進行了擬合與分析，找出了最佳催化條件（圖4i）。

小結

該工作采用高溫熱刻蝕技術與超聲法結合，成功將熱縮聚得到的塊狀石墨相氮化碳剝離成層狀超薄結構，通過在其表面生長一層聚多巴胺膜層，實現原位可控還原納米銀顆粒。在此基礎上，該研究利用太陽光對有機污染廢液進行治理和制備清潔化學能源，達到了一石二鳥的效果。

通訊作者簡介：

賴躍坤  福州大學教授/博導。是2018全球高被引科學家，德國洪堡學者，福建閩江學者和泉州桐江學者特聘教授，省六大高峰人才和蘇州吳江區雙創人才，教育部自然科學二等獎（第3），福建省優秀博士學位論文一等獎和蘇州市優秀學術論文一等獎獲得者。

在Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Sci.、Nano Today和Small等國際期刊(SCI)發表研究論文發表SCI論文120余篇，入選ESI熱點或高引用論文20余篇。論文SCI引用6500余次，H因子46。技術成果申請PCT和中國發明專利50余項，已授權中國發明專利12項，撰寫國際學術專著6章。部分研究成果被Advanced Science New 和 Wiley MaterialsViewsChina.com等期刊和學術媒體廣泛報道。

參考文獻：

Jingsheng Cai, Jianying Huang, Shanchi Wang, James Iocozzia, Zhongti Sun, Jingyu Sun, Yingkui Yang, Yuekun Lai, Zhiqun Lin. Crafting Mussel‐Inspired Metal Nanoparticle‐Decorated Ultrathin Graphitic Carbon Nitride for the Degradation of Chemical Pollutants and Production of Chemical Resources. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201806314

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201806314