a级毛片毛片免费很很综合,69xxxx中国,中国在线播放精品区

JACS/AM/EES 9篇，俞書宏、林文斌、韓禮元、余桂華、汪國秀等成果速遞丨頂刊日報20190428

納米人納米人 2019-04-28

1. JACS：納米MOF用于放射性治療

納米金屬有機骨架具有可調節性和多孔性，可以內嵌多種組分，進而可以實現在生物醫學領域的應用。有鑒于此，芝加哥大學林文斌教授等人報道了一種新型的nMOF組裝體W₁₈@Hf₁₂-DBB-Ir的合成，它包含三種組分---基于Hf的金屬氧簇、基于Ir的橋接配體以及基于W的多氧金屬酸鹽(POMs)。研究發現，在x射線照射下，W₁₈@Hf₁₂-DBB-Ir顯著增強了Hf₁₂SBUs產生羥基自由基(^?OH)的能力，DBB-Ir配體產生單線態氧(¹O₂)的能力，以及W₁₈ POMs產生超氧化物(O₂^-)的能力。在5×1 Gy低x射線劑量下，W18@Hf12-DBB-Ir通過這些不同活性氧的協同作用殺傷腫瘤細胞，獲得了極好的抗癌效果，實現了98%的腫瘤退縮。

Guangxu Lan, Kaiyuan Ni, Samuel S. Veroneau,Taokun Luo, Eric You, and Wenbin Lin. Nanoscale Metal-Organic FrameworkHierarchically Combines High-Z Components for Multifarious Radio-enhancement. Journalof the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b03029

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b03029

2. JACS：Ni₂P納米陣列催化劑高效HER，電流密度>600 mA cm^-2

設計高效的無貴金屬電催化劑用于大規模H₂生產仍然具有挑戰。近日，悉尼科技大學汪國秀及中科大俞書宏、高敏銳團隊合作，報道了一種在商用泡沫鎳基質上生長的Ni₂P納米陣列催化劑，該催化劑在堿性介質中具有高的電催化活性和穩定性。Ni-Fe LDH陽極和Ni₂P/NF陰極組成的電解槽能高效電解水，具有比Pt/C||Ir/C電池更高的性能，電流密度>600 mA cm^-2。Ni₂P催化劑高的催化性能歸因于高效電子轉移、優異的本征活性及納米陣列和基質間的緊密聯系。而且Ni₂P納米陣列獨特的“超疏氣”表面使得其能承受內部和外部作用力，并且在大電流密度下（例如> 1000 mA cm^-2）及時釋放原位生成的H₂。

Xingxing Yu, Min-Rui Gao*, Guoxiu Wang*,Shu-Hong Yu*, et al. A “Superaerophobic” Nickel Phosphide Nanoarray Catalyst for Efficient HydrogenEvolution at Ultra-High Current Densities. Journal of the American ChemicalSociety, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b02527

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b02527

3. JACS：破解CuCrFeO_x基催化劑高溫催化WGS反應的機理

水煤氣轉換(WGS)反應對化學工業至關重要，是工業生產H₂的主要路線。CuCrFeO_x基催化劑在工業上廣泛用于高溫WGS反應，而CuCrFeO_x基催化劑催化WGS反應的機理（“氧化還原”機理和“聯想”機理）卻一直存在爭議。近日，橡樹嶺國家實驗室Zili Wu等多團隊合作，采用多種先進表征技術（紅外IR，程序升溫表面反應TPSR，NAP-XPS，中子非彈性散射INS等）對WGS反應條件下催化劑的表面性質及表面的中間體物種進行表征。

實驗發現，CuCrFeO_x基催化劑表面在WGS反應條件下是動態的，會被局部還原，在Fe₃O₄表面生成金屬態Cu納米顆粒。原位IR和INS光譜表征均未檢測到WGS過程中表面甲酸物種的生成。TPSR實驗發現CO/H₂O反應物生成CO₂和H₂具有和HCOOH分解生成CO₂和H₂不一樣的機制。穩態同位素瞬態動力學分析（SSITKA）及DFT計算進一步證明了氧化還原機理的正確性。

Felipe Polo-Garzon, Zili Wu*, et al.Elucidation of the Reaction Mechanism for High-Temperature Water-Gas Shift overan Industrial-type Copper-Chromium-Iron Oxide Catalyst. Journal of theAmerican Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b03516

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b03516

4. JACS：受光系統II啟發設計的水氧化分子光電極

在人工光合作用中，太陽能驅動H₂O分解成H₂和O₂或將CO₂轉化成有用的化學品，在大多數情況下，H₂O氧化通常是典型的極限半反應。近日，北卡羅萊納大學教堂山分校Thomas J.Meyer等多團隊合作，報道了一種設計光電陽極的分子方法，該方法將電子受體、敏化劑、電子給體和水氧化催化劑合并在一個分子組裝中。該策略模擬光系統II中的關鍵元素，在導電氧化物電極表面的受控分子環境中引入光吸收器、電子受體、電子給體和催化劑，來實現光驅動水氧化。實驗發現，該光電極在440 nm穩態光照明下應用偏壓可實現光電化學水氧化，每光子吸收效率為2.3%。

Degao Wang, Renato N. Sampaio, Thomas J.Meyer*, et al. A Molecular Photoelectrode for Water Oxidation Inspired byPhotosystem II. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b02548

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b02548

5. AM：13.2%！倒置無機PSC最高效率

CsPbI₃是用于鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池的有前途的寬帶隙材料，但它們在環境條件下容易經歷從立方黑相到正交黃相的相變。這種相變是由水分引起的，這種水分會引起共頂八面體骨架（[PbI₆]^4-）的變形。近日，上海交通大學韓禮元教授研究團隊通過系統地控制表面有機末端基團的空間位阻來抑制立方CsPbI₃中[PbI₆]^4-單元的八面體傾斜。這種空間位阻有效地防止了晶格畸變，從而增加了相變的能壘。

研究人員通過X射線衍射測量和密度泛函理論計算驗證了該機制。同時，有機覆蓋層的形成也可以鈍化鈣鈦礦吸收劑的表面電子陷阱態?；谏鲜鲅芯?，研究人員獲得了13.2％ PCE倒置平面鈣鈦礦太陽能電池，這是由倒置結構無機PSC實現的最高效率。更重要的是，優化的器件在環境條件下老化30天后扔保留了其初始PCE的85％，穩定性得到顯著提升。

Wu,T. Han, Y. et al. Efficient and Stable CsPbI₃ Solar Cells viaRegulating Lattice Distortion with Surface Organic Terminal Groups. Advanced Materials, 2019.

DOI:10.1002/adma.201900605

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201900605

6. AM：無鉛鹵化鈣鈦礦材料的結構和功能多樣性

由于其優異的光電性能，鹵化鉛鈣鈦礦已成為用于不同應用的有希望的半導體材料。雖然學術界對這些高性能鈣鈦礦中的有毒鉛有不同的看法，但優選用無毒或至少毒性較小的元素替代鉛，同時保持優異的性能是大家一致的看法。近日，林雪平大學Feng Gao研究團隊介紹了結構尺寸從3D到0D的無鉛鈣鈦礦材料的設計規則。綜述了無鉛鹵化鈣鈦礦的最新進展，總結了結構與基本性質之間的關系，包括光學，電學和磁學相關性質。3D鈣鈦礦，特別是A₂B⁺B³⁺X₆型雙鈣鈦礦，顯示出非常有前途的光電前景，而低維鈣鈦礦顯示出豐富的結構多樣性，從而為光學，電學，磁學和多功能應用提供了豐富的性能。此外，基于這些結構-性質關系，提出了多功能鈣鈦礦設計的策略。還強調了無鉛鈣鈦礦應用的挑戰和未來方向，重點是材料開發和器件制造。

Ning,W. Gao, F. et al. Structural and Functional Diversity in Lead-Free HalidePerovskite Materials. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201900326

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201900326

7. AM：共軛聚電解質作為多功能鈍化和空穴傳輸層助力高效鈣鈦礦LED

金屬鹵化物鈣鈦礦（MHP）由于其高色純度和光譜可調性而作為發光材料引起了極大的關注。鈣鈦礦發光二極管（PeLED）的一個關鍵問題是制造最佳的電荷傳輸層（CTL），其需要具有效的電荷注入能力，同時阻擋相反電荷并使鈣鈦礦層生長具有減少的界面缺陷。

近日，高麗大學Han Young Woo、蔚山國立科學技術大學Sang Kyu Kwak、Myoung Hoon Song提出了兩種具有不同反離子（K⁺和四甲基銨（TMA ⁺））的聚（芴-亞苯基）-基陰離子共軛聚電解質（CPE），可作為實現多功能鈍化作用和作為空穴傳輸層（HTL）。通過X射線光電子能譜，X射線衍射和密度泛函理論計算研究了在不同HTL上生長的MHP的晶體生長。帶有TMA⁺反離子的CPE顯著改善了鈣鈦礦的生長，抑制了界面缺陷，從而顯著提高了發射性能和器件性能。所制備的準二維PeLED外部量子效率達到10.2％。使用具有不同反離子的CPE作為CTL可以用作控制界面缺陷和改善鈣鈦礦基光電器件。

Woo, H.-Y.Kwak, S. K. N. Song, M. H. et al. Conjugated Polyelectrolytes asMultifunctional Passivating and Hole-Transporting Layers for EfficientPerovskite Light-Emitting Diodes. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201900067

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201900067

8. EES綜述：固態鋰離子電池人工緩沖層改性界面的最新進展

電極材料和固體電解質之間的界面相容性差（物理和化學）嚴重阻礙了固態鋰離子電池（SSB）的實際應用。因此人們提出了人工緩沖層（ABL）的制造，并且認為它是克服SSB界面問題的有效方法。

南京工業大學邵宗平課題組全面總結了SSB中界面工程和相關技術表征的最新進展。首先，討論了SSB中與正極/固體電解質和負極/固體電解質界面穩定性相關的關鍵問題和挑戰。然后提出了最新的研究方法和策略，以提高依賴于ABL界面工程的SSB性能，并全面總結了原位和非原位界面觀測和分析的表征策略。最后，強調了與電極-電解質界面相關的關鍵問題，并提出了關于高質量緩沖層開發的觀點。

Mingjie Du, Kaiming Liao, Qian Lu, ZongpingShao. Recent advances in the interface engineering of solid-state Li-ionbatteries with artificial buffer layers: challenges, materials, construction,and characterization. Energy & Environmental Science, 2019.

DOI: 10.1039/C9EE00515C

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c9ee00515c#!divAbstract

9. EES：與液態Na-K相關的石墨插層化合物實現超穩定堿金屬負極

具有高理論容量和低氧化還原電位的堿金屬負極（Li，Na，K）非常有希望用于實現高能量密度可充電電池。盡管在Li-金屬中已經做出了大量的努力，但枝晶生長以及嚴重的界面問題仍然是堿金屬電池（AMB）的基本挑戰。德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華課題組報道了將原位形成的石墨插層化合物（GIC）框架與液態Na-K合金電極相結合，使其成為在高電流密度和高容量下可長時間穩定剝離/沉積的堿金屬負極。

合成方法是在室溫下進行的，由于鉀在碳纖維基質中的擴散速度比鈉快得多，形成了KC8的骨架，進而提高了潤濕性，以誘導Na-K合金的注入，最后形成均勻電極。液態合金的自愈合和高表面張力以及由GIC網絡支持的快速電子和質量傳輸的協同作用，使得Na-K復合電極非常穩定，合成的NaK-GIC-碳（NaK-GC）電極的對稱電池能夠在20 mA cm^-2下維持5000小時的連續穩定剝離/沉積。此外，在液態Na-K負極和K雙（氟磺?；啺罚↘FSI）-EC / DEC電解質之間實現了與氟化物組分的穩健界面。

Leyuan Zhang, Sangshan Peng, Yu Ding, XuelinGuo, Yumin Qian, Hugo Celio, Gaohong He, Guihua Yu. Graphite IntercalationCompound Associated with Liquid Na-K Towards Ultra-Stable and High-CapacityAlkali Metal Anodes. Energy & Environmental Science, 2019.

DOI: 10.1039/C9EE00437H

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c9ee00437h#!divAbstract

10. ACS Nano：MOF合成具有相界的雙金屬硒化物用于儲鈉和OER

目前兩相或多相化合物在能量應用中表現出良好的電化學性能，然而，對雙金屬化合物中高活性相界的機理研究，特別是在性能改進方面仍然是個謎。

中南大學梁叔全、周江和雷永鵬團隊通過雙金屬硒化物異質結構（CoSe₂/ZnSe）納米薄片揭示了其優越電化學性能背后的基本機制-相界效應，驗證了CoSe₂和ZnSe晶疇之間具有晶格畸變的相界。通過實驗和DFT得出當電子在異質界面處從CoSe₂側轉移到ZnSe側時，相界面電荷的重新分布。通過Na⁺吸附能的計算證明，ZnSe側具有高電子密度的相界更有利于Na⁺的吸附，從而加速反應動力學。TEM和原位XRD表明該納米薄片在SIB中表現出多步氧化還原反應機理，可有效緩解Na⁺插入的應力，從而增強了反應的可逆性。此外，該材料還具有優異的OER活性。

驗證：1）SIB中，CoZn-Se表現出更高的Na+擴散系數，高倍率和優異的循環穩定性（4000個循環）。Na₃V₂(PO₄)₃‖CoZn-Se全電池具有出色的鈉儲存能力，具有極佳的循環穩定性（高達800次循環）。2）電解水中，CoZn-Se還具有良好的OER活性，在1M KOH中具有320 mV的小過電位，達到10 mA cm^-2，并具有出色的穩定性（15 h或2000 個CV循環）。

Guozhao Fang, Qichen Wang, Jiang Zhou,Yongpeng Lei, Zixian Chen, Ziqing Wang,Anqiang Pan, Shuquan Liang. MetalOrganic Framework-Templated Synthesis of Bimetallic Selenides with Rich PhaseBoundaries for Sodium-Ion Storage and Oxygen Evolution Reaction. ACS Nano,2019.

DOI: 10.1021/acsnano.9b00816

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsnano.9b00816

11. ACS Nano：基于單壁碳納米管的實時熒光成像可改善卵巢癌手術后的存活率

對晚期卵巢癌(OC)的細胞減少手術進行改善是該疾病治療所面臨的一個重要難題。而基于靶向的分子熒光成像則可以在顯微鏡下幫助實現完整的腫瘤切除。哈佛醫學院Lorenzo Ceppi團隊和麻省理工學院Neelkanth M. Bardhan團隊合作，利用反射/熒光成像系統和原位OC小鼠模型來對腫瘤的檢測進行量化，并評估了熒光成像引導的手術對術后生存率的影響。

實驗使用的造影劑是一種可腹腔注射的納米分子探針，由單壁碳納米管與M13噬菌體偶聯組成，該噬菌體具有可與在OC中過表達的細胞外蛋白SPARC結合的修飾肽。結果表明，該成像系統能夠檢測到近紅外II區熒光(1000 - 1700 nm)并可實時顯示視頻圖像來指導手術的去瘤過程。原位OC小鼠模型的實驗結果也證明，與常規手術相比，這種熒光成像指導的手術切除腫瘤會改善動物的術后存活率。

Lorenzo Ceppi, Neelkanth M. Bardhan. et al.Real-Time Single-Walled Carbon Nanotube-Based Fluorescence Imaging ImprovesSurvival After Debulking Surgery In An Ovarian Cancer Model. ACS Nano,2019.

DOI: 10.1021/acsnano.8b09829

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsnano.8b09829

12. AFM：金屬鹵化物鈣鈦礦發光器件：為下一代顯示器提供有希望的技術

隨著社會對顯示器的要求和期望的增長，提出了更高的顯示技術標準，包括更寬的色域，更高的色純度和更高的分辨率。最近出現的發光鹵化物鈣鈦礦具有許多優點，例如高電荷載流子遷移率，可調發射波長，窄發射線寬和本征高光致發光量子產率。

近日，吉林大學Yu Zhang和香港城市大學Andrey L. Rogach討論了如何將鈣鈦礦材料吸引人的光學和電學性質轉化為高性能PeLED，并分析了鈣鈦礦材料和各個器件的工作機理和優化方法。在材料方面，包括控制鈣鈦礦晶粒和納米晶體的尺寸和組成，表面和界面鈍化，摻雜和合金化，而在器件方面，包括界面工程和能級調整，以及增強光子發射。研究人員還討論了藍色PeLED的性能，PeLED的環境和操作穩定性以及鹵化鉛鈣鈦礦的毒性問題，并展望了鈣鈦礦材料和PeLED的未來發展。