1. Nature：帶你深入理解人工智能
通過人工智能驅動的機器越來越多地參與到人類的社會、文化、經濟和政治活動中。深入的理解人工智能系統的行為對于有效控制它們的行動、獲取它們的帶來的便利，并將它們的危害降到最低是至關重要的。有鑒于此，美國麻省理工學院Iyad Rahwan等人認為我們需要一個詳細的科學研究議程來研究機器行為，包括計算機科學在內的來自各個科學領域的見解。研究人員首先概述了這一新興領域的基本問題，然后探討了機器行為研究的技術、法律和制度約束。
Iyad Rahwan, Manuel Cebrian, Nick Obradovich,Josh Bongard, Jean-Fran?ois Bonnefon, Cynthia Breazeal, Jacob W. Crandall,Nicholas A. Christakis, Iain D. Couzin, Matthew O. Jackson, Nicholas R.Jennings, Ece Kamar, Isabel M. Kloumann, Hugo Larochelle, David Lazer, RichardMcElreath, Alan Mislove, David C. Parkes, Alex ‘Sandy’ Pentland, Margaret E. Roberts, Azim Shariff, Joshua B. Tenenbaum& Michael Wellman. Machine behaviour. Nature, 2019.
DOI: 10.1038/s41586-019-1138-y
https://www.nature.com/articles/s41586-019-1138-y
2. JACS：計算機指導的設計對pH響應的有機光催化劑及其在雙控聚合的應用
悉尼新南威爾士大學徐江濤團隊、Cyrille Boyer團隊和山東大學劉文劍團隊合作，利用全計算機指導的策略發現了一種可切換的高效有機光催化劑(OPC)，該催化劑在pH值為5時為無色，而在pH值為7時則恢復了較強的可見光吸收和光活性。這也是首次完全利用密度泛函理論(DFT)去設計OPC的例子。實驗通過對設計的OPC進行綜合表征，證實了計算預測的準確性。隨后研究發現OPC在綠色LED下會在水相發生光誘導電子/能量轉移可逆加成-斷裂鏈轉移(PET-RAFT)聚合，并證明了pH值的輕微變化以及光的消失可以使得聚合停止。此外，研究也發現在可見光下，通過將二氧化碳鼓泡到反應溶液中可以顯著降低其聚合速率，而如將其暴露在氮氣中則可以完全恢復其聚合的速率。
ChenyuWu, Wenjian Liu, Jiangtao Xu, Cyrille Boyer, et al. Computer-Guided Discoveryof a pH-Responsive Organic Photocatalyst and Application for pH and LightDual-Gated Polymerization. Journal of the American Chemical Society,2019.
DOI:10.1021/jacs.9b01096
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/pdf/10.1021/jacs.9b01096
3. JACS：金屬-載體相互作用如何影響單原子Pt多酸化合物催化劑的性能？
與納米結構金屬催化劑不同，負載型單原子催化劑(SACs)只包含原子分散的金屬原子，這意味著更明顯的金屬-載體效應。近日，新加坡國立大學Ning Yan與加州大學洛杉磯分校Philippe Sautet等多團隊合作，以系列多酸化合物負載Pt催化劑為例，定量研究了Pt原子在氧化物載體上的穩定性，以及Pt-載體相互作用對催化性能的影響。
研究發現，在整個系列中Pt原子更傾向于停留在多酸分子的四重中空位點，Pt SACs聚集的最小吸附能為5.50 eV，這與大塊Pt的內聚能完全吻合。作者通過DFT計算比較了它們在幾種加氫反應中的催化性能，并模擬了丙烯加氫的反應途徑。實驗和理論計算表明,盡管Pt1-載體相互作用不同，不同的Pt1-多酸催化劑反應途徑非常相似，其有效反應能壘相近（低至24kJ/mol）。DFT計算還表明，所有反應的基本步驟都只發生在Pt原子上，而不涉及相鄰的O原子，氫化反應是由分子吸附的H2進行的。Pt SACs對H2的吸附能較Pt團簇或表面弱，使得Pt SACs具有小的吸附平衡常數和表面活化能。
Bin Zhang, Bin Zhang, Geng Sun, Shipeng Ding,Hiroyuki Asakura, Jia Zhang, Philippe Sautet,* and Ning Yan*. AtomicallyDispersed Pt1-Polyoxometalate Catalysts: How Does Metal-supportInteraction Affect Stability and Hydrogenation Activity?Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI: 10.1021/jacs.9b00486
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b00486
4. JACS：基于四苯乙烯的四環化雙環素的聚集誘導發射和光捕獲功能
西北大學曹利平團隊報道了一鍋法合成四苯乙烯基四環化雙環素（1）及其自組裝行為與聚集誘導發射（AIE）和光捕獲功能。研究表明，這種四環化雙環素可以自組裝成三維超分子骨架，最終形成結晶納米球（2），在水溶液中通過AIE效應顯示出強烈的發射（ΦF= 97.7％）。有趣的是，作為基于單分子的熒光超分子平臺的AIE活性2可以包封有機染料（例如尼羅紅）以進一步形成具有大紅移（Δλ= ~70 nm）的光捕獲納米球（3）， 高效的能量傳遞能力（ΦET= 77.5％），高天線效應（14.3）。
Li,Y.; Dong, Y.; Cheng, L.; Qin, C.; Nian, H.; Zhang, H.; Yu, Y.; Cao, L.Aggregation-Induced Emission and Light-Harvesting Function ofTetraphenylethene-based Tetracationic Dicyclophane. Journal of the American ChemicalSociety, 2019.
DOI:10.1021/jacs.9b02617
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b02617
5. Angew：硼團簇增強超長有機磷光
盡管碳硼烷基熒光材料已被研究多年，但是碳硼基余輝磷光體材料卻未見報道。近日，南京大學Changsheng Lu、Hong Yan與南京工業大學Zhongfu An團隊合作，首次報道了硼團簇基余輝發光材料。研究發現，碳硼烷具有促進體系間單態到態三重態交疊的作用，這是前所未有的。而且剛性硼團簇能夠通過多種非經典氫鍵作用如B-H...π相互作用穩定超長的三線態激子。使得這類材料的壽命均可達0.666 s，絕對磷光量子產率為7.1%，在無重原子的有機磷光材料中表現出優異的發光性能。更重要的是這些發光材料可以被可見光激發，并表現出動態發射行為，包括熱致變色和力致變色。
Deshuang Tu, Suzhi Cai, Hong Yan,* ChangshengLu,* and Zhongfu An,* et al. Boron Cluster EnhancedUltralong Organic Phosphorescence.Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201903920
https://doi.org/10.1002/anie.201903920
6. Angew：累積多烯分子線不尋常的電導
累積多烯有時被描述為“金屬”，因為無限長的累積多烯具有金屬的帶狀結構。近日，牛津大學Harry L. Anderson，利物浦大學Edmund Leary、Richard J. Nichols及蘭卡斯特大學Colin J. Lambert等多團隊合作，報道了一系列累積多烯和累積多烯類似物的單分子電導率（連續的C=C數為n = 1,2,3和5）。
研究發現，n=3和5的[n]累積多烯的電導率幾乎相同，且都比烯烴的電導率高(n=1)，這是不尋常的，因為分子電導通常隨長度呈指數下降。而n=2由于其幾何形狀的扭曲，其電導要低得多。計算模擬預測與實驗結果具有相似的趨勢，表明在n為偶數的情況下，烯的低電導是[n]累積多烯的一個普遍特征；n=3和5的[n]累積多烯的電導不依賴于長度是由于隨著長度的增加，HOMO-LUMO帶隙的減小。
Wenjun Xu, Edmund Leary,* Songjun Hou, Colin J. Lambert,* Richard J. Nichols,* Harry L. Anderson,* et al. Unusual Length-Dependence of Conductance in Cumulene MolecularWires. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201901228
https://doi.org/10.1002/anie.201901228
7. Angew：CH3NH3PbI3·DMF復合物助力高效鈣鈦礦/模塊化電池
近日，京都大學Atsushi Wakamiya研究團隊引入高純度甲基銨碘化鉛配合物(CH3NH3PbI3·DMF)，作為制備高質量鈣鈦礦層的有效前驅體材料。研究發現純DMSO溶劑的低揮發性延長了低轉速旋轉程序的允許時間，并放寬了使用反溶劑時所需的精確度。熱退火后可產生厚的致密鈣鈦礦層，所制備的鈣鈦礦太陽能電池器件具有良好的重復性，功率轉換效率高達19.8％（PCE）。為了證明這種方法也同樣適用于大面積旋涂器件，研究人員成功制備了一個22.0 cm2的八電池模塊，具有14.2％PCE和8.64 V輸出（1.08 V/電池）。
Ozaki, M., Wakamiya, A., et al. APurified, Solvent-Intercalated Precursor Complex for Wide Process WindowFabrication of Efficient Perovskite Solar Cells and Modules. Angewandte ChemieInternational Edition, 2019.
DOI: 10.1002/ange.201902235
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/ange.201902235
8. Angew：穩定、波長可調的近紅外II區熒光染料用于體內生物成像和傳感
開發在900-1700 nm波長范圍內有活性，具有可調諧的波長和傳感性能的小分子有機熒光團是目前生物體內光學成像和生物傳感研究的熱點。復旦大學張凡教授團隊開發了一種新型熒光染料CX，其在生理環境中表現出良好的化學穩定性和光穩定性，并具有可調諧的光學性能，最大吸收/發射波長為1089/1140 nm。實驗結果證明CX可以被用于進行高對比度的活體生物成像和多色檢測，造成的光學串擾非常低。實驗也研究了CX染料在深層組織中的福斯特共振能量轉移(FRET)過程，進而證明它可以通過檢測OONO-來監測藥物誘導產生的肝毒性。
ZuhaiLei, Fan Zhang, et al. Stable, Wavelength-Tunable Fluorescent Dyes in theNIR-II Region for in-vivo High-Contrast Bioimaging and MultiplexedBiosensing. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI:10.1002/anie.201904182
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201904182
9. Angew：聲懸浮液滴質譜研究闡明光動力治療腫瘤的分子水平機制
盡管光動力治療癌癥的一般機理已為人所知，但是光敏劑產生的單線態氧與底物分子之間反應細節和結果在分子水平上仍是一個的。南開大學張新星教授團隊和加州理工學院J. L. Beauchamp團隊以替莫卟吩為光敏劑，結合場致液滴電離質譜和聲學懸浮技術研究了18∶1的心磷脂和POPG在懸浮液滴氣-水界面進行的單態氧介導的氧化反應。結果發現，心磷脂和POPG中每個不飽和的油鏈都會被氧化成烯丙基氫過氧化物，且其不會受到進一步氧化的影響。由于被氧化的鏈的親水性增加，會將其吸引到水相中從而增加其滲透膜的能力，最終導致細胞死亡。
Chaonan Mu, et al. Mass Spectrometric Study ofAcoustically Levitated Droplet Illuminates Molecular-Level Mechanism ofPhotodynamic Therapy for Cancer involving Lipid Oxidation. Angewandte ChemieInternational Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201902815
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201902815
10. Angew綜述：有機合成抗體藥物偶聯物用于靶向癌癥治療
許多抗體藥物偶聯物(ADCs)已被批準作為靶向治療癌癥的臨床實驗候選藥物，ADCs也成為生物醫學研究的熱點領域之一。萊斯大學K. C. Nicolaou團隊綜述了ADCs的化學合成方面的進展，討論了將作為有效載荷的天然或人工設計的分子的合成、連接化學、共軛技術醫學應用；并在最后對這一領域進行了展望和總結。作者建議，ADCs也可以用于除去腫瘤以外的其他醫療范圍，并需要加強研究工作來識別新的生物標志物對其進行改進，進而提高有效載荷遞送的精確度，同時作者也主張通過跨學科的臨床研究與合作，去進一步探索對自然生物活性分子的開發利用。
KyriacosC. Nicolaou, Stephan Rigol. The Role of Organic Synthesis in the Emergence andDevelopment of Antibody–Drug Conjugates as TargetedCancer Therapies. Angewandte Chemie International Edition,2019.
DOI:10.1002/anie.201903498
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201903498
