1. Chem. Rev.:用于下一代光源的鈣鈦礦
下一代顯示器和照明技術(shù)需要結(jié)合亮度,色純度,穩(wěn)定性和基板靈活性的高效光源。金屬鹵化物鈣鈦礦在廣泛的應(yīng)用中具有潛在的用途,因?yàn)樗鼈兙哂袃?yōu)異的電荷傳輸,帶隙可調(diào)性,并且在最有希望的近期光源材料中,具有強(qiáng)烈和有效的發(fā)光。Edward H. Sargent團(tuán)隊(duì)將金屬鹵化物鈣鈦礦作為高效光發(fā)射器的性能與其基礎(chǔ)材料的電子和光物理屬性聯(lián)系起來(lái)。
Quan, L. N.; Rand, B. P.; Friend, R. H.;Mhaisalkar, S. G.; Lee, T.-W.; Sargent, E. H. Perovskites forNext-Generation Optical Sources. Chemical Reviews, 2019.
DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00107
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.chemrev.9b00107
2. Chem. Soc. Rev.:MOFs和MOF基材料用于碳捕獲和轉(zhuǎn)化
大氣中CO2濃度的迅速增加威脅著人類(lèi)社會(huì)、自然環(huán)境以及兩者之間的協(xié)同作用。為了改善CO2排放問(wèn)題,科學(xué)家們致力于發(fā)展碳捕獲與轉(zhuǎn)化技術(shù)。MOF基材料是一類(lèi)結(jié)構(gòu)獨(dú)特、表面積大、化學(xué)可調(diào)性好、穩(wěn)定性好的新型多孔材料,已有研究將其應(yīng)用到碳捕獲與轉(zhuǎn)化領(lǐng)域。近年來(lái),MOF基材料體現(xiàn)出好的CO2捕獲能力,表明其具有實(shí)現(xiàn)CO2轉(zhuǎn)化的潛力。此外,MOF基材料具有明確的結(jié)構(gòu),這極大地促進(jìn)了對(duì)結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系及其在二氧化碳捕獲和轉(zhuǎn)化中的作用的理解。
近日,中科大江海龍及加州大學(xué)伯克利分校Omar M. Yaghi團(tuán)隊(duì)對(duì)設(shè)計(jì)和合成的MOF基材料,包括MOFs, MOF復(fù)合材料和MOF衍生物,及其應(yīng)用于碳捕獲和轉(zhuǎn)換的重大進(jìn)展進(jìn)行了總結(jié)。重點(diǎn)討論了MOF基材料的CO2捕集能力與催化CO2轉(zhuǎn)化性能之間的關(guān)系。
Meili Ding, Robinson W. Flaig, Hai-LongJiang,*and Omar M. Yaghi*. Carbon capture and conversion using metal organic frameworks and MOF-based materials. Chemical Society Reviews, 2019.
DOI: 10.1039/c8cs00829a
https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2019/cs/c8cs00829a
3. JACS:NiCoFe高效OER,過(guò)電位僅201 mV cm-2
電化學(xué)過(guò)程中高的過(guò)電位是阻礙單/雙過(guò)渡金屬(3d-M)氧化物OER實(shí)際應(yīng)用的一個(gè)主要原因。近日,香港理工大學(xué)Haitao Huang、Xin Luo及Limin Zhou等多團(tuán)隊(duì)合作,通過(guò)理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)尖晶石氧化物中,F(xiàn)e在四面體空隙比Ni和Co更積極有利,它可以調(diào)節(jié)二元NiCo尖晶石氧化物的電子結(jié)構(gòu),優(yōu)化OER中間體的吸附能,改進(jìn)的電子導(dǎo)電率,從而提高OER性能。對(duì)剛合成的NiCoFe氧化物催化劑進(jìn)行X-射線吸收光譜研究發(fā)現(xiàn),F(xiàn)e優(yōu)先摻雜在晶格的四面體空隙,使得Ni3+、Co2+在八面體空隙(OER活性位點(diǎn))的比例增加。這就使得該催化劑具有高的OER性能:電流密度為10 mA cm-2時(shí),過(guò)電位僅201 mV cm-2,Tafel斜率為39 mV dec-1,遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于最先進(jìn)的NiCo基催化劑。
Yan Liu, Xin Luo,* Limin Zhou,* Haitao Huang*,et al. Valence Engineering via Selective Atomic Substitution on TetrahedralSites in Spinel Oxide for Highly Enhanced Oxygen Evolution Catalysis.Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI: 10.1021/jacs.8b13701
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13701
4. EES:光亮劑啟發(fā)的多功能界面助力水系鋅負(fù)極
中科院崔光磊和JingwenZhao團(tuán)隊(duì)由聚酰胺(PA)和三氟甲磺酸鋅Zn(TfO)2構(gòu)建了“光亮劑”聚酰胺涂層,并作為水系鋅負(fù)極的多功能聚合物界面。這種人工PA層具有獨(dú)特的氫鍵網(wǎng)絡(luò)和與金屬離子強(qiáng)烈配合的能力,作為固態(tài)光亮劑提高了成核勢(shì)壘并限制Zn2+ 2D擴(kuò)散,協(xié)調(diào)了Zn2+遷移和均勻成核,有效地調(diào)節(jié)水系Zn沉積行為,重要的是,作為將活性Zn與大量電解質(zhì)隔離的緩沖層,該界面可抑制游離水/O2引起的腐蝕和鈍化。
通過(guò)這種協(xié)同效應(yīng),聚合物改性的Zn負(fù)極在10 mAh cm-2的高面積容量下產(chǎn)生可逆的、無(wú)枝晶的電鍍/剝離。與裸Zn相比,在0.5 mA cm-2的電流密度下運(yùn)行壽命(超過(guò)8000 h)提高了60倍。與MnO2正極配對(duì)的全電池在1000次循環(huán)后有88%的容量保持率,庫(kù)侖效率(CE)高于99%。
Zhiming Zhao, Jingwen Zhao, Zhenglin Hu,Jiedong Li, Jiajia Li, Yaojian Zhang, Cheng Wang, Guanglei Cui. Long-life andDeeply Rechargeable Aqueous Zn Anodes Enabled by MultifunctionalBrightener-Inspired Interphase. Energy & Environmental Science, 2019.
DOI: 10.1039/C9EE00596J
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c9ee00596j#!divAbstract
5. Nano Lett.:NiOx納米陣列用于柔性高效鈣鈦礦太陽(yáng)能電池
蘇州大學(xué)Guifu Zou、Jie Zhao、Hongyou Fan和Zhifeng Huang等人報(bào)道了一種通過(guò)氣相沉積在柔性電極上制造氧化鎳納米陣列(NiOx NaPAs),用于高效鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(PSC)。NiOx NaPAs對(duì)于光捕獲表現(xiàn)出增強(qiáng)的透光率、阻止激子復(fù)合、促進(jìn)輻照產(chǎn)生的空穴傳輸和收集,并促進(jìn)大鈣鈦礦晶粒的形成。基于剛性和柔性基底的PSC的效率分別為20%和17%。此外,NaPA在彎曲500次后未顯示開(kāi)裂,與機(jī)械模擬結(jié)果一致。這種堅(jiān)固的基底為制造大面積的高性能柔性光電器件開(kāi)辟了新途徑。
Cong, S.; Zou, G.; Lou, Y.; Yang, H.; Su, Y.;Zhao, J.; Zhang, C.; Ma, P.; Lu, Z.; Fan, H.; Huang, Z. Fabrication of NickelOxide Nanopillar Arrays on Flexible Electrodes for High-Efficient PerovskiteSolar Cells. Nano Letters, 2019.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b00760
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021%2Facs.nanolett.9b00760
6. AEM:新見(jiàn)解!鉀摻雜如何提高鈣鈦礦太陽(yáng)能電池性能
鉀(K+)摻雜是抑制回滯和提高鈣鈦礦太陽(yáng)能電池性能穩(wěn)定性的有效途徑之一。然而,這些K+摻雜效應(yīng)的機(jī)制仍然存在爭(zhēng)議。斯威本科技大學(xué)Baohua Jia和Xiaoming We團(tuán)隊(duì)通過(guò)共聚焦熒光顯微鏡在偏光照射下,進(jìn)行K+摻雜和不進(jìn)行K+摻雜的混合陽(yáng)離子鈣鈦礦的光致發(fā)光特性和器件性能的研究。結(jié)果表明,通過(guò)形成KBr類(lèi)化合物,照射對(duì)于觸發(fā)K+的鈍化效應(yīng)至關(guān)重要,從而消除了界面捕獲缺陷和抑制了離子遷移,從而提高了器件的效率,并且可以減小回滯。這項(xiàng)工作提供了對(duì)K+摻雜的滯后抑制的新見(jiàn)解,并突出了光照對(duì)K+摻雜器件的重要性。
Zheng, F.; Chen, W.; Bu, T.; Ghiggino, K. P.;Huang, F.; Cheng, Y.; Tapping, P.; Kee, T. W.; Jia, B.; Wen, X. Triggering thePassivation Effect of Potassium Doping in Mixed-Cation Mixed-Halide Perovskiteby Light Illumination. Advanced Energy Materials, 2019.
DOI: 10.1002/aenm.201901016
https://doi.org/10.1002/aenm.201901016
7. AFM:AIE量子點(diǎn)用于對(duì)病人來(lái)源異種移植斑馬魚(yú)進(jìn)行動(dòng)態(tài)跟蹤和分級(jí)
癌癥預(yù)后可以通過(guò)一個(gè)評(píng)分系統(tǒng)來(lái)評(píng)估病人來(lái)源的細(xì)胞在活體系統(tǒng)中的生長(zhǎng)和轉(zhuǎn)移來(lái)對(duì)其惡性特征進(jìn)行分級(jí)。而對(duì)病人來(lái)源細(xì)胞的特異性細(xì)胞進(jìn)行示蹤就需要對(duì)其使用具有良好信噪比且的宿主組織無(wú)特異性染色的造影劑進(jìn)行標(biāo)記。新加坡國(guó)立大學(xué)劉斌教授團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種AIE量子點(diǎn)用于體內(nèi)癌癥示蹤,它可以實(shí)現(xiàn)特異性地?zé)晒鈽?biāo)記細(xì)胞以增強(qiáng)體內(nèi)的成像時(shí)空分辨率。實(shí)驗(yàn)利用光學(xué)透明的斑馬魚(yú)胚胎模型研究了被AIE量子點(diǎn)標(biāo)記的細(xì)胞在斑馬魚(yú)腦內(nèi)移植后一周的情況。7天后在腦外檢測(cè)到的細(xì)胞可以作為轉(zhuǎn)移細(xì)胞進(jìn)行量化。7個(gè)臨床樣本的結(jié)果表明,該方法具有很好的實(shí)用性,可以區(qū)分良性腫瘤與高轉(zhuǎn)移的惡性卵巢癌。
Sheng-Yan Yin, Bin Liu, et al. BrightAggregation-Induced Emission Dots for Dynamic Tracking and Grading ofPatient-Derived Xenografts in Zebrafish. Advanced Functional Materials,2019.
DOI: 10.1002/adfm.201901226
https://doi.org/10.1002/adfm.201901226
8. ACS Nano:MOF/酶納米結(jié)構(gòu)用于自激活的級(jí)聯(lián)反應(yīng)進(jìn)行體內(nèi)創(chuàng)傷愈合
基于金屬有機(jī)骨架(MOFs)的過(guò)氧化物模擬酶在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域中的應(yīng)用較少,其中一個(gè)主要原因是它們的最佳反應(yīng)pH值為3-4的強(qiáng)酸環(huán)境中,這就嚴(yán)重限制了它們?cè)谥行詐H值的生命系統(tǒng)中的應(yīng)用。此外,若直接引入高濃度的H2O2也會(huì)對(duì)正常組織造成損傷。
中科院長(zhǎng)春應(yīng)化所曲曉剛團(tuán)隊(duì)選用超薄的二維MOF (2D CuTCPP(Fe))納米片作為過(guò)氧化物酶并負(fù)載葡萄糖氧化酶(GOx)制備了這種混合型納米催化劑。其中,GOx會(huì)使得葡萄糖轉(zhuǎn)化為葡萄糖酸和H2O2,這樣可以避免直接使用高濃度的有毒H2O2所造成的副作用,而且生成的葡萄糖酸也可以將pH值從7降低到3-4,進(jìn)而激活二維Cu-TCPP(Fe)納米片的過(guò)氧化物模擬酶活性。生成的H2O2也能用于激活2D Cu-TCPP(Fe)納米片進(jìn)行后續(xù)的催化反應(yīng),高效地生成羥基自由基實(shí)現(xiàn)體內(nèi)抗菌。
Xinping Liu, Xiaogang Qu, et al. 2DMetal-Organic Framework/Enzyme Hybrid Nanocatalyst as Benign and Self-ActivatedCascade Reagent for in Vivo Wound Healing. ACS Nano, 2019.
DOI: 10.1021/acsnano.8b09501
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsnano.8b09501
9. Adv. Sci.:基于紅細(xì)胞的核殼結(jié)構(gòu)納米復(fù)合物用于治療動(dòng)脈粥樣硬化
心血管疾病是造成人類(lèi)死亡的主要原因。而動(dòng)脈粥樣硬化則是其中最常見(jiàn)的疾病之一,其特征是形成動(dòng)脈粥樣硬化斑塊并逐漸硬化和闡述動(dòng)脈狹窄。納米材料可作為治療動(dòng)脈粥樣硬化的有力助手。然而,由于單核吞噬細(xì)胞系統(tǒng)會(huì)對(duì)納米材料進(jìn)行非特異性清除,它們的治療效果在體內(nèi)也受到了很大限制。
重慶大學(xué)吳偉團(tuán)隊(duì)和王貴學(xué)團(tuán)隊(duì)合作,將負(fù)載了雷帕霉素(RAP)的聚乳酸(PLGA)納米顆粒包裹在紅細(xì)胞(RBCs)的細(xì)胞膜中,形成具有復(fù)雜功能的生物界面的納米復(fù)合物。該仿生納米復(fù)合物具有核殼結(jié)構(gòu)和良好的水動(dòng)力尺寸以及負(fù)的表面電位。而其具有的紅細(xì)胞界面的仿生特性則可以減少血液中巨噬細(xì)胞對(duì)材料的吞噬作用,從而增強(qiáng)動(dòng)脈粥樣硬化斑塊中的納米顆粒的積累,從而實(shí)現(xiàn)靶向藥物釋放。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,該仿生納米復(fù)合物能明顯緩解動(dòng)脈粥樣硬化的進(jìn)展,同時(shí)也具有良好的安全性,有望成為新一代安全有效的動(dòng)脈粥樣硬化藥物遞送系統(tǒng)。
Yi Wang, Wei Wu, Guixue Wang, et al.Biomimetic Nanotherapies: Red Blood Cell Based Core-Shell StructuredNanocomplexes for Atherosclerosis Management. Advanced Science, 2019.
DOI: 10.1002/advs.201900172
https://doi.org/10.1002/advs.201900172
10. Adv. Sci.:紅色碳量子點(diǎn),用于高效的暖白光LED
北京大學(xué)深圳研究生院楊世和、華北電力大學(xué)譚占鰲以及北京師范大學(xué)Louzhen Fan等人開(kāi)發(fā)出了一種紅光發(fā)射電子給體基團(tuán)鈍化碳量子點(diǎn)(R-EGP-CQDs),量子產(chǎn)率高達(dá)86.0%,并且具有良好的有機(jī)溶解度?;赗-EGP-CQD的溶液處理的電致發(fā)光暖白光發(fā)光二極管(WLED)顯示出高性能,最大亮度為5248-5909 cd m-2。電子給予基團(tuán)鈍化策略為實(shí)現(xiàn)有效的紅色帶隙發(fā)射CQD開(kāi)辟了一條新途徑。
Jia, H.; Wang, Z.; Yuan, T.; Yuan, F.; Li, X.;Li, Y.; Tan, Z. a.; Fan, L.; Yang, S. Electroluminescent Warm WhiteLight-Emitting Diodes Based on Passivation Enabled Bright Red Bandgap Emission Carbon Quantum Dots. Advanced Science, 2019.
DOI: 10.1002/advs.201900397.
https://doi.org/10.1002/advs.201900397