一级黄色网站在线视频看看,久久精品欧美一区二区三区 ,国产偷国产偷亚洲高清人乐享,jy和桃子为什么绝交,亚洲欧美成人网,久热九九

1. Nature Rev. Chem.：分子水氧化催化劑的發(fā)展

光催化裂解H₂O作為一種清潔和可持續(xù)的能源轉(zhuǎn)換方案，它可以在短期到中期內(nèi)提供實(shí)用技術(shù)。這種裝置中的關(guān)鍵組分是水氧化催化劑（WOC）。這些人造催化劑主要是在過去二十年中開發(fā)出來的，這與自然界的WOC相反，后者在光合作用中已有超過10億年的歷史。近來已經(jīng)看到越來越活躍的分子WOC的發(fā)展，其研究提供了對(duì)催化機(jī)制和分解途徑的理解。西班牙巴塞羅那科學(xué)技術(shù)學(xué)院（BIST）Antoni Llobet課題組的這篇綜述提供了分子WOC的具有里程碑意義的歷史描述，特別是釕體系，以指導(dǎo)目前的理解和以后的研究。

Roc Matheu, Pablo Garrido-Barros, Marcos Gil-Sepulcre, Mehmed Z. Ertem, Xavier Sala, Carolina Gimbert-Suri?ach, Antoni Llobet, The development of molecular water oxidation catalysts. Nat. Rev. Chem., 2019

DOI: 10.1038/s41570-019-0096-0

https://www.nature.com/articles/s41570-019-0096-0

2. Nature Energy：一種在集中太陽照射下工作的熱協(xié)同光電化學(xué)制氫裝置

在保持高能量轉(zhuǎn)換效率的同時(shí)實(shí)現(xiàn)高電流密度是提高光電化學(xué)裝置競爭力的主要挑戰(zhàn)之一。針對(duì)這個(gè)挑戰(zhàn)，洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院Sophia Haussener團(tuán)隊(duì)提出了一種解決辦法——采用熱集成、傳質(zhì)優(yōu)化以及光吸收劑-電催化劑之間的電子一體化，在集中的太陽輻照（最高474 kW m^-2）下運(yùn)行裝置。作者量化了熱集成所帶來的理論最大效率的提高，并使用III–V基光吸收劑和IrRuO_x–Pt基電催化劑對(duì)這一方法進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。當(dāng)計(jì)算所得太陽能-氫轉(zhuǎn)換效率超過15%時(shí)，電流密度達(dá)到0.88 A cm^-2以上。作者對(duì)裝置性能、動(dòng)態(tài)響應(yīng)和穩(wěn)定性進(jìn)行了研究，證明了該裝置在不同條件下穩(wěn)定產(chǎn)氫2 h以上的能力。總之，所獲得的電流密度和輸出功率(27 W)為大規(guī)模部署光電化學(xué)制氫裝置提供了途徑。

Saurabh Tembhurne, Fredy Nandjou & Sophia Haussener. A thermally synergistic photo-electrochemical hydrogen generator operating under concentrated solar irradiation. Nat. Energy, 2019.

DOI: 10.1038/s41560-019-0373-7

https://www.nature.com/articles/s41560-019-0373-7#Abs1

3. 武漢物數(shù)所Nature Commun.：沸石催化乙醇脫水制乙烯過程中觀察到氧鎓離子中間體

沸石催化乙醇脫水為乙烯的可持續(xù)生產(chǎn)提供了廣闊的前景。乙醇在沸石上的脫水反應(yīng)涉及復(fù)雜的平行-連續(xù)路徑，其中乙醇脫水的起始步驟尚不清楚，特別是在有利于乙烯生產(chǎn)的較低溫度的情況下。近日，中科院武漢物數(shù)所Feng Deng、Jun Xu等多團(tuán)隊(duì)合作，報(bào)道了用原位NMR和原位固相NMR技術(shù)觀察到了沸石H-ZSM-5催化乙醇脫水過程中三乙基氧合離子(TEO)的形成。結(jié)果表明，TEO是一種穩(wěn)定的催化劑表面活性劑，具有較高的反應(yīng)活性。TEO在較低的溫度下使沸石乙烯基化是，導(dǎo)致表面乙氧基物種和進(jìn)一步乙烯的形成。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，TEO-乙氧基途徑在乙醇脫水初期比乙烯脫水更容易進(jìn)行，這也得到了理論計(jì)算的支持。

Xue Zhou, Chao Wang, Yueying Chu, Jun Xu*,Feng Deng*, et al. Observation of an oxonium ion intermediate in ethanol dehydration to ethene on zeolite. Nat. Commun., 2019

DOI:10.1038/s41467-019-09956-7

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09956-7

4. Nature Commun.：Na摻雜Ru鈣鈦礦結(jié)構(gòu)電催化劑提高酸性介質(zhì)中析氧活性和耐久性

設(shè)計(jì)高性能的H₂O/O₂互轉(zhuǎn)化催化劑是電催化用于可再生能源的主要挑戰(zhàn)之一。SrRuO₃能在低電位下(約1.35 V_RHE)催化析氧反應(yīng)(OER)，但該催化劑的耐久性較差。近日，加泰羅尼亞石油研究所María Retuerto、Sergio Rojas與巴塞羅那大學(xué)Federico Calle-Vallejo等多團(tuán)隊(duì)合作，報(bào)道了Na摻雜Ru鈣鈦礦結(jié)構(gòu)催化劑提高了酸性介質(zhì)中OER的活性和耐久性。DFT計(jì)算表明，SrRuO₃催化劑與反應(yīng)中間體的結(jié)合過于緊密，而Na摻雜量在~0.125范圍內(nèi)幾乎可以達(dá)到最佳的OER活性。Na摻雜增加了Ru的氧化態(tài)，從而使O的p帶和Ru的d帶中心發(fā)生正向位移，削弱了釕的吸附鍵。摻Na鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的耐久性能的提高，伴隨著更穩(wěn)定的Ru中心（氧化態(tài)略高、溶出勢大、表面能低、RuO₆八面體畸變變小）。

María Retuerto*, Federico Calle-Vallejo*, Sergio Rojas*, et al. Na-doped ruthenium perovskite electrocatalysts with improved oxygen evolution activity and durability in acidic media. Nat. Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-09791-w

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09791-w

5. Nature Commun.：黑磷做空穴萃取層助力太陽能催化解水

隨著析氧助催化劑(OECs)的發(fā)展，OECs與光陽極的結(jié)合有望成為實(shí)現(xiàn)高效太陽能輔助解水的有效途徑。近日，南京理工大學(xué)Kan Zhang、Haibo Zeng與韓國延世大學(xué)Jong Hyeok Park等多團(tuán)隊(duì)合作發(fā)現(xiàn)，在OEC和BiVO₄之間插入一層黑磷(BP)可以將預(yù)先優(yōu)化的OEC/BiVO₄ (OEC: NiOOH, MnO_x, 和CoOOH)催化劑的光電化學(xué)性能提高1.2 ~ 1.6倍，且OEC覆蓋層可以抑制BP的自氧化，從而使催化劑具有高耐久性。采用NiOOH/BP/BiVO₄光陽極，在1.23 V (vs RHE)電壓下，光電流密度為4.48 mA·cm^-2。進(jìn)一步研究表明，本征p型BP能提高BiVO₄的孔萃取效率，延長BiVO₄表面的孔捕獲壽命。

Kan Zhang*, Haibo Zeng*, Jong Hyeok Park*, et al. Black phosphorene as a hole extraction layer boosting solar water splitting of oxygen evolution catalysts. Nat. Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-10034-1

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10034-1

6. Nature Commun.：離子液體輔助下等離子體光轉(zhuǎn)化CO₂成C₁-C₃碳?xì)浠衔?/span>

光化學(xué)將CO₂轉(zhuǎn)化為燃料有望成為一種以化學(xué)鍵形式儲(chǔ)存間歇太陽能的策略。然而，由于動(dòng)力學(xué)方面的挑戰(zhàn)，這種策略很少能生產(chǎn)出高能源價(jià)值的碳?xì)浠衔铩＝眨?strong>伊利諾伊大學(xué)香檳分校Prashant K. Jain團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種由CO₂和H₂O在綠光驅(qū)動(dòng)下合成C₁-C₃碳?xì)浠衔锏牟呗浴Ｔ谶@種方法中，Au納米粒子的等離子體激發(fā)在納米顆粒/溶液界面產(chǎn)生有利于CO₂活化的富電荷環(huán)境，且離子液體穩(wěn)定在該界面形成帶電中間體，促進(jìn)多步還原和C-C耦合。在最優(yōu)條件下，甲烷、乙烯、乙炔、丙烷和丙烯的光合選擇性為C₂₊ 50%左右。

Sungju Yu and Prashant K. Jain*. Plasmonic photosynthesis of C₁–C₃ hydrocarbons from carbon dioxide assisted by an ionic liquid. Nat. Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-10084-5

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10084-5

7. 萬立駿&王棟JACS：鈷卟啉堿性溶液中催化析氧反應(yīng)過程的分子證據(jù)

近日，中科院化學(xué)所萬立駿、王棟團(tuán)隊(duì)采用電化學(xué)掃描隧道顯微鏡(ECSTM)研究了四苯基卟啉鈷（II）(CoTPP)催化析氧反應(yīng)（OER）過程。作者在Au(111)電極上形成有序自組裝的CoTPP單層膜。循環(huán)伏安實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，隨著電解質(zhì)堿度的增加，電極的OER活性增強(qiáng)。在STM圖像中，CoTPP分子在堿性溶液中呈現(xiàn)為兩個(gè)對(duì)稱的亮點(diǎn)，與酸性溶液形成鮮明對(duì)比。該分子輪廓的變化歸因于OER之前CoTPP-OH-物種的形成，紫外-可見吸收光譜進(jìn)一步證實(shí)了這一點(diǎn)。作者進(jìn)一步利用原位ECSTM揭示了OER過程中CoTPP-OH-分子向CoTPP分子的變化過程。

Xiang Wang, Zhen-Feng Cai, Dong Wang*, and Li-Jun Wan*. Molecular Evidence for the Catalytic Process of Cobalt-Porphyrin Catalyzed Oxygen Evolution Reaction in Alkaline Solution. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b01229

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b01229

8. 中科大熊宇杰&龍冉JACS：表面等離子體在溫和條件下通過離解機(jī)制在純水中固氮

模擬自然環(huán)境下固氮(接近環(huán)境壓力，室溫，純水和入射光)可為未來的氮轉(zhuǎn)化提供一個(gè)理想的方法。由于N-N三鍵熱力學(xué)高的裂解能，在該條件下N₂還原通常遵循關(guān)聯(lián)交替或末端路徑而不是解離機(jī)制。近日，中科大熊宇杰、龍冉等多團(tuán)隊(duì)合作，報(bào)道了在水和入射光存在下，表面等離子體可以通過解離機(jī)制提供足夠的能量激活N₂，并通過原位同步輻射紅外光譜和近常壓X射線光電子能譜證實(shí)了這一點(diǎn)。理論模擬表明，表面等離子體增強(qiáng)電場，與等離子熱電子、界面雜化對(duì)N-N三鍵裂解起著重要作用。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在室溫、沒有任何犧牲劑、2個(gè)大氣壓下，具有寬的光吸收范圍和富含活性位點(diǎn)AuRu 納米結(jié)構(gòu)可實(shí)現(xiàn)氨產(chǎn)量101.4μmol·g ^-1·h。

Canyu Hu, Ran Long,* Yujie Xiong*, et al. Surface Plasmon Enabling Nitrogen Fixation in Pure Water through a Dissociative Mechanism under Mild Conditions. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b01375

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b01375

9. JACS：金屬-載體相互作用如何影響單原子Pt多酸化合物催化劑的性能？

與納米結(jié)構(gòu)金屬催化劑不同，負(fù)載型單原子催化劑(SACs)只包含原子分散的金屬原子，這意味著更明顯的金屬-載體效應(yīng)。近日，新加坡國立大學(xué)Ning Yan與加州大學(xué)洛杉磯分校Philippe Sautet等多團(tuán)隊(duì)合作，以系列多酸化合物負(fù)載Pt催化劑為例，定量研究了Pt原子在氧化物載體上的穩(wěn)定性，以及Pt-載體相互作用對(duì)催化性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，在整個(gè)系列中Pt原子更傾向于停留在多酸分子的四重中空位點(diǎn)，Pt SACs聚集的最小吸附能為5.50 eV，這與大塊Pt的內(nèi)聚能完全吻合。作者通過DFT計(jì)算比較了它們?cè)趲追N加氫反應(yīng)中的催化性能，并模擬了丙烯加氫的反應(yīng)途徑。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明,盡管Pt₁-載體相互作用不同，不同的Pt₁-多酸催化劑反應(yīng)途徑非常相似，其有效反應(yīng)能壘相近（低至24 kJ/mol）。DFT計(jì)算還表明，所有反應(yīng)的基本步驟都只發(fā)生在Pt原子上，而不涉及相鄰的O原子，氫化反應(yīng)是由分子吸附的H₂進(jìn)行的。Pt SACs對(duì)H₂的吸附能較Pt團(tuán)簇或表面弱，使得Pt SACs具有小的吸附平衡常數(shù)和表面活化能。。

Bin Zhang, Bin Zhang, Geng Sun, Shipeng Ding, Hiroyuki Asakura, Jia Zhang, Philippe Sautet,* and Ning Yan*. Atomically Dispersed  Pt₁-Polyoxometalate Catalysts: How Does Metal-support Interaction Affect Stability and Hydrogenation Activity? J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b00486

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b00486

10. Angew：Pd_xAg NTs等離子體與電催化活化協(xié)同作用高效催化甲醇氧化

貴金屬納米粒子的局域表面等離子體共振(LSPR)激發(fā)具有加速和驅(qū)動(dòng)光化學(xué)反應(yīng)的作用。近日，華南理工大學(xué)Xiongwu Kang與伊利諾伊大學(xué)香檳分校Prashant K. Jain等多團(tuán)隊(duì)合作，報(bào)道了LSPR激發(fā)增強(qiáng)與燃料電池反應(yīng)相關(guān)的電催化作用。該電催化劑由Pd_xAg合金納米管(NTs)組成，它結(jié)合了Pd對(duì)甲醇氧化反應(yīng)(MOR)的催化活性和Ag對(duì)可見光等離子體響應(yīng)的作用。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在LSPR激發(fā)下，合金電催化劑MOR活性增強(qiáng)，電流密度明顯增大，電位向正方向轉(zhuǎn)移。進(jìn)一步研究表明，MOR活性的增強(qiáng)主要?dú)w因于Pd_xAg NTs在LSPR激發(fā)下產(chǎn)生熱空穴。

Lin Huang, Xiongwu Kang,* Prashant K. Jain,* et al. Synergy between Plasmonic and Electrocatalytic Activation of Methanol Oxidation on Palladium-Silver Alloy Nanotubes. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201903290

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201903290

11. 耶魯大學(xué)JACS：四苯基卟啉鐵催化O₂還原的機(jī)理研究

催化O₂還原為H₂O對(duì)合成和自然體系的能量轉(zhuǎn)換具有重要意義。近日，耶魯大學(xué)James M. Mayer等多團(tuán)隊(duì)合作，以十甲基二茂鐵為可溶性還原劑，對(duì)甲苯磺酸(pTsOH)為質(zhì)子源，DMF作溶劑，對(duì)四苯基卟啉鐵(Fe(TPP))催化O₂還原的動(dòng)力學(xué)和熱化學(xué)進(jìn)行研究。研究發(fā)現(xiàn)，三價(jià)鐵卟啉[Fe^III(TPP)]⁺還原形成亞鐵卟啉Fe^II(TPP)，F(xiàn)e^II(TPP)與O₂可逆結(jié)合形成鐵-超氧化物卟啉絡(luò)合物Fe^III(TPP)(O₂^?-)。作者確定了電子轉(zhuǎn)移和O₂結(jié)合平衡常數(shù)隨溫度的變化關(guān)系。在一定濃度和溫度范圍內(nèi)的動(dòng)力學(xué)研究表明，催化劑的靜態(tài)狀態(tài)在每次催化運(yùn)行過程中都會(huì)發(fā)生變化，因此需要使用全局動(dòng)力學(xué)模型來獲得速率常數(shù)和動(dòng)力學(xué)勢壘。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，O₂還原的速率決定步驟是pTsOH對(duì)Fe^III(TPP)(O₂^?-)的質(zhì)子化反應(yīng)，該過程具有大的動(dòng)力學(xué)能壘。計(jì)算研究表明，該質(zhì)子轉(zhuǎn)移能壘來源于質(zhì)子給體與超氧化物加合物的預(yù)締合不良和需要質(zhì)子給體明顯脫溶的過渡態(tài)造成的。

Michael L. Pegis, Daniel J. Martin, Catherine F. Wise, James M. Mayer*, et al. The Mechanism of Catalytic O₂ Reduction by Iron Tetraphenylporphyrin. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b02640

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b02640

12. 蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院AM: 磁電驅(qū)動(dòng)催化有機(jī)物降解

磁性納米結(jié)構(gòu)作為磁性可回收催化劑或催化材料的載體得到了廣泛的應(yīng)用。近日，蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院Fajer Mushtaq, Xiangzhong Chen, Salvador Pané等多團(tuán)隊(duì)合作，報(bào)道了利用鈷鐵氧體-鉍鐵氧體(CFO-BFO)核殼納米粒子的磁電性質(zhì)催化降解有機(jī)化合物。磁致伸縮的CFO與多鐵質(zhì)BFO的結(jié)合相當(dāng)于磁電發(fā)動(dòng)機(jī)，可不需要任何犧牲分子或輔助催化劑，通過先進(jìn)的氧化過程在無線磁場下凈化水。作者采用水熱合成法制備了磁致伸縮CoFe₂O₄納米粒子，然后采用溶膠-凝膠法制備了多鐵BiFeO₃殼層。作者對(duì)磁電納米粒子表面的磁場誘導(dǎo)極化進(jìn)行了理論研究，理論結(jié)果與壓電顯微鏡分析的實(shí)驗(yàn)結(jié)果相一致，可觀察到納米粒子在磁場作用下的壓電響應(yīng)變化。作者進(jìn)一步在交流磁場下利用磁電效應(yīng)誘導(dǎo)催化有機(jī)污染物降解，合成染料去除率可達(dá)97%的和常規(guī)藥物去除率可達(dá)85%。作者還對(duì)磁場誘導(dǎo)有機(jī)污染物催化降解的機(jī)理進(jìn)行了研究。

Fajer Mushtaq,* Xiangzhong Chen,* Salvador Pané*, et al. Magnetoelectrically Driven Catalytic Degradation of Organics. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201901378

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201901378

13. 江海龍& Yaghi Chem. Soc. Rev.：MOFs和MOF基材料用于碳捕獲和轉(zhuǎn)化

大氣中CO₂濃度的迅速增加威脅著人類社會(huì)、自然環(huán)境以及兩者之間的協(xié)同作用。為了改善CO₂排放問題，科學(xué)家們致力于發(fā)展碳捕獲與轉(zhuǎn)化技術(shù)。MOF基材料是一類結(jié)構(gòu)獨(dú)特、表面積大、化學(xué)可調(diào)性好、穩(wěn)定性好的新型多孔材料，已有研究將其應(yīng)用到碳捕獲與轉(zhuǎn)化領(lǐng)域。近年來，MOF基材料體現(xiàn)出好的CO₂捕獲能力，表明其具有實(shí)現(xiàn)CO₂轉(zhuǎn)化的潛力。此外，MOF基材料具有明確的結(jié)構(gòu)，這極大地促進(jìn)了對(duì)結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系及其在二氧化碳捕獲和轉(zhuǎn)化中的作用的理解。近日，中科大江海龍及加州大學(xué)伯克利分校Omar M. Yaghi團(tuán)隊(duì)對(duì)設(shè)計(jì)和合成的MOF基材料，包括MOFs, MOF復(fù)合材料和MOF衍生物，及其應(yīng)用于碳捕獲和轉(zhuǎn)換的重大進(jìn)展進(jìn)行了總結(jié)。重點(diǎn)討論了MOF基材料的CO₂捕集能力與催化CO₂轉(zhuǎn)化性能之間的關(guān)系。

Meili Ding, Robinson W. Flaig, Hai-Long Jiang,*and Omar M. Yaghi *. Carbon capture and conversion using metal organic frameworks and MOF-based materials. Chem. Soc. Rev., 2019

DOI: 10.1039/c8cs00829a

https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2019/cs/c8cs00829a