1. Angew：微孔MOFs高效同時去除丙烯中的丙炔和丙二烯
同時去除丙烯中微量的丙炔和丙二烯是一項重要而又具有挑戰性的工業工藝。近日，南開大學Zhenjie Zhang與德克薩斯大學圣安東尼奧分校Banglin Chen、Libo Li等多團隊合作，報道了一類微孔金屬有機框架(NKMOF-1-M)材料，該材料具有優異的水穩定性，且在低壓下對丙炔和丙二烯都有非常高的吸收率。相較于丙烯，丙炔、丙二烯在NKMOF-1-M上具有強的結合力，NKMOF-1-M創建了新的三元丙炔/丙二烯/丙烯(0.5/0.5/99.0)混合物選擇性基準，作為一種獨特的MOF平臺，可在常溫下實現聚合級丙烯(99.996%)最高選擇性和產率。此外，作者還通過一個簡單的方式使得丙炔和丙二烯分子在NKMOF-1-M單晶結構中可視化，這有助于準確理解丙炔和丙二烯的結合位點與親合力。
Yun-LeiPeng, Chaohui He, Libo Li,* Zhenjie Zhang,* Banglin Chen*, et al. RobustMicroporous Metal-Organic Frameworks for Highly Efficient and SimultaneousRemoval of Propyne and Propadiene from Propylene. Angewandte ChemieInternational Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201904312
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201904312
2. Angew：選擇性還原CO2催化劑的合理聚合物設計
將CO2通過電催化選擇性還原為CO 是實現可持續發展的重要手段，但是到目前為止有關CO2催化還原的研究主要集中在金屬氧化物催化劑上，其催化穩定性與催化性能均不盡如人意。
在本文中，英國劍橋大學的Reisner為了整合Co基分子性CO2還原催化劑合成了一系列包含三聯吡啶配體和多種官能團的共聚物。他們使用負載大分子的多孔金屬氧化物電極成功地利用磷酸基團將Co配位的聚合物錨定在電極表面。研究人員在聚合物基體中采用疏水功能設計了共萜吡啶催化劑的外配位球以提高在水存在下的二氧化碳還原選擇性。用聚合物固定化混合陰極進行電化學和光電化學二氧化碳還原后CO:H2產物比高達6:1，而相應的“單體”共萜吡啶催化劑為2:1。這種多用途的聚合物設計平臺衛控制合成分子催化劑（類似于二氧化碳還原酶）提供了全新的方法。
Dr.Jane J. Leung，Prof. Erwin Reisner etal. Rational Design of Polymers for Selective CO2 ReductionCatalysis. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/ange.201902218
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/ange.201902218
3. Angew：PdxAgNTs等離子體與電催化活化協同作用高效催化甲醇氧化
貴金屬納米粒子的局域表面等離子體共振(LSPR)激發具有加速和驅動光化學反應的作用。近日，華南理工大學Xiongwu Kang與伊利諾伊大學香檳分校Prashant K. Jain等多團隊合作，報道了LSPR激發增強與燃料電池反應相關的電催化作用。該電催化劑由PdxAg合金納米管(NTs)組成，它結合了Pd對甲醇氧化反應(MOR)的催化活性和Ag對可見光等離子體響應的作用。實驗發現，在LSPR激發下，合金電催化劑MOR活性增強，電流密度明顯增大，電位向正方向轉移。進一步研究表明，MOR活性的增強主要歸因于PdxAg NTs在LSPR激發下產生熱空穴。
Lin Huang, Xiongwu Kang,*Prashant K. Jain,* etal. Synergy between Plasmonic and Electrocatalytic Activation of Methanol Oxidation on Palladium-Silver Alloy Nanotubes.Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201903290
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201903290
4. Angew：高結晶介孔磷鎢酸-一種有前途的儲能材料
雜多酸是一種具有良好酸性和高質子電導性的獨特材料。然而，其較低的比表面積和在極性溶劑中的高度溶解性使得其在催化應用和儲能應用中前景黯淡。但是這些問題可以通過在雜多酸表面構造納米孔道來解決。
在本文中，澳大利亞紐卡斯爾大學Ajayan Vinu團隊利用高分子表面活性劑和KCl穩定劑通過水熱方法合成了具有球形形貌的介孔磷鎢酸（mPTA），其比表面積高達92 m2/g，平均孔道尺寸為4 nm。這種mPTA的一個獨特特征在于其高度熱穩定性，同時在鋰離子電池常用電解液EC/DEC等高極性溶劑中幾乎不溶。優化后的mPTA在鋰離子電池中在100 mA/g的電流密度下循環100周后的可逆容量仍然高達872 mAh/g，這歸功于雜多酸的高度還原態和介孔孔道提供的離子儲存位點。該方法適用于制備具有孔結構的不同雜多酸。
HamidIlbeygi, Ajayan Vinu et al. Highly Crystalline Mesoporous Phosphotungstic Acid: APromising Material for Energy Storage Applications. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI:10.1002/ange.201901224
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201901224?af=R
5. Angew：金紅石TiO2電子傳輸層, 制備高效鈣鈦礦太陽能電池
中國科學院過程工程研究所Dan Wang和化學所的胡勁松團隊通通過使用金紅石和銳鈦礦TiO2電子傳輸層（ETL）來研究在鈣鈦礦太陽能電池的結晶相依賴性電荷收集。研究表明，金紅石型TiO2 ETL增強了電子向FTO的提取和輸送，并且由于其更好的導電性和改善的與MAPbI3層的界面，減少了復合。此外，這也可歸因于金紅石型TiO2與鈣鈦礦晶粒更好地匹配，并且陷阱密度更小 因此，與銳鈦礦TiO2 ETL相比，基于金紅石TiO2 ETL的MAPbI3 電池具有顯著增強的性能，最高效率為20.9％，開路電壓高達1.17 V。
DanWang, Yongling Wang, Jiawei Wa, Jie Ding, Jinsong Hu. Rutile TiO? Electron Transport Layer Enhances Charge Collection for Efficient Perovskite Solar Cells. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI:10.1002/anie.201902984
https://doi.org/10.1002/anie.201902984
6. AM：記錄性的效率！MAPbI3基柔性鈣鈦礦太陽能電池
在低溫下溶液法制備的鈣鈦礦薄膜為制造柔性太陽能電池提供了有希望的機會。然而，鈣鈦礦薄膜的脆性是柔性器件中機械穩定性的問題。近日，蘇州大學Zhao-Kui Wang，Liang-Sheng Liao以及柏林亥姆霍茲材料與能源中心AntonioAbate通過光交聯[6,6]‐phenylC61‐butyricoxetane dendron ester（C-PCBOD）改善MAPbI3鈣鈦礦膜的機械穩定性。研究人員證明了C-PCBOD可以鈍化晶界，減少了陷阱態的形成并增強了MAPbI3的環境穩定性。基于MAPbI3的鈣鈦礦太陽能電池在非柔性和柔性基底上的效率分別為20.4％和18.1％，這是MAPbI3基太陽能電池報道的最高效率值。這項工作為穩定和高效的柔性鈣鈦礦太陽能電池提供了一種有效的策略。
Li, M.Wang, Z.-K. Liao, L.-S. Abate, A. et al. Perovskite Grains Embraced in a SoftFullerene Network Make Highly Efficient Flexible Solar Cells with SuperiorMechanical Stability. Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201901519
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201901519
7. AM：鈣鈦礦太陽能電池的缺陷和接觸鈍化
金屬鹵化物鈣鈦礦由于具有吸引人的光電特性，在過去幾年中，鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的功率轉換效率（PCE）取得了巨大進步，現在記錄值超過24％。然而，鈣鈦礦的晶格通常包括缺陷，例如填隙，空位和雜質;在晶界和晶界處，也可以存在懸空鍵，這些都有助于光載流子的非輻射復合，這些是達到30％理論極限效率的重要障礙。
近日，阿卜杜拉國王科技大學Erkan Aydin和StefaanDe Wolf研究團隊認為PSC中各種電壓限制機制的起源應是重點研究對象，并討論了可能的解決策略。研究人員描述了接觸鈍化方案以及這些方法對降低滯后的影響。此外，研究人員闡明了幾種證明鈍化接觸如何增加PSC穩定性的策略。最后，研究人員展望了鈍化接觸界面以推動高效PSC商業化進程的重要性。
Aydin, E. Wolf, S. D. et al. Defect andContact Passivation for Perovskite Solar Cells. Advanced Materials, 2019.
DOI:10.1002/adma.201900428
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201900428
8. AM：表面鹵化提高Bi2O2(OH)(NO3)光催化CO2還原活性
太陽能驅動CO2轉化為增值化學燃料在可再生能源領域具有巨大的潛力。然而，載流子的快速復合和反應位點的缺失是影響光催化CO2還原活性的兩個主要原因。
近日，中國地質大學Hongwei Huang及紐卡斯爾大學Tianyi Ma等多團隊合作，采用表面鹵化策略解決了層狀Bi2O2(OH)(NO3)(BON)光催化劑的上述問題。實驗和理論計算表明，表面鹵素離子取代表面氫氧根，錨定在Bi原子上，一方面促進局部電荷分離，另一方面，激活氫氧根，促進CO2和質子的吸附，促進CO2轉換過程。三種BON-X (X = Cl, Br, I)催化劑中，BON-Br具有最高活性，在沒有任何犧牲劑或助催化劑的情況下，CO產率達8.12 μ mol g?1 h?1，是初始Bi2O2(OH)(NO3)催化劑的73倍，也超過了迄今為止報道的最先進的催化劑。
Lin Hao, Hongwei Huang,* Tianyi Ma*, et al. Surface-Halogenation-Induced Atomic-Site Activation and LocalCharge Separation for Superb CO2 Photoreduction. AdvancedMaterials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201900546
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201900546
9. AM：鋅輔助固態熱解制備優質三維石墨烯
目前源自凝膠化或熱解途徑的3D石墨烯仍然具有低的表面積、導電性、穩定性和產率，并且其合成方法受到方法學上的限制。南京大學王學斌課題組報道了一種鋅輔助固態熱解以產生優質3D石墨烯的策略。
金屬鋅引入了不同于一般模板的分層過程（新的碳-金屬相互作用），將固體（非空心）炭浸漬并分層為多個膜，從而消除了固有問題-使用固態碳前體的熱解中始終存在的固態雜質。蒸發鋅又催化了有機物的碳化-石墨化，避開了麻煩的濕法加工，并實現了金屬試劑的原位再生，其原位熱萃取和再循環使得大規模生產成為可能。所得的3D石墨烯網絡由化學純的石墨烯膜整體組成。它具有非常大的表面積、出色的穩定性和在空氣和電解質中高的導電性。因此，該先進的3D石墨烯制備的多孔單片電極在雙電層電容器件中具有高的能量密度、功率密度和長壽命。
Xiang‐Fen Jiang, Ruiqing Li, Ming Hu, Zheng Hu, Dmitri Golberg, YoshioBando, Xue‐Bin Wang. Zinc-Tiered Synthesis of 3D Graphenefor Monolithic Electrodes. Advanced Materials, 2019.
DOI:10.1002/adma.201901186
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201901186
10. AM：高K含量的KxMnO2?yH2O納米片陣列作為K離子電池正極
由于K+嵌入/脫嵌期間，不良的K+傳輸動力學和正極材料的結構不穩定性阻礙了鉀離子電池PIB的發展。南京理工大學Hui Xia和Jing Xu團隊通過水熱法制備了具有高K含量（x> 0.7）的水鈉錳礦(KxMnO2?yH2O)納米片陣列并將其作為PIB正極材料。
在這種水鈉錳礦中，中間層中足夠的K+離子和超薄納米片形態使得K+離子擴散速率和材料的層狀結構穩定性得到顯著的改善，第一性原理計算解釋了水鈉錳礦中K含量對其結構穩定性的影響。通過與具有硬軟復合碳負極結合構建的全電池，進一步證明了PIB中K-水鈉錳礦正極的實際可行性。該材料在100 mA g-1的電流密度下具有約134 mAh g-1超高可逆的比容量，優異的倍率（1000 mAg-1時77 mAh g-1）和出色的循環穩定性（在1000 mA g-1下1000次循環后容量保持率為80.5％）。
Baowei Lin, Xiaohui Zhu, Lingzhe Fang, XinyiLiu, Shuang Li, Teng Zhai, Liang Xue, Qiubo Guo, Jing Xu, Hui Xia. BirnessiteNanosheet Arrays with High K Content as a High‐Capacity andUltrastable Cathode for K‐Ion Batteries. AdvancedMaterials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201900060
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201900060
11. AFM：不怕水！在水中生長二維和準二維鹵化物鈣鈦礦
藍光發射二維（2D）和準二維層狀鹵化物鈣鈦礦（LHP）在固態照明應用中受到關注，但其在潮濕條件下的脆弱穩定性是實際應用中最緊迫的問題之一。由于具有水敏感性/不穩定性，水穩定的藍光發射2D和準2DLHP目前還未報道。蔚山科學技術大學Kwang S. Kim團隊首次報道了在水中易于合成的16種有機-無機雜化化合物，并表征和光學性質。這包括2D (A')2PbX4（A'=丁基銨，X = Cl/Br/I）（8種化合物），3D鈣鈦礦（4）和準2D (A')pAx-1BxX3x+1 LHPs（4）。LHP的成分和尺寸都可以在水中調整。此外，在準2D鈣鈦礦中觀察到雙發射性質，其中兩個光致發光（PL）峰的強度由2D和3D無機層控制。即使在數月之后，Pb(OH)2保護的2D和準2D鈣鈦礦在水中也非常穩定。
Jana, A., Ba, Q., Kim, K. S., Compositionaland Dimensional Control of 2D and Quasi‐2D LeadHalide Perovskites in Water. Advanced Functional Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adfm.201900966
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201900966
12. AFM：Janus微載體用于磁場控制的肝癌聯合化療
利用多種化療藥物進行聯合化療在臨床上被廣泛應用于治療各種癌癥，特別是對于最常見的肝癌(HCC)來說，將抑制細胞生長的多激酶抑制劑和細胞毒性化療藥物進行聯合使用被認為是一種很有效的治療方法。
美國西北大學Dong-Hyun Kim教授團隊和韓國科學技術院Shin-Hyun Kim團隊合作，利用Janus微載體來進行針對肝癌的局部控制聯合化療。這種Janus微載體由聚已酸內酯(PCL)和載有磁性納米顆粒的聚乳酸-羥基乙酸共聚物(PLGA)組成，其中含有疏水的瑞格拉非尼和親水的阿霉素兩種藥物。實驗發現，利用磁場可以控制Janus微載體進行旋轉運動，進而實現兩種化療藥物的主動共釋放。此外，這種Janus微載體也具有磁共振(MR)對比效應，可將負載的聯合化療藥物遞送至腫瘤部位。因此，該Janus微載體可作為一種通用的聯合化療平臺用于實現多種化療藥物的協同遞送。
SoojeongCho, Shin-Hyun Kim, Dong-Hyun Kim, et al. Janus Microcarriers for MagneticField-Controlled Combination Chemotherapy of Hepatocellular Carcinoma. AdvancedFunctional Materials, 2019.
DOI:10.1002/adfm.201901384
https://doi.org/10.1002/adfm.201901384
13. AFM：具有廣譜金屬摻雜能力的超小量子點用于三模態分子成像
由于納米材料常常會在肝、脾等免疫組織中進行非特異性的積累，因此開發具有良好的特異性靶向功能的納米材料具有重要的意義。超小納米粒子(USNPs)在體內具有類似于小分子的藥代動力學特性，可以與其他功能材料進行整合以提高分子成像效率。例如在核醫學成像領域，可以利用多種策略放射性金屬引入USNPs的結構中。然而，這往往會改變UNSPs的表面性質和體內行為，也難免涉及到復雜的合成步驟。
美國國立衛生研究院陳小元團隊和武漢大學崔然團隊合作報道了一種新的無螯合吸附廣譜金屬離子的策略。實驗制備的超小Ag2Se量子點(QDs)的表面有活性氧層，可以結合活性的或惰性的放射性金屬同位素，并具有很高的標記效率。由此制備的納米探針可以進行熒光、磁共振成像和PET三模態成像。在進一步與靶向肽結合后，該探針在PET成像中顯示出9倍的瘤肉信號比。并且可通過腎臟在12小時內排出體外。這一工作為探索廣譜的放射性金屬同位素標記和基于USNPs的成像探針開辟了一條新的道路。
Rui Tian,Ran Cui, Shoujun Zhu, Xiaoyuan Chen, et al. Ultrasmall Quantum Dots withBroad-Spectrum Metal Doping Ability for Trimodal Molecular Imaging. AdvancedFunctional Materials, 2019.
DOI:10.1002/adfm.201901671
https://doi.org/10.1002/adfm.201901671
14. Adv. Sci.：利用類似于亞硝基-二烯的生物正交反應進行光激活的熒光標記
熒光標記可以在低背景下對細胞內分子進行成像。中山大學蔣先興團隊和上?？萍即髮W劉佳團隊合作介紹了一種高效的，基于亞硝基Diels Alder反應的生物正交熒光標記策略，并驗證了這種方法在用于活細胞標記和動態細胞成像中的有效性和可控性。實驗通過對蛋白質和活細胞進行紫外光（UV）激活的熒光標記，證明了亞硝基環加成是一種高效的熒光標記反應。通過UV照射可以對標記蛋白的熒光進行調節，進而可以在給定的時間點來選擇性地激活細胞內的特定蛋白，而不會對其余的標記分子造成影響。
Bai Li,Jia Liu, Xianxing Jiang, et al. Photoactivatable Fluorogenic Labeling viaTurn-On“Click-Like” Nitroso-Diene BioorthogonalReaction. Advanced Science, 2019.
DOI:10.1002/advs.201802039
https://doi.org/10.1002/advs.201802039
