1. Science:觀測到石墨在100 K以上的第二聲傳熱
固體中的波狀熱傳輸,被稱為第二聲(波)傳熱,是一種奇特的現象,以前僅有少數材料在低溫下存在這種現象。這種效應的罕見發生,限制了它的科學和實際意義。利用微米尺度上的熱輸運時間分辨光學測量方法,麻省理工學院陳剛團隊和K. A.Nelson團隊直接觀測到了石墨在100 K以上溫度下的第二聲(傳熱)。實驗結果與預測波狀聲子流體動力學的從頭計算結果在定性上是一致的。作者認為,這些結果可能表明,在大溫度范圍內的二維/層狀材料的微尺度瞬態熱傳輸中,第二聲傳熱具有重要的作用。
圖1. 室溫下石墨的瞬態熱柵法(TTG)測試。
圖2. 具有天然同位素含量的石墨的第二聲傳熱窗口。
S. Huberman, R. A. Duncan, K. Chen, B. Song,V. Chiloyan, Z. Ding, A. A. Maznev, G. Chen, K. A. Nelson. Observation ofsecond sound in graphite at temperatures above 100 K. Science, 2019.
DOI: 10.1126/science.aav3548
https://science.sciencemag.org/content/364/6438/375
2. 加州大學伯克利分校Science:單層半導體中所有非輻射復合途徑的電抑制
傳統半導體中的缺陷大大降低了光致發光(PL)量子產率(QY),這是光電性能的關鍵指標,直接決定了器件的最大效率。二維過渡金屬二硫族化物(TMDC),例如單層MoS2,對于經處理的樣品通常表現出低PLQY,這通常歸因于大的天然缺陷密度。加州大學伯克利分校Ali Javey團隊研究表明,當通過靜電摻雜制成固有的MoS2和WS2單層時,而且沒有任何化學鈍化,其PLQY接近100%。令人驚訝的是,即使在高天然缺陷密度的存在下,中性激子復合也是完全輻射的。 這一發現使得TMDC單層膜可用于光電器件應用,因為可以減輕對低缺陷密度的嚴格要求。
Lien, D.-H., Uddin, S. Z. et al. Electrical suppression of all nonradiative recombination pathways in monolayer semiconductors. Science, 2019.
DOI: 10.1126/science.aaw8053
https://science.sciencemag.org/content/364/6439/468
3. Nature:Mott納米器件的亞閾值導通
電阻開關是一種利用電場改變器件電阻的現象,是神經形態計算和電阻存儲器等新興技術的核心。在各類電阻開關中,閾值觸發是最有前途的一種,因為它可以實現人工脈沖神經元。閾值觸發在具有絕緣體-金屬相變特性的Mott絕緣體中被觀察到,可以通過施加外部電壓觸發:如果超過閾值電壓,材料就會導通(“firing”)。之前的研究對這種誘導轉變的動力學進行了深入的研究,并對其機理和特征時間進行了詳細的描述。相比之下,對此過程的反方向轉變卻知之甚少:即在電壓被移除后,系統恢復到絕緣狀態的過程。
加州大學圣地亞哥分校Javier del Valle團隊發現,Mott納米器件在絕緣電阻恢復后長時間內仍保留著之前電阻開關事件的記憶。研究證明,雖然器件在50到150 ns內恢復到絕緣狀態,但可以通過較長時間(最多幾毫秒)的亞閾值電壓重新觸發絕緣體到金屬的轉變。作者發現一階相變的固有介穩性是這一現象的起源,因此該現象可能存在于所有Mott系統中。總之,這種效應在Mott基器件中構成了一種新型的易失性存儲器,在電阻存儲器、固態鑒頻器和神經形態電路中具有潛在的應用前景。
圖1. 電壓觸發的絕緣體-金屬轉變以及冷卻時間。
圖2. VO2中的亞閾值導通以及記憶效應。
Javier del Valle, Pavel Salev, Federico Tesler, Nicolás M. Vargas, Yoav Kalcheim, Paul Wang, Juan Trastoy, Min-Han Lee, George Kassabian, Juan Gabriel Ramírez, Marcelo J. Rozenberg & Ivan K. Schuller. Subthreshold firing in Mott nanodevices. Nature, 2019.
DOI: 10.1038/s41586-019-1159-6
https://www.nature.com/articles/s41586-019-1159-6
4. Nature Mater.:粒狀鋁作為高阻抗量子電路的超導材料
超導量子信息處理機主要基于具有相對低的特征阻抗和小的非諧性的微波電路,這可以限制其的相干性和邏輯門保真度。然而,由介觀約瑟夫森結陣列組成的超級導體降低其相干性。卡爾斯魯厄理工學院Ioan M. Pop課題組提出了一種基于粒狀鋁超導體帶的fluxonium量子比特設計。研究表明,粒狀鋁可形成具有高動態電感的有效結陣列,并與標準鋁電路處理原位集成。測量的量子位相干時間T2*≤30 μs,說明了粒狀鋁在從受保護的量子位設計到量子限制放大器和探測器的應用中的潛力。
Grünhaupt, L.; Spiecker, M.;Gusenkova, D.; Maleeva, N.; Skacel, S. T.; Takmakov, I.; Valenti, F.; Winkel,P.; Rotzinger, H.; Wernsdorfer, W.; Ustinov, A. V.; Pop, I. M. Granularaluminium as a superconducting material for high-impedance quantum circuits. Nature Materials, 2019.
DOI: 10.1038/s41563-019-0350-3
https://www.nature.com/articles/s41563-019-0350-3
5. Nature Energy:一種在集中太陽照射下工作的熱協同光電化學制氫裝置
在保持高能量轉換效率的同時實現高電流密度是提高光電化學裝置競爭力的主要挑戰之一。針對這個挑戰,洛桑聯邦理工學院Sophia Haussener團隊提出了一種解決辦法——采用熱集成、傳質優化以及光吸收劑-電催化劑之間的電子一體化,在集中的太陽輻照(最高474 kW m-2)下運行裝置。作者量化了熱集成所帶來的理論最大效率的提高,并使用III–V基光吸收劑和IrRuOx–Pt基電催化劑對這一方法進行了實驗驗證。當計算所得太陽能-氫轉換效率超過15%時,電流密度達到0.88 A cm-2以上。作者對裝置性能、動態響應和穩定性進行了研究,證明了該裝置在不同條件下穩定產氫2 h以上的能力。總之,所獲得的電流密度和輸出功率(27 W)為大規模部署光電化學制氫裝置提供了途徑。
圖:一體化光電化學裝置的示意圖。
Saurabh Tembhurne, Fredy Nandjou & Sophia Haussener. A thermally synergistic photo-electrochemical hydrogen generator operating under concentrated solar irradiation. Nature Energy, 2019.
DOI: 10.1038/s41560-019-0373-7
https://www.nature.com/articles/s41560-019-0373-7#Abs1
6. Nature Commun.:具有遷移邊緣量化的ZnO復合納米層實現多值邏輯晶體管
近日,德克薩斯大學Kyeongjae Cho和漢陽大學Myung Mo Sung研究團隊提出了一種基于氧化鋅復合納米層的量子限制傳輸,其具有遷移率邊緣量化的導電狀態,并可應用于開發具有穩定中間態的多值邏輯晶體管。具有嵌入非晶氧化鋅區域中的氧化鋅量子點的復合納米層在遷移率邊緣處產生量化的導電狀態,研究人員將其稱為“遷移率邊緣量化”。由于其低的狀態密度,獨特的量化導通狀態有效地限制了載波的占用數量,使得電流飽和。研究人員通過應用由氧化鋅復合納米層和有機勢壘組成的混合超晶格作為晶體管中的溝道來實現多值邏輯晶體管。此外,由于復合納米層中量子化導電態的電流飽和,超晶格溝道產生多個狀態,所制備的多值晶體管具有優異的性能特性,運行穩定可靠,無電流波動,可調節多級狀態。
Lee, Y. Cho, K. Sung, M. M. et al. ZnO composite nanolayer with mobility edge quantization for multi-value logic transistors. Nature Communications, 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-09998-x
https://www.nature.com/articles/s41467-019-09998-x
7. JACS:非平面多孔納米石墨烯的表面合成
表面合成為石墨烯納米結構的合成提供了一種有效的方法,而傳統的溶液化學方法難以實現這一目標。近日,德累斯頓工業大學馮新亮、瑞士聯邦材料科學與技術實驗室Roman Fasel及馬普所Klaus Müllen等多團隊合作,報道了一種含有78個sp2碳原子(C78)的非平面多孔納米石墨烯的設計與合成。通過2,3,6,7,10,11-己(萘-1-基)三苯的高選擇性氧化環脫氫反應,在溶液中合成了螺旋槳式納米石墨烯前驅體。有趣的是,雖然該前驅體在溶液中不能進一步環化,但通過在Au(111)上的表面輔助環脫氫,可由該前驅體成功制備多孔納米石墨烯C78。作者進一步采用掃描隧道顯微鏡、非接觸原子力顯微鏡和掃描隧道光譜學研究了C78的結構和電子性能,并輔以計算研究。
Kun Xu, Klaus Müllen,* RomanFasel*, Xinliang Feng*, et al. On-Surface Synthesis of a Non-Planar Porous Nanographene. Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI: 10.1021/jacs.9b03554
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b03554
8. AM:獨立硼墨烯及其雜化物
硼墨烯是一種基本的金屬狄拉克材料,據預測,其機械和電子特性將是前所未有的。由于對基質和超高真空條件的要求,限制了硼墨烯的大規模應用并極大地阻礙了硼墨烯研究的進展。近日,印度巴特那理工學院Prashant Kumar及紐卡斯爾大學Ajayan Vinu等多團隊合作,報道了一種簡便、可大規模制備獨立硼墨烯原子薄片的液相剝離和氧化硼墨烯還原法。
作者利用電子顯微鏡證實β12, X3,及硼墨烯的中間相;并利用X射線光電子能譜、掃描隧道顯微鏡,結合密度泛函理論計算帶結構,驗證了相純度和金屬性質。硼墨烯具有良好的錨定性能,可用于光、氣體、分子和應變的傳感。作者進一步對硼墨烯雜化材料的儲能性質進行了預測與探討。實驗結果表明,氧化硼墨烯的比容量約為4941 mA h g?1,明顯優于現有二維材料及其雜化物的比容量。
Pranay Ranjan, Prashant Kumar,* Ajayan Vinu*, et al. Freestanding Borophene and ItsHybrids. Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201900353
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201900353
9. Angew:非層狀鎂低溫剝離為二維晶體
層狀前體的物理剝離是制備2D晶體最普遍的技術之一,然而,這種方法自然地被認為本質上不適用于非層狀體。中科院上海硅酸鹽研究所施劍林課題組確定了金屬鎂在低溫(CT)下的平面解理分化,并且開發了非層狀鎂到2D晶體的低溫剝離策略。研究發現,Mg晶格響應外部機械應力的解理各向異性源于CT誘導的基底滑動特異性的失活,其導致垂直于c軸的基底解理。剝離的新型2D Mg晶體表現出明顯的局部表面等離子體共振,對于捕獲和轉換太陽能的應用具有很大的潛力。
Chen Zhang, Yingfeng Xu, Ping Lu, ChenyangWei, Chenxi Zhu, Heliang Yao, Fangfang Xu, Jianlin Shi. Cryogenic Exfoliationof Non‐layered Magnesium into Two-Dimensional Crystal.Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201903485
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201903485
10. Angew:從晶體到無定型雙層氧化鍺膜:合成與表征
非晶態材料微觀結構的闡明是一個近年來的研究熱點。近日,德國馬普弗利茲-哈伯研究所Markus Heyde團隊制備了一種新型二維氧化鍺薄膜。該薄膜由相互連接的鍺四面體單元組成,形成雙層結構,弱耦合到Pt(111)金屬基板。密度DFT計算表明,對于鍺薄膜,558元環結構穩定,而對于硅薄膜,6元環結構更穩定。實驗發現,通過改變制備條件,可以調整鍺薄膜的有序度。作者進一步進行掃描隧道顯微鏡研究,對其圖像進行分析得到了晶體、中間有序和純非晶態薄膜結構。
Adrian L. Lewandowski, MarkusHeyde,* et al. From Crystalline to Amorphous GermaniaBilayer Films at the Atomic Scale: Preparation and Characterization. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201903922
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201903922