第一作者:王理、徐小志、張磊寧、喬瑞喜
通訊作者:劉開輝、丁峰、王竹君、白雪冬
通訊單位:北京大學、韓國IBS、蘇黎世聯邦理工學院、中科院物理所
材料是推動現代高科技產業發展的基礎。基于硅基材料的各種先進器件引領了現代信息科技革命,對世界的政治、經濟格局產生了重要影響。近年來,隨著芯片尺寸的不斷減小,短溝道效應、熱效應等日趨明顯,開發全新的量子材料體系以實現變革性的器件應用已成為當前科技的研究熱點。
二維材料作為一種重要的量子材料,兼具極限尺寸的物理厚度、完美的表界面、優異的物理性質,且體系豐富,包含導體(石墨烯)、半導體(過渡金屬硫族化合物、黑磷等)和絕緣體(六方氮化硼),是潛在變革性技術應用所需要的核心基礎材料。規模化的高端器件應用必須基于大面積、高品質的單晶材料,因此二維單晶材料的制備研究具有重要的科學意義和技術價值。
利用單晶襯底外延制備大面積、高質量二維單晶材料一直是納米科技領域的熱點研究問題,但其具體實現卻面臨著巨大的挑戰。2017年,研究團隊首次報道了米級單晶Cu(111)襯底的制備方法并在此基礎上實現了米級單晶石墨烯的外延生長(Science Bulletin 2017, 62, 1074)。
圖1. 單晶Cu表征
研究的難點
與石墨烯不同,六方氮化硼等其它絕大多數二維材料不具有中心反演對稱性,其外延生長普遍存在孿晶晶界問題:即六方氮化硼晶疇在常規單晶襯底上存在兩個夾角為180°的優勢取向,在晶疇拼接時會形成晶界缺陷。開發合適對稱性的單晶襯底是解決這一科學難題的關鍵。
有鑒于此,北京大學劉開輝課題組與丁峰、王竹君、白雪冬等團隊合作,在國際上首次報道利用中心反演對稱性破缺的單晶銅襯底實現分米級二維單晶六方氮化硼的外延制備。該生長機制具有普適性,可推廣到其它二維材料大面積單晶的制備。
圖2. 二維單晶六方氮化硼的外延制備
該方法通過課題組獲得專利保護的退火工藝將工業多晶銅箔轉化為僅有C1對稱性的Cu(110)小角度傾斜晶面,該晶面上具有獨特的Cu<211>臺階。利用六方氮化硼晶疇中硼型和氮型鋸齒形邊界與Cu<211>臺階耦合強度的差異打破正向與反向(180°轉角)六方氮化硼晶疇的能量簡并,從而實現取向單一的晶疇生長并無縫拼接為二維單晶薄膜。
圖3. 原位觀察二維單晶六方氮化硼的非定向生長
圖4. 二維單晶六方氮化硼的外延生長機理研究
該方法可推廣至其它二維材料的大面積單晶制備,為二維材料的規模化高端器件應用奠定材料基礎。
原文來源:北京大學
文獻鏈接:
https://www.nature.com/articles/s41586-019-1226-z