第一作者：薛玉瑞
通訊作者：李玉良、薛玉瑞、黃勃龍
通訊單位：中國科學院化學研究所、香港理工大學
研究亮點：
1. 提出了可控制備高效產氫催化劑新理念。
2. 建立了以酰胺基為活性中心新型催化劑，清楚闡明了催化活性來源和機制。
3. 該催化劑實現了產氫過程中的高活性和穩定性，在酸性及堿性條件下均可媲美Pt/C的催化活性，催化劑長期循環穩定性明顯超過商業Pt/C催化劑。
非金屬電催化劑
氫作為一種理想的可再生能源載體，為能源的清潔利用帶來新機遇。電解水制氫是一種有效地從水中生產氫氣的方法。在此過程中，具有較低過電位的電催化劑是能否獲得高產氫效率的關鍵！目前金屬基電催化劑制造成本高且穩定性差，嚴重限制了其工業化應用。因此，發展高活性和高穩定性的無金屬催化劑是該領域面臨的巨大挑戰。
成果簡介
有鑒于此，中國科學院化學研究所李玉良院士團隊和香港理工大學黃勃龍教授合作建立了一種催化劑表面修飾的普適方法，制備了結構確定、反應活性位點明確的三維無金屬電催化劑（A-CFC）。該催化劑展示了優異的電子傳導性質和超高密度活性中心數量，實現了產氫過程中的高活性和穩定性，在酸性及堿性條件下均可媲美Pt/C的反應活性，催化劑長期循環穩定性明顯超過商業Pt/C催化劑。
圖1. A-CFC的合成過程及表征。
要點一：創新型的設計理念
催化劑的電子轉移能力是電催化過程中的關鍵問題。化學修飾的理性設計可以有效改善電子轉移行為，達到增加活性位點數量的目的。他們提出通過對碳纖維酰胺化處理，獲得表面粗糙氨基纖維碳布（A-CFC），在其表面實現了高密度活性位點。
酰胺修飾的催化劑表面能夠高效促進2D電子向C=O的轉移，以及HO-C=Ccatalyst和O=C-Ccatalyst之間的快速可逆鍵轉換，實現催化劑自活化電子提取，激發了催化劑活性。為發展新理念電催化劑提供了普適方法。
圖2. 理論計算結果。
要點二：優異的催化性能
A-CFC在酸性及堿性條件下均展示了優異的電催化產氫活性，電流密度10 mA cm-2時，A-CFC的過電位分別為78 mV和71 mV，該性能優于目前已報道的所有非金屬基電催化劑，能夠與工業應用Pt/C催化劑的性能媲美。特別是在酸性條件下，當電位大于-0.28 V時其催化性能明顯高于Pt/C催化劑。同時A-CFC展現出了卓越的穩定性，比如在酸性及堿性條件下分別經過15000和18000個循環測試，仍保持了高的穩定性。
圖3. 電催化性能表征。
小結
該研究高度概括了如何在分子/原子水平探究析氫反應過程、電子轉移機制、高密度催化活性位點的產生，以及表面結構與性能之間的關系、為發展高選擇性、高活性和穩定性催化劑提供了新理念。
參考文獻：
Yurui Xue, Lan Hui, HuidiYu, Yuxin Liu, Yan Fang, Bolong Huang, Yingjie Zhao, Zhibo Li & Yuliang Li.Rationally engineered active sites for efficient and durable hydrogengeneration. Nature Communications, 2019.
DOI:10.1038/s41467-019-10230-z
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10230-z
