1. Nature Rev. Mater.：免疫調(diào)節(jié)的生物材料用于治療1型糖尿病
開發(fā)可治療1型糖尿病(T1D)的方法具有重要的實際應(yīng)用價值，但迄今仍然難以實現(xiàn)。耐受性疫苗和β-細胞替代療法是一種互補的療法，可以針對解決異常的T1D自身免疫攻擊和隨后的β-細胞丟失。然而，這類都需要對病人進行全身免疫抑制，往往會造成不良的副作用。而基于生物材料的工具則可以實現(xiàn)局部靶向的免疫調(diào)節(jié)，同時也可以對生物材料的特性進行設(shè)計或與免疫調(diào)節(jié)劑相結(jié)合以實現(xiàn)局部特定的免疫反應(yīng)。佛羅里達大學(xué)C. L. Stabler團隊和B. G. Keselowsky團隊合作討論了用于治療1型糖尿病的免疫調(diào)節(jié)生物材料平臺；對將微納米顆粒用于遞送耐受性試劑和自身抗原的研究進行了闡述；并對如何利用宏觀生物材料來提供免疫耐受以及聯(lián)合其他領(lǐng)域發(fā)揮協(xié)同作用做了重點介紹。
C. L. Stabler, B. G. Keselowsky, et al.Engineering immunomodulatory biomaterials for type 1 diabetes. Nature Materials Reviews, 2019.
DOI: 10.1038/s41578-019-0112-5
https://doi.org/10.1038/s41578-019-0112-5
2. Nature Rev. Mater.：超分子凝膠的成形及結(jié)構(gòu)化
超分子凝膠通過低分子量凝膠(LMWGs)之間的非共價相互作用進行組裝。凝膠形成一個固體狀的納米網(wǎng)絡(luò)，貫穿液體狀的連續(xù)相區(qū)，將分子尺度特征呈現(xiàn)為材料性能。然而，基于LMWGs的凝膠往往難以操控，容易破壞，流變性能較差。為了顯示出其抗重力能力，文獻中通常會出現(xiàn)這樣的圖片：裝有超分子凝膠的倒置容器。這些圖片反映出，所報道的這些凝膠往往只能簡單地填充反應(yīng)容器，成形能力十分有限。因此，盡管合成可調(diào)性、可逆性和生物/環(huán)境兼容性更好，超分子凝膠的效用還是不如聚合物凝膠。
最近，英國約克大學(xué)David K. Smith團隊評估了超分子凝膠形成不同形狀以及圖案化結(jié)構(gòu)的策略，包括模具成型、自愈、3D打印、光刻圖案化、擴散和表面介導(dǎo)圖案化。作者討論了各種凝膠因子的化學(xué)性質(zhì)及其適用方法，重點介紹了多組分方法在成形和結(jié)構(gòu)化中的應(yīng)用。最后，作者指出，具有特定形狀的超分子凝膠，或具有精確控制成分的圖案化結(jié)構(gòu)，有望用于組織工程學(xué)和納米電子學(xué)，以及開發(fā)新技術(shù)。
圖1. 超分子凝膠組裝的原理圖，以及自組裝凝膠成形&圖案化的策略。
圖2. 超分子凝膠的兩種3D打印方法。
圖3. 活性組分的擴散控制可以產(chǎn)生圖案化凝膠。
圖4. 自組裝凝膠的電化學(xué)表面圖案化。
Phillip R.A. Chivers & David K. Smith. Shaping and structuring supramolecular gels.Nature Reviews Materials, 2019.
DOI:10.1038/s41578-019-0111-6
https://www.nature.com/articles/s41578-019-0111-6#article-info
3. Nature Commun.：通過控制聚合物晶體的大小調(diào)節(jié)聚合物脫鹽膜的選擇性
膜脫鹽是處理鹽水以增加淡水供應(yīng)的先進先技術(shù)。對高性能脫鹽膜的需求特別是對高水/鹽選擇性的需求，刺激了對先進膜的基本結(jié)構(gòu)-性能之間關(guān)系的研究。在本文中，哈工大馬軍教授與美國耶魯大學(xué)Menachem Elimelech院士等利用一種簡單的方法來調(diào)整聚合物脫鹽膜的性能并揭示了這種膜的水鹽傳輸機制。他們將這種由三醋酸纖維素制成的脫鹽膜在增塑劑溶液中處理并用水沖洗。修飾后的脫鹽性膜表現(xiàn)出減少的鹽通量而不影響水通量，這說明水/鹽的選擇性得到了提高。他們采用使用模型膜系統(tǒng)對材料特性進行了檢查，結(jié)果發(fā)現(xiàn)聚合物結(jié)構(gòu)的塑化過程會導(dǎo)致聚合物基體中結(jié)晶尺寸減小從而影響膜的傳輸性能。該工作突出了塑化提取工藝在制備具有理想脫鹽性能的脫鹽膜方面的重要性。
Xinglin Lu, Jun Ma, Menachem Elimelech et al.Tuning the permselectivity of polymeric desalination membranes via control ofpolymer crystallite size. Nature Communication, 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-10132-0
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10132-0
4. Nature Commun.：調(diào)整宏觀塊體MOFs內(nèi)的孔隙度，用于天然氣儲存
為了減輕氣候變化的影響，需要廣泛獲得更綠色的能源。清潔天然氣使用的一個重要障礙在于儲存技術(shù)的安全/效率限制。盡管多孔金屬有機框架(MOFs)顯示出高的儲氣能力，但其傳統(tǒng)的粉末形態(tài)使其無法真正應(yīng)用。傳統(tǒng)的粉末成型技術(shù)使用高壓或化學(xué)粘合劑，這會降低孔隙率或產(chǎn)生體積吸附能力降低的低密度結(jié)構(gòu)。
近日，劍橋大學(xué)A. E. H. Wheatley、D. Fairen-Jimenez等多團隊合作，報道了一種沒有施加壓力或粘合劑，最穩(wěn)定的MOFs之一，Zr-UiO-66。該工藝可制備厘米大小的塊體MOFs材料，且該材料具有較高的微孔率和容積密度。該塊體宏觀結(jié)構(gòu)材料的孔隙可調(diào)，利用這一特點可優(yōu)化孔隙大小分布用于氣體吸附。優(yōu)化后的混合介孔/微孔塊體材料表現(xiàn)出II型吸附等溫線，可實現(xiàn)CH4和CO2的基準(zhǔn)容積工作能力。
B.M. Connolly, A.E.H. Wheatley*, D.Fairen-Jimenez*, et al. Tuning porosity in macroscopic monolithic metal-organic frameworks for exceptional natural gas storage. Nature Communication, 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-10185-1
https://doi.org/10.1038/s41467-019-10185-1
5. Nature Commun.：鍺鋅納米纖維的原子尺度組合實現(xiàn)結(jié)構(gòu)和電化學(xué)進化
合金作為碳質(zhì)負極的可能替代品，最近在可充電電池領(lǐng)域受到了相當(dāng)大的關(guān)注。然而，這些材料的實際利用仍然面臨挑戰(zhàn)。近日，韓國科學(xué)技術(shù)高級研究院Il-Doo Kim，太平洋西北國家實驗室王崇民，浦航科技大學(xué)Soojin Park等多團隊合作，通過靜電紡絲和隨后的煅燒步驟，合成了鍺鋅合金納米纖維。
原位透射電鏡和電化學(xué)阻抗譜表征表明，這種一維材料具有獨特的結(jié)構(gòu)。鍺和鋅原子分布均勻使得該材料具有優(yōu)異的電子導(dǎo)電性和高的鋰存儲可用容量。制備的材料具有高速率容量(20 C時的容量約為0.2 C時的50%)和循環(huán)保留率(3.0 C時為73%)，即使經(jīng)過1000次循環(huán)，其容量仍有546 mA h g?1。當(dāng)組裝在一個完整的電池中，該材料可在400個周期內(nèi)保持較高的能量密度，表明該材料有潛力用于大規(guī)模儲能系統(tǒng)。
Gyujin Song, Jun Young Cheong, Chongmin Wang*,Il-Doo Kim*, Soojin Park*, et al. Atomic-scale combination of germanium-zincnanofibers for structural and electrochemical evolution. Nature Communication, 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-10305-x
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10305-x
6. Nature Commun.：低溫硫熔融制備微米級硅作為鋰電負極
高容量的硅材料中，跨硅顆粒的低離子和電子傳輸限制了電池的充電速率。韓國浦項科技大學(xué)Soojin Park與蔚山國立科學(xué)技術(shù)學(xué)院Hosik Lee、Jun Hee Lee團隊報道了一種低溫硫熔融方法，用于制備準(zhǔn)金屬硅（QMS）負極，其平均粒徑為3μm，中空球形結(jié)構(gòu)，其中的硫含量可控。
與之前報道的強制插入摻雜劑的方法不同，這種在熔鹽介質(zhì)中低溫還原反應(yīng)的還原硅和硫種子的自發(fā)共生長途徑，通過Si晶體內(nèi)少量硫取代和內(nèi)部由柔韌且堅固的硫鏈緩沖形成的通道，助力均勻的摻雜環(huán)境。當(dāng)摻雜濃度增加時，硫摻雜劑甚至具有金屬性質(zhì)，從而能夠增加電子傳導(dǎo)性，而源自硫鏈的自支撐通道能夠提供鋰離子的擴散通道。電子和離子導(dǎo)電的QMS盡管具有微米級粒徑，但在首次充電期間顯示出高的初始可逆性。電化學(xué)產(chǎn)生的硫化鋰有助于保持金屬性質(zhì)，從而在半電池和全電池系統(tǒng)中實現(xiàn)高倍率、長循環(huán)和高能量密度性能。
JaegeonRyu, Ji Hui Seo, Gyujin Song, Keunsu Choi, Dongki Hong, Chongmin Wang, HosikLee, Jun Hee Lee, Soojin Park. Infinitesimal sulfur fusion yield squasi-metallic bulk silicon for stable and fast energy storage. NatureCommunications, 2019.
DOI:10.1038/s41467-019-10289-8
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10289-8
7. Nature Commun.：選擇性光吸收輔助單原子Ni催化劑環(huán)境光下驅(qū)動CO2甲烷化
分散太陽能照射溫度低于80℃，無法實現(xiàn)環(huán)境光驅(qū)動CO2甲烷化。近日，河北大學(xué)Yaguang Li、Shufang Wang，浙江師范大學(xué)Yong Hu及北海道大Jinhua Ye等多團隊合作，利用選擇性光吸收器構(gòu)建光熱系統(tǒng)，在弱太陽輻射(1 kW m?2)條件下產(chǎn)生高達288℃的高溫，該溫度是傳統(tǒng)光熱催化系統(tǒng)的三倍。此外，作者還合成了具有單原子Ni負載的超薄非晶態(tài)Y2O3納米片催化劑(SA Ni/Y2O3)。實驗發(fā)現(xiàn)，該催化劑具有高的CO2甲烷化活性，在太陽光照射(從0.52到0.7 kW m?2)和選擇性光吸收劑的輔助下，SA Ni/Y2O3催化劑可實現(xiàn)80%的CO2轉(zhuǎn)換效率和7.5 L m?2 h?1的CH4產(chǎn)率。
Yaguang Li*, Shufang Wang*, Yong Hu*, JinhuaYe*, et al. Selective light absorber-assisted single nickel atom catalysts forambient sunlight-driven CO2 methanation. Nature Communications, 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-10304-y
https://doi.org/10.1038/s41467-019-10304-y
8. JACS：單CoFe2O4納米顆粒催化劑固有析氧活性的研究
確定納米材料的固有電催化活性是一項具有挑戰(zhàn)性的工作，因為通常它們的表征需要添加劑和粘合劑，而這些添加劑和粘合劑的貢獻是難以確定的。近日，波鴻大學(xué)Kristina Tschulik等多團隊合作，采用納米沖擊電化學(xué)這一無添加劑的方法來解決這個問題。由于單個催化劑納米粒子的有效質(zhì)量傳輸，從而實現(xiàn)了高的電流密度。作者對4 nm大小的CoFe2O4尖晶石納米粒子OER實驗前后進行HRTEM和選區(qū)域衍射研究發(fā)現(xiàn)，即使在OER的電流密度高達幾個kA?m-2的情況下，這些粒子仍然保持它們的大小和晶體結(jié)構(gòu)。穩(wěn)態(tài)電流隨顆粒大小分布而變化，并受產(chǎn)生的O2擴散離開納米顆粒的限制。
Abdelilah El Arrassi, Kristina Tschulik*, et al. Intrinsic activity of oxygenevolution catalysts probed at single CoFe2O4 nanoparticles. Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI: 10.1021/jacs.9b04516
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b04516
9. AM綜述：溶液加工的半透明有機光伏：從分子設(shè)計到器件性能
最近研究了溶液處理的半透明有機太陽能電池（OSC）。加利福尼亞大學(xué)圣巴巴拉分校Thuc‐Quyen Nguyen團隊從材料科學(xué)和器件工程的觀點出發(fā)，提出了有機供體的基本性質(zhì)：受主體異質(zhì)結(jié)混合物和電極材料，它們是同時高效率和光伏器件平均可見光透射率相結(jié)合所需的。還詳細討論了與半透明OSC相關(guān)的光學(xué)感知，電荷產(chǎn)生-復(fù)合和提取過程的方面。此外，討論了完全透明的OSC的PCE的理論極限，與最佳報道的半透明OSC的性能以及進一步優(yōu)化空間。
Brus, V. V., Lee, J., Luginbuhl, B., Ko, S.‐J., Bazan, G. C., Nguyen, T.‐Q. Solution‐Processed Semitransparent Organic Photovoltaics: From MolecularDesign to Device Performance. Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201900904
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201900904
10. AFM：血小板膜功能化的等離激元微芯片用于癌癥檢測
血小板與癌細胞會發(fā)生緊密結(jié)合，這也使得利用血小板與癌細胞相互作用的新型仿生系統(tǒng)逐漸被開發(fā)設(shè)計出來。韓國基礎(chǔ)科學(xué)研究院Yoon-Kyoung Cho團隊利用血小板在癌癥診斷中的作用而設(shè)計了一個微流體平臺PLT-Chip，它能夠從超小體積(1 μl)的人類血漿樣本中檢測癌癥衍生的細胞外囊泡(EVs)，并將捕獲的EVs通過修飾有EVs特異性抗體的等離激元納米探針進行計數(shù)。實驗結(jié)果證明，相對于對正常細胞衍生的EVs來說，PLT-Chip能夠更加大量捕獲地多種癌細胞(前列腺癌、肺癌、膀胱癌、乳腺癌)的EVs。此外，PLT-Chip也可以監(jiān)測腫瘤的生長(100 μm-2.5 mm)并能準(zhǔn)確地將癌癥患者的血漿與正常健康對照組的血漿區(qū)分開來。得益于這種癌癥特異性結(jié)合性能和良好的生物相容性，血小板膜功能化材料將有望在基于EVs的癌癥診療領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。
SumitKumar, Yoon-Kyoung Cho, et al. Human Platelet Membrane FunctionalizedMicrochips with Plasmonic Codes for Cancer Detection. Advanced Functional Materials, 2019.
DOI:10.1002/adfm.201902669
https://doi.org/10.1002/adfm.201902669
