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第一作者：Ying Xu、TaoLi

通訊作者：康毅進

通訊單位：電子科技大學

研究亮點：

1. 設計了一種夾層結構（石墨相氮化碳/碳布結構），實現了位點定向的無枝晶Li沉積。

2. g‐C₃N₄/CC作為基底，在2 mA cm^?2電流密度下具有≈80 mV的小過電位，能夠在超過1500 h的時間內保持優異循環穩定性。

3. 此外，組裝的全電池(Li/g‐C₃N₄/CC為負極，LiCoO₂為正極) 性能也很突出，循環300圈的庫侖效率達到99.4%。

鋰金屬負極的優勢與挑戰

鋰金屬電池的理論容量高達3860 mAh/g，近10倍于傳統的石墨負極鋰電池，被視為是一種極具應用前景的高能量密度電池。然而鋰金屬電池在充放電過程中會產生大量的枝晶引起電池短路，導致性能快速衰退，循環壽命大幅下降。因此，有效解決枝晶生長問題是鋰金屬電池高效安全應用的前提。

成果簡介

有鑒于此，電子科技大學康毅進教授團隊與美國西北大學合作，設計了一種夾層結構（石墨相氮化碳/碳布結構）作為金屬鋰電沉積/剝離的基底，所形成的石墨相氮化碳/鋰/碳布結構作為鋰金屬電池負極具有優異性能。

TOC

一方面碳布作為鋰沉積的基底，增大了電極的比表面積從而降低鋰沉積的有效電流密度，抑制枝晶的生長；另一方面，氮化碳中的吡啶型和吡咯型氮是“親鋰”元素，可有效調節鋰離子的分布，消除鋰在沉積過程中的尖端效應，抑制枝晶的生長。同時，氮化碳作為中間層也可從物理上阻礙枝晶的生長。

因此，結合多方面作用，金屬鋰可大量均勻的沉積在氮化碳/碳布中，其金屬鋰的儲存量是單純碳布儲存量的2倍，是銅片的2.5倍。作為電極能體現出來的容量為2619.8 mAh/g，能達到金屬鋰理論容量的~68%。將夾層結構的鋰作為電極，在Li-Li的對稱電池中，可以實現高電流密度（2 mA/cm²）下高達1500小時的無枝晶循環電鍍/剝離鋰（相同條件下，金屬鋰只能循環約400小時）。并且，在全電池測試中，夾層結構的鋰也表現出更加優異的性能。該設計不僅有利于實現高性能的鋰金屬電池，同時對鋰金屬電池的發展具有重要意義。

要點1. 夾層結構（g-C₃N₄/CC）的制備

首先通過簡單的熱聚合作用制備具有不同量覆蓋的碳布（g-C₃N₄/CC）并通過XRD, Raman，SEM等表征證明g-C₃N₄的存在及其均勻的分布（圖1）。

圖1. CC，g-C₃N₄以及g-C₃N₄/CCs的XRD，SEM，FT-IR。

其中0.2 M的尿素濃度體現出最佳的性能（圖2）。

圖2. 1.0 mAcm^-2電流密度下，不同尿素濃度對應的樣品的電壓曲線。

要點2：鋰沉積形成g-C₃N₄/Li/CC夾層結構

其次，通過XPS etching中Li、C、以及N元素含量隨etching時間的變化確定金屬Li通過電沉積確實是沉積在g-C₃N₄與CC之間，形成一個中間層結構，而相對應的，若單純的CC作為集流體，金屬Li直接沉積在其表面（圖3）。

圖3. XPS確定Li、C、以及N元素含量隨刻蝕深度的變化。

然后，以1 mA/cm²的電流密度不斷沉積鋰可發現，單純的Cu片可容納≈75 mAh/cm²的金屬Li，單純的CC可容納≈125 mAh/cm²，而g-C₃N₄/CC則可容納≈250 mAh/cm²的金屬Li（圖4）。并且通過SEM可發現，金屬Li在CC上的沉積也是不均勻的，且大量沉積時，金屬Li以蓬松的結構沉積在整個CC基底的外表面，而并不是在CC中碳纖維互相交織所形成的的內部空間中沉積。而g-C₃N₄/CC做基底時，Li首先沉積在g-C₃N₄與CC之間，當大量的Li沉積時，表面的g-C₃N₄撐破作為新的金屬Li的沉積位點，最終金屬Li均勻且致密的沉積在g-C₃N₄/CC之間。

圖4. （a）在1.0 mA cm^?2電流密度下電沉積Li過程中，分別以銅、CC和0.2 Mg‐C₃N₄/CC作為基底時的電壓曲線。（b,c）在電流密度為1.0 mA cm^?2時，不同容量Li沉積后，CC和0.2 M g‐C₃N₄/CC的形貌演變(SEM圖像中的顏色，灰色：CC，棕色：g‐C₃N₄，綠色：金屬Li)。

要點3. g-C₃N₄/Li/CC的半電池、全電池性能

最后，將沉積有10 mAh/cm²的Li/g-C₃N₄/CC作為電池負極，在Li-Li測試中，2 mA/cm²條件下可循環充放電超過1500個小時，并保持均勻光滑的形貌，同時EIS 測試也表明其具有穩定的界面電阻（圖5）。

圖5. 對稱電池中，Li/g-C₃N₄/CC負極的長循環測試。

并且，與LCO組成全電池，也表現出優異的循環性能和倍率性能（圖6）。

圖6. LiCoO₂-Li非對稱電池中，Li/g-C₃N₄/CC負極的性能測試。

小結

綜上所述，本文報道了g‐C₃N₄均勻覆蓋的CC基底的制備以及g‐C₃N₄/CC基底作為鋰金屬電池陽極的電化學性能。實驗證明了金屬鋰可以沉積在g‐C₃N₄層和CC層之間的夾層中。g‐C₃N₄是親鋰的，能夠調節鋰離子的分布并消除枝晶生長的尖端效應。g‐C₃N₄/CC作為基底，結合CC的高比表面積，可以實現均勻定向的Li沉積和高容量存儲。此外，這一結構策略具有多種優點，可能有助于探索其他功能材料。

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參考文獻：

Ying Xu, Tao Li, LipingWang, Yijin Kang.Interlayered Dendrite-Free Lithium Plating for High-Performance Lithium-Metal Batteries. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201901662

https://doi.org/10.1002/adma.201901662