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Nature系列8篇，納米化學之父G. A. Ozin、南大、納米中心等成果速遞丨頂刊日報20190611

納米人納米人 2019-06-11

1. Nature Biotech.：基因編輯用于免疫細胞治療

通過對自體T細胞進行基因修飾使其表達靶向B細胞抗原CD19的嵌合抗原受體(CAR)的方法已被證明在B細胞惡性腫瘤患者中會產生很好的臨床效果，目前也已作為抗癌藥物上市。在這一成功實踐的基礎上，免疫細胞工程技術也正在迅速發展，并為一些重大的醫學難題提供了創造性的解決方案，例如解決靶向抗原選擇的局限性和克服不良的腫瘤微環境等等。并且，創新地設計抗原受體并結合基因轉移和基因編輯技術的進步，使得目前T細胞工程具有多種多樣的功能。而隨著這些技術被應用于其他免疫細胞如自然殺傷細胞、造血細胞和誘導多能干細胞，癌癥和其他疾病的治療也有望取得新的突破。

麻省總醫院Marcela V. Maus團隊綜述討論了用于免疫細胞治療的基因編輯研究，并對這些方法的臨床轉化早期結果以及基因修飾或基因編輯細胞療法的前景進行了展望。

Stefanie R. Bailey, Marcela V. Maus, et al.Gene editing for immune cell therapies. Nature Biotechnology, 2019.

DOI: 10.1038/s41587-019-0137-8

https://www.nature.com/articles/s41587-019-0137-8

2. Nature Mater.：分子光學成像探針用于藥物性急性腎損傷的早期診斷

藥物性急性腎損傷(AKI)是一種高發病率、高死亡率的疾病，但是目前臨床對其診斷的效果不佳，對其藥物發現的評價也不夠充分。新加坡南洋理工大學浦侃裔教授團隊設計了一種具有高效的腎清除效率的分子腎臟探針(MRPs)用于對AKI進行體內光學成像。MRPs的近紅外熒光或化學發光信號可以被AKI的前期生物標記物特異性地激活，這使得該探針可以對實驗小鼠腎臟內的多個分子事件進行縱向成像。

實驗結果表明，該探針可以在原位對氧化應激、溶酶體損傷和細胞凋亡的相繼發生情況進行報告，而這些分子事件都先于AKI的臨床表現(腎小球濾過降低)而發生。因此，這種成像機制使得MRPs能夠比現有的成像方法提前了至少36小時來無創地檢測出順鉑藥物誘導的AKI發病情況。并且，MRPs還可以作為一種光學尿液分析的外源性示蹤劑，其效果也優于目前的臨床/臨床前檢測試劑。綜上，MRPs在AKI早期診斷方面具有非常廣闊的臨床應用前景。

Jiaguo Huang, Kanyi Pu, et al. Molecularoptical imaging probes for early diagnosis of drug-induced acute kidneyinjury. Nature Materials, 2019.

DOI: 10.1038/s41563-019-0378-4

https://doi.org/10.1038/s41563-019-0378-4

3. Nature Mater.：利用CRISPR納米制劑對血液干細胞和祖細胞進行定向修復

在造血干細胞和祖細胞中進行CRISPR基因編輯已經成為許多疾病的一種潛在的治療模式。目前這一治療過程需要使用電穿孔，有時還需要進行病毒轉導。雖然這種復雜的操作可以對某些基因位點進行高水平的基因編輯，但是也會產生細胞毒性。

華盛頓大學Jennifer E. Adair團隊開發了一種基于膠體金納米顆粒的CRISPR納米制劑，它具有獨特的負載設計因而能夠在不需要電穿孔或病毒轉導的條件下進入細胞。這種高度單分散的納米制劑可以避免被溶酶體捕獲，可以在不產生毒性的情況下進入人類原始血液祖細胞的細胞核。實驗結果表明，該納米制劑介導的CRISPR核酸酶在多個治療區域位點的基因編輯是非常持續且高效的。由納米制劑處理過的小鼠原代細胞的移植動力學相較未處理的細胞來說會更好，而二者的分化則無明顯差異。

RezaShahbazi?, Jennifer E. Adair, et al. Targetedhomology-directed repair in blood stem and progenitor cells with CRISPRnanoformulations. Nature Materials, 2019.

DOI:10.1038/s41563-019-0385-5

https://doi.org/10.1038/s41563-019-0385-5

4. Nature Mater.：用于穩定高效的管狀質子陶瓷電解槽的混合質子和電子導電鈣鈦礦陽極

水電解制氫是實現大規模部署可再生能源的關鍵儲能技術。質子陶瓷電解槽(PCEs)可以直接從蒸汽中獲得加壓氫氣，避免了高成本的產物分離和壓縮環節。然而，由于電子泄漏和電極動力學差等因素對電效率的影響，PCEs的進一步發展受到了的限制。有鑒于此，挪威奧斯陸大學Truls Norby等人報道了基于BaZrO₃的管狀PCE，具有10平方厘米的活性面積和超過15Nml min ^{- 1}的產氫速率。該新型蒸汽陽極Ba₁_?xGd_0.8La_0.2+xCo₂O₆_?δ展現出混合p型電子和質子傳導以及較低的水分解活化能，使總極化電阻在600°C時小于1 Ωcm²，在高蒸汽壓力下感應電流的效率接近100%，同時這些管狀PCEs具有良好的機械強度、耐高壓等優點。

EinarV?llestad, Ragnar Strandbakke, Mateusz Tarach, David Catalán-Martínez, Marie-Laure Fontaine, DustinBeeaff, Daniel R. Clark, Jose M. Serra & Truls Norby. Mixed proton andelectron conducting double perovskite anodes for stable and efficient tubularproton ceramic electrolysers. Nature Materials, 2019.

DOI:10.1038/s41563-019-0388-2

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0388-2

5. Nature Commun.：光催化氣體CO₂加氫材料的多形態選擇性

TiO₂是以銳鈦礦和金紅石多態形式進行氣相CO₂光催化的唯一已知材料。多形態材料工程是優化光催化劑的性能的一種有效的策略。近日，曲阜師范大學Tingjiang Yan，多倫多大學Yuchan Dong，Geoffrey A. Ozin等多團隊合作發現三氧化二銦的六方菱形多形體與三氧化二銦的立方多形體一樣，是一種CO₂加氫制CH₃OH和CO的光催化劑。值得注意的是，六方菱形多形體對CH₃OH具有更高的活性、穩定性和選擇性。進一步研究發現，催化性能的提高源于六方菱形多形體表面Lewis對酸性和堿性的增強。

Tingjiang Yan*, Yuchan Dong*, Geoffrey A.Ozin*, et al. Polymorph selection towards photocatalytic gaseous CO₂hydrogenation. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10524-2

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10524-2

6. Nature Commun.：光驅動分子開關用于可重構自旋濾波器

通過外部刺激使分子元件定向運動的人工分子開關和機器在近十年得到了迅速的發展，其中以擁擠的烯烴基人工分子馬達最具吸引力。然而，將這些分子開關集成到固態器件中仍然具有挑戰性。有鑒于此，日本分子科學研究所Hiroshi M.Yamamoto和MasayukiSuda教授等報道了一個將分子開關用于固態自旋過濾裝置的例子，它可以通過光輻照或熱處理來改變自旋極化方向。研究發現，由于手性誘導的自旋選擇性效應，該裝置利用分子馬達的手性反轉可以作為光驅動的可重構自旋濾波器。研究者發現對于使用分子機器的固態電極而言，在分子尺度上具備靈活性是至關重要的。

Masayuki Suda*, Yuranan Thathong, VinichPromarak, Hirotaka Kojima, Masakazu Nakamura, Takafumi Shiraogawa, Masahiro Ehara & Hiroshi M. Yamamoto*. Light-driven molecular switch for reconfigurable spin filters. Nature Communications, 2019.

DOI:10.1038/s41467-019-10423-6

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10423-6

7. Nature Commun.：基于全聚合物顆粒漿液電解質的液流電池

氧化還原液流電池（RFB）有望用于大規模儲能，但必須解決一些長期存在的問題，如安全問題、成本和循環穩定性。鑒于大量氧化還原活性物質不溶于水并且有機溶劑的使用可能導致低離子遷移率和低倍率能力，設計滿足上述所有要求的理想氧化還原活性物質具有挑戰性。

為了緩解這些問題，南京大學Zhong Jin課題組提出了一種基于水分散的全聚合物顆粒漿液電解質的RFB的設計，其具有多電子氧化還原能力和快速電荷轉移。全聚合物顆粒漿液RFB（APPSB）利用均勻分散的微尺寸聚合物顆粒作為氧化還原活性物質，突破活性材料的溶解度極限并且還促進不溶性氧化還原活性材料在RFB中的應用。此外，與可溶性有機聚合物相比，由于溶劑分子和懸浮顆粒之間的相對較弱的相互作用，電解質的粘度大大降低。該電解質在RFB中的應用使得可以通過尺寸排阻機制，用更便宜的商業透析膜替換昂貴的離子交換膜。顆粒漿料電解質和透析膜的組合促進H+的快速穿梭并使活性物質穿過隔膜的交叉最小化，有助于改善電化學動力學和循環穩定性。

Wen Yan, Caixing Wang, Jiaqi Tian, Guoyin Zhu,Lianbo Ma, Yanrong Wang, Renpeng Chen1 Yi Hu, Lei Wang, Tao Chen, Jing Ma,Zhong Jin. All-polymer particulate slurry batteries. Nature Communications,2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10607-0

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10607-0

8. Nature Commun.：有機太陽能電池中電荷產生的能量驅動力的解剖

消除有機太陽能電池中過剩的能量驅動力可以導致更小的能量損失和更高的器件性能;因此，理解界面能量學與光電轉換效率之間的關系至關重要。近日，國家納米科學中心ErjunZhou聯合日本理研緊急物質科學中心Keisuke Tajima 系統地研究了四種供體聚合物和四種受體在平面異質結中的16種組合。電荷產生效率及其電場依賴性與單重激發態和界面電荷轉移態之間的能量差相關。閾值能量差為0.2至0.3 eV，低于該閾值能量效率開始下降并且電荷產生變為電場依賴性。相反，電荷產生效率與電荷轉移和電荷分離狀態之間的能量差異不相關，表明電荷轉移狀態下電荷對的結合不是電荷產生的決定因素。

Nakano, K. Zhou, E. Tajima, K. et al. Anatomy of the energeticdriving force for charge generation in organic solar cells. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10434-3

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10434-3

9. Angew：π-電子輔助策略構造過渡金屬單原子雙功能電催化劑高效全解水

析氫反應(HER)和析氧反應(OER)在水分解反應中都是至關重要的。發展具有高效、穩定、廉價，同時具有HER和OER活性的雙功能催化劑是一項具有挑戰性的工作。近日，臥龍崗大學Shu-Lei Chou、Jia-ZhaoWang等多團隊合作，報道了一種普適的π-電子輔助策略用于在多相載體上錨定不同單原子位點(M1)催化劑，包括銥(Ir₁)、鉑(Pt₁)、釕(Ru₁)、鈀(Pd₁)、鐵(Fe₁)和鎳(Ni₁)。

M₁原子可以同時錨定在雜化載體的兩個不同區域，這兩個區域可分別作為HER和OER的活性位點。其中，Ir₁催化劑具有最佳的水分解性能，在1.0 M KOH溶液中，循環時間可超過5小時，且外加電壓1.603 V即可實現10 mA cm^‐2的電流密度。DFT計算表明，Ir₁@Co (Ir)位點可高效OER，而Ir₁@NC₃位點具有高HER性能，表明這種雙功能催化劑在實現全解水方面的優良性能。

Wei-Hong Lai, Li-Fu Zhang, Shu-Lei Chou*,Jia-Zhao Wang*, et al. General π‐electron‐assisted strategy for constructing transition metal single‐atom electrocatalysts with bi‐functionalactive sites toward highly efficient water splitting. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201904614

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201904614

10. Angew：結構明確、具有協同電子特性的單Ag位點摻雜的Ag₁₀Ti₂₈‐氧團簇

負載型單原子催化劑作為一種具有廣闊應用前景的材料，在能源催化領域得到了廣泛的應用。然而，研究金屬-載體相互作用在分子水平上的作用仍然面臨著巨大的挑戰，主要原因是缺乏精確的原子結構。近日，中科院福建物構所張健、張磊、莊巍等合作，用分子類似物鈦氧團簇（TOC）取代常用的TiO₂載體，制備了一種新型的單Ag摻雜的Ti‐O材料。獲得的Ag₁₀Ti₂₈簇包含4個暴露的和6個嵌入的Ag位點，是迄今為止報道的最大的貴金屬摻雜Ti‐O簇。DFT計算表明，Ag₁₀Ti₂₈內核具有不同于金屬Ag基材料的特性。該單一Ag位點摻雜的Ti‐O材料具有高的d帶中心（ε_d）和溫和的CO結合能，表明它可能具有不同于常見Ag基催化劑的催化性能，如CO₂還原。

Shuai Chen, Zhe-Ning Chen, Wei Zhuang*, LeiZhang*, Jian Zhang*, et al. Single Ag Sites Doped Ag₁₀Ti₂₈‐Oxo Cluster with Atomic Structure and Synergistic Electronic Properties. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201904680

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201904680

11. ACS Energy Lett.：解決CsPbX₃鈣鈦礦納米晶的缺陷，穩定性和光致發光問題

缺陷一直是控制其光學和電子特性的半導體晶體的組成部分。盡管CsPbX₃（X = Cl，Br，I及其混合物）納米晶體（NCs）在各種應用得到廣發研究，但這些物質的性質，穩定性和實用性仍然受到缺點很大程度的控制。目前已經開發了多種鹵化物特異性方法來調節缺陷的活性，以增強這些NC的光致發光和穩定性。近日，海得拉巴大學Anunay Samanta研究團隊追蹤了CsPbX₃ NCs光致發光特性和穩定性的不同類型缺陷的起源和表現，深入研究了各種鈍化策略的基本原理，以深入了解該問題并推薦最有效的策略。

Seth,S. Samanta, A. Tackling the Defects, Stability and Photoluminescence of CsPbX₃ Perovskite Nanocrystals. ACS Energy Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acsenergylett.9b00849

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsenergylett.9b00849

12. ACS Nano：微米級二維甲基銨鹵化鉛鈣鈦礦

具有2D堆疊結構的混合鹵化鉛鈣鈦礦最近已成為用于光電應用的有前景的材料。近日，漢堡大學Christian Klinke研究團隊報道了一種制備混合鹵化鉛鈣鈦礦（I，Br和Cl）的二維納米片的方法，其可調橫向尺寸范圍為0.05至8μm，長烷基胺可分開n個堆疊單層組成的結構，可從體相可調諧到n = 1。層狀量子限制（n≤4）納米片由具有不同n值得相組成。研究發現堆疊之間的配體長度的調節使單個薄片內的能量分布從低n到高n值（能量漏斗），可產生高達49％的光致發光量子產率。這些大型可調諧2D納米片可作為未來高效光電器件的便利平臺。