1. Chem. Rev.：魔鬼還是圣杯？計算光譜學跨越舊邊界的新路線
在過去的幾十年里，分子光譜學領域的實驗進展和理論研究之間的相互作用日益增強。在計算方面，硬件和軟件的不斷發展已經使得計算光譜學從高度專業化的研究方向變成了化學科學不同領域研究人員之間的交流工具。然而，計算光譜學自誕生之日起就以定性和定量描述以及解釋和準確性的雙重性為特征。實際上在真正的實驗過程中人們很少直接對光譜結果進行分析，這是由于不同的影響因素之間相互作用而評估或分離。通常情況下，人們選擇犧牲分析的準確性而轉為定性分析以將計算光譜進行更廣泛的應用。
當前，理論處理和計算工具的最新進展為精確性和可解釋性的協調開辟了嶄新的道路，從而實現了對實驗光譜的明確分析和準確解釋。在本文中，意大利博洛尼亞大學Puzzarini和Barone概括了近幾十年來計算光譜領域在定性描述與定量分析方面的研究進展，旨在為化學界提供全面、權威、批判性和可讀的借鑒。文章的重點在于協調計算光譜在準確性和可解釋性兩方面的關系。
Cristina Puzzarini, VincenzoBarone et al. Accuracy and Interpretability: The Devil and the Holy Grail. NewRoutes across Old Boundaries in Computational Spectroscopy. Chemical Reviews, 2019.
DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00007
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.9b00007
2. Joule：柔性固態液流電極用于高能量可擴展儲能
液流電池能夠實現獨立地擴展功率和能量，且低成本材料可用于大規模儲能。然而，當在混合系統（鋅或鋰金屬）中使用固態電極時，它們具有低能量密度和差的可擴展性。香港中文大學盧義春團隊打破泵送流體的慣例，提出并展示了一種新的液流電池設計，其通過由高能量密度固態電極材料（柔性固態液流電極）制成的柔性電極帶的旋轉來輸送活性材料，使得在水系和非水系體系中都具有穩定的電化學和力學性能。
通過這種策略，研究者展示了一種完全可擴展的水系固液混合液流電池，其使用磷酸鋰鈦（LTP）柔性負極帶與碘化鋰（LiI）正極電解液耦合。這種循環柔性固態電極的策略可以容易地應用于現有的固液混合液流電池（例如，Zn-I2，Zn-Br2，Li-I2，Li-多硫化物等），并且允許多種類型的液流電池平臺中的固體電極材料不受溶解度或可伸縮性的限制。
Zengyue Wang, Long-Yin Simon Tam, Yi-Chun Lu,Flexible Solid Flow Electrodes for High-Energy Scalable Energy Storage. Joule,2019.
DOI: 10.1016/j.joule.2019.05.015
https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30258-2
3. AM：鐵氰化物碳配位鐵原子的活化助力長壽命高倍率鋅離子雜化電池
普魯士藍類金屬鐵氰化合物被認為是一種有前途的鋅離子電池正極材料。然而，這些鐵氰化物正極都面臨著循環壽命短、倍率性能差等問題，這是因為多價鐵Fe3+/Fe2+活性位點在氧化還原過程中利用率不高，而這又是由鐵與周圍的氰基之間的緊密配位作用以及低導電性造成的空間阻力所致。在本文中，中科院過程所Shimou Chen、張鎖江院士以及香港城市大學Chunyi Zhi等發現高壓掃描能夠有效地活化鐵氰化鐵正極中碳配位的鐵原子。得益于這種活化作用，Zn-FeHCF雜化離子電池表現出破紀錄的循環壽命，循環10000周后容量保持率高達73%，在97C的超高倍率下容量保持率也有53.2%。該工作為普魯士藍正極材料的發展指明了方向。
Qi Yang, Shimou Chen, SuojiangZhang, Chunyi Zhi et al. Activating C‐Coordinated Iron of Iron Hexacyanoferrate for Zn Hybrid‐Ion Batteries with 10000‐Cycle Lifespan and Superior Rate Capability. Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201901521
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201901521
4. AM綜述：原位透射電鏡用于能源材料和器件研究
可充電電池、燃料電池和太陽能電池等能源設備是為可再生、移動和電氣化的未來提供動力的核心。要發展這些裝置，需要對與能量轉換過程相關的復雜化學反應、物質轉換和電流有基本的了解。原位透射電子顯微鏡(TEM)是一種強大的工具，可在原子尺度上原位直接可視化這些復雜的過程。
近日，深圳大學Yumeng Shi，加州大學洛杉磯分校黃昱、段鑲鋒，燕山大學黃建宇等多團隊合作，綜述了原位TEM在能源材料和器件方面的應用最新進展。作者首先綜述了利用TEM研究納米電池從開路電池結構到閉路電池結構再到全電池結構的演化過程。然后利用原位TEM探究了在實際運行環境中的充電離子電池，以及應用原位TEM直接觀察電催化劑形成、演變等。最后，介紹了TEM和冷凍電鏡在探測清潔能源材料方面的最新進展，并討論了能源材料和器件原位TEM研究中出現的機遇和挑戰。
Zheng Fan, Yumeng Shi,* Jianyu Huang,* YuHuang,* Xiangfeng Duan*, et al. In Situ Transmission ElectronMicroscopy for Energy Materials and Devices. Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201900608
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201900608
5. AM綜述：用于電催化氧還原的鉑基納米晶催化劑
目前，質子交換膜燃料電池(PEMFC)采用Pt‐基電催化劑，將儲存在氫和氧中的能量轉化為電能。然而， PEMFC的廣泛應用對現有Pt‐基電催化劑有更高的要求，如降低Pt負載量。原則上，這一要求要求Pt‐基催化劑具有更高的活性和穩定性。近日，加州大學洛杉磯分校黃昱，北京理工大學Yujing Li等對該領域進行了總結。作者根據基本工作原理，對電子(d‐波段)結構工程(包括控制表面晶面、調整表面成分和表面應力工程)和優化反應物吸附位點兩種主要策略進行了討論和分類。此外，還討論了提高電化學表面積的一般途徑，即提高貴金屬/鉑族金屬單位質量活性，以及提高電催化劑的穩定性。作者還綜述了新型電催化劑全燃料電池試驗的最新進展。
Zipeng Zhao, Yujing Li,* Yu Huang *, et al. Pt‐Based Nanocrystal for Electrocatalytic Oxygen Reduction. Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201808115
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201808115
6. AM：溶液制備的PbI2，用于太赫茲光子器件的超快全光開關
溶液處理的碘化鉛（PbI2）具有獨特的光學和超敏感光響應特性，而這些特性尚未完全開發。南洋理工大學Tze Chien Sum和Ranjan Singh等人研究了溶液處理的PbI2薄膜的光物理和超快載流子動力學。開發出了一種PbI2集成的超材料光子器件，具有可切換的皮秒時間響應和極低的光激發能量。研究表明，對于不同厚度的PbI2薄膜，明顯限制太赫茲場引起的靈敏度和超材料共振的切換時間。同時，PbI2也可應用于其他的光學可切換光子器件。
Manjappa, M., Solanki, A., Kumar, A., Sum, T.C., Singh, R. Solution‐Processed Lead Iodide forUltrafast All‐Optical Switching of Terahertz Photonic Devices. Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201901455
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201901455
7. AM：由低聚金納米顆粒的Fano共振介導的發光碳量子點的可控合成
在納米光子學和生物光子學領域中，熒光碳量子點(CQDs)的快速可控合成是一項重要的研究。華南師范大學蘭勝教授團隊和鐵紹龍教授團隊合作提出了一種制備在激光或水銀燈的激發下產生高效的白光的CQDs的新方法。實驗利用飛秒激光脈沖對摻雜了致密金納米粒子(AuNPs)的聚乙烯醇(PVA)膜進行輻照得到了可以發光的CQDs。從PVA生成CQDs是一個由AuNPs介導的兩步過程，其中的AuNPs不僅是熱源，而且也是催化劑。研究利用紅外傅里葉變換光譜和x射線光電子能譜研究了碳-碳雙鍵、碳-碳單鍵和碳氧鍵的形成過程。實驗結果表明，通過共振激發低聚的AuNPs形成的Fano共振可以實現其在深亞波長尺度上的空間局域溫度分布，從而產生直徑較小的CQDs。
Yunbao Zheng, Shaolong Tie, Sheng Lan, et al.Controllable Formation of Luminescent Carbon Quantum Dots Mediated by the FanoResonances Formed in Oligomers of Gold Nanoparticles. Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201901371
https://doi.org/10.1002/adma.201901371
8. AM：利用NIR-II熒光和光聲成像技術對腦血管和微腫瘤進行精確成像
在完整的血腦屏障(BBB)存在下對腦血管結構及微腫瘤進行診斷分析，對于神經系統疾病的及時治療來說具有重要意義。NIR-II熒光和光聲成像(PAI)具有良好的時空分辨率、深度穿透性和大的信號背景比(SBR)，對于精確的腦診斷來說十分適合。
新加坡國立大學劉斌教授團隊、浙江大學錢駿教授團隊和中科院深圳先進技術研究院盛宗海團隊合作報道了具有良好的生物相容性和光穩定性的共軛聚合物納米粒子(CPNPs)在雙模態腦成像中的應用。實驗采用微流體器件制備了尺寸均為50 nm的CP NPs，其在1156 nm處有發射峰，在1000 nm處則有35.2 L g-1cm-1的吸光率。實驗表明，NIR-II熒光成像可在600微米深的地方以23微米的空間分辨率對腦血管進行成像。而在利用聚焦超聲誘導血腦屏障打開后，NIR-IIPAI則能夠以7.2的SBR對腦深部微腫瘤進行無創的成像。
Bing Guo, Jun Qian, Zonghai Sheng, Bin Liu, etal. Precise Deciphering of Brain Vasculatures and Microscopic Tumors with Dual NIR-II Fluorescence and Photoacoustic Imaging. Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201902504
https://doi.org/10.1002/adma.201902504
9. AM：響應葡萄糖的復合微針貼片用于低血糖引發的釋放胰高血糖素
依賴胰島素的糖尿病患者需要每天多次注射外源性胰島素來對抗高血糖。然而，過量的胰島素攝入也會導致低血糖進而危及生命，其特征就是血糖水平異常的低(BGLs)。為預防胰島素治療引起的低血糖，多倫多大學吳曉漁教授團隊設計了一種智能的復合微針(cMN)貼片，它可在低血糖水平下釋放天然胰高血糖素。cMN貼片由嵌有多功能微凝膠的光交聯甲基丙烯酸甲酯(MeHA)微針陣列構成。該微凝膠具有可以幫助穩定負載的胰高血糖素的兩性離子基團和促進胰高血糖素釋放的苯硼酸基團。實驗在體外和1型糖尿病大鼠模型(T1D)中證明了低血糖可以觸發cMN貼片穩定地釋放胰高血糖素，因此經皮貼敷后可有效預防胰島素引起的糖尿病大鼠發生低血糖。
Amin GhavamiNejad, Xiao Yu Wu, et al.Glucose-Responsive Composite Microneedle Patch for Hypoglycemia-TriggeredDelivery of Native Glucagon. Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201901051
https://doi.org/10.1002/adma.201901051
10. AM：又一篇！高效穩定2D/3D混合鈣鈦礦太陽能電池
南開大學陳永勝和劉永勝團隊采用2-噻吩甲基銨間隔陽離子成功地嵌入到甲脒碘化物（FAI）-和甲基碘化銨（MAI）基3D鈣鈦礦中，并且該大陽離子可以誘導所獲得的2D/3D混合鈣鈦礦的晶體生長和取向。對于2D/3D鈣鈦礦器件，獲得了21.49％的最高效率，與空白組對比，2D/3D穩定性大幅度提高。
Zhou, T., Lai, H., Liu, T., Lu, D., Wan, X.,Zhang, X., Liu, Y., Chen, Y. Highly Efficient and Stable Solar Cells Based on Crystalline Oriented 2D/3D Hybrid Perovskite. Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201901242
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201901242
11. AFM綜述：金屬氧化物傳輸層用于高效穩定的鈣鈦礦太陽能電池
目前，鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的效率約為24％。為了制造這種高效率的PSC，必須使用電子和空穴傳輸層來有效地分離由鈣鈦礦層的光生電荷，并選擇性地分離提取的電子和空穴。除了效率之外，用于傳輸層必須具有對光、熱和濕氣的彈性，以確保PSC的長期穩定性。此外，需要低成本制造以通過溶液工藝在低溫下形成電荷傳輸層。為此，金屬氧化物最適合作為PSC的電荷傳輸材料，因為其有成本低，長期穩定性和高效率等優點。Sang Il Seok團隊回顧了PSC中使用的金屬氧化物電子和空穴傳輸材料，并總結了這些材料的制備。最后，描述了金屬氧化物基電荷傳輸材料的挑戰和未來研究方向。
Shin, S. S., Lee, S. J., Seok, S. I. MetalOxide Charge Transport Layers for Efficient and Stable Perovskite Solar Cells. Advanced Functional Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adfm.201900455
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201900455
12. AFM：原位觀察！鈣鈦礦的晶化動力學和晶粒取向過程
理解金屬鹵化物鈣鈦礦潛在的生長機制來改善鈣鈦礦薄膜質量是至關重要的。上海應用物理研究所Gang Chen團隊通過原位掠入射X射線衍射，研究了兩步法制備的FAPbI3鈣鈦礦膜的晶化動力學和晶粒取向過程。在整個鈣鈦礦形成過程中，活性化學反應、組成分布，相變和晶粒取向都是可視化的。此外，添加離子對FAPbI3薄膜的結晶速度，晶粒取向和形態以及光伏性能的影響得到評估和優化。該研究為鈣鈦礦生長機制提供了關鍵的見解，并建議制造高質量的鈣鈦礦薄膜，用于廣泛的光電子應用。
Meng, K., Wang, X., Xu, Q., Li, Z., Liu, Z.,Wu, L., Hu, Y., Liu, N., Chen, G. In Situ Observation of CrystallizationDynamics and Grain Orientation in Sequential Deposition of Metal HalidePerovskites. Advanced Functional Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adfm.201902319
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201902319
13. Nano Lett.：單鈣鈦礦納米晶的量子干涉
在過去的幾十年中，在單個半導體膠體納米晶體（NC）中對激子波函數的相干操作一直在積極地進行，但沒有任何成功，這主要是由于光譜擴散和光致發光（PL）閃爍效應的存在。
近日，南京大學Min Xiao、XiaoyongWang聯合吉林大學Yu Zhang在新開發的鈣鈦礦CsPbI3的膠體NCs中可以自然地避免這種光學缺陷，導致PL光譜在單粒子水平上具有穩定的強度。同時，根據一階光子相關性測量，估計單個CsPbI3 NC中的中性激子的發射狀態的小于20 μeV的PL線寬。此外，可以從量子干涉測量中提取大約10 ps的去相位時間對帶電激子的吸收狀態。這種相干光學特征的穩定演示將推動單個膠體NCs進入量子信息體系，開辟了一個超越其傳統應用的替代性前瞻性研究方向，如光電器件和生物成像。
Lv, Y. Wang, X. Zhang, Y. Xiao, M. et al. Quantum Interference in aSingle Perovskite Nanocrystal. Nano Letters, 2019.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b01237
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.9b01237
14. Nano Lett.：細菌衍生的生物碳助力Li-S電池
多硫化物穿梭效應限制了Li-S電池的循環性能，加州大學段鑲鋒團隊和湖南大學魯兵安、楊紅官團隊開發了一種具有三重保護策略的分層結構復合材料，即石墨烯、有機導體PEDOT和N、P共摻雜的生物碳來封裝硫物質（GOC@NPBCS）。首先以簡易且通用的生物模板方法--使用革蘭氏陽性細菌枯草芽孢桿菌（GBBS）作為模板和碳源--合成N、P共摻雜生物碳（NPBC），然后用有機導體PEDOT和石墨烯（GOC@NPBCS）涂覆生物碳包封的硫。
理論計算表明，與純碳相比，Li2Sx在N、P共摻雜碳表面上的吸附能顯著增加（~112-3,506％）。源自天然細菌衍生的生物碳具有固有的N、P共摻雜，該生物碳對多硫化鋰的吸附大大增加，從而降低穿梭效應。這種獨特的分層結構復合材料通過生物碳、石墨烯和PEDOT的分級三重保護策略，可有效地固定硫，最大限度地減少多硫化鋰的穿梭效應，提高導電性，并提供足夠的內部空隙空間以適應體積變化和機械應力，從而實現優異的Li-S電池性能。
這些協同效應使得所述GOC@NPBCS正極展示出異常優異的循環穩定性（在5C下1000次循環中每圈循環容量衰減為0.045％），高比容量（0.5C 下1193.8 mAh g-1）和優異的倍率性能。
Tao Wang, Jian Zhu, Zengxi Wei, Hongguan Yang,Zhaolin Ma, Ruifang Ma, Jian Zhou, Yuhua Yang, Lele Peng, Huilong Fei, BinganLu, Xiangfeng Duan. Bacteria Derived Biological Carbon Building Robust Li-SBatteries. Nano Letters, 2019.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b00996
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.9b00996
