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1. Nature Commun.：一種用于聲音識(shí)別的超薄振動(dòng)響應(yīng)電子皮膚

為了開(kāi)發(fā)可穿戴語(yǔ)音識(shí)別電子設(shè)備，柔性、可連接到皮膚上的振動(dòng)傳感器一直是科研人員研究的熱點(diǎn)。然而，開(kāi)發(fā)具有平坦的頻率響應(yīng)，高靈敏度的振動(dòng)傳感器來(lái)準(zhǔn)確識(shí)別人類的聲音是目前面臨的主要挑戰(zhàn)。有鑒于此，韓國(guó)浦項(xiàng)科技大學(xué)Kilwon Cho以及Yoonyoung Chung等人提出了一個(gè)超薄的，可以實(shí)現(xiàn)振動(dòng)響應(yīng)的電子皮膚，可以用來(lái)檢測(cè)與聲音壓力直接相關(guān)的皮膚加速度。該裝置由交聯(lián)超薄聚合物薄膜和孔狀膜片結(jié)構(gòu)組成，對(duì)語(yǔ)音展現(xiàn)出優(yōu)異的靈敏度。此外,這種超薄設(shè)備(< 5μm)展現(xiàn)出優(yōu)異的皮膚貼合性，使語(yǔ)音識(shí)別更精確。該設(shè)備適可以用于多種語(yǔ)音識(shí)別系統(tǒng)，如安全認(rèn)證、遠(yuǎn)程控制系統(tǒng)等。

SiyoungLee, Junsoo Kim, Inyeol Yun, Geun Yeol Bae, Daegun Kim, Sangsik Park, Il-MinYi, Wonkyu Moon, Yoonyoung Chung & Kilwon Cho.  An ultrathin conformable vibration-responsive electronic skin for quantitative vocalrecognition. Nature Communications. 2019

DOI:10.1038/s41467-019-10465-w

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10465-w

2. Nature Commun.：鈣鈦礦表面離子交換過(guò)程中氧八面體的結(jié)構(gòu)改變促進(jìn)水氧化

在過(guò)去的十年中，ABO₃型鈣鈦礦氧化物作為氧電催化劑受到了廣泛的關(guān)注。盡管已經(jīng)對(duì)各種組分的鈣鈦礦氧化物進(jìn)行了大量的研究，但氧八面體結(jié)構(gòu)與電催化性能之間的相關(guān)性一直被忽視，因此在控制原子結(jié)構(gòu)方面的嘗試性研究非常有限。有鑒于此，韓國(guó)先進(jìn)科學(xué)技術(shù)研究院Sung-Yoon Chung等人利用LnNiO₃ (Ln = La, Pr, Nd)薄膜，證明了鐵在薄膜表面區(qū)域進(jìn)行簡(jiǎn)單的電化學(xué)交換，可以顯著提高析氧反應(yīng)的催化活性。研究發(fā)現(xiàn)，在鐵交換過(guò)程中，氧八面體被誘導(dǎo)發(fā)生形變，這種結(jié)構(gòu)改變使得電荷轉(zhuǎn)移更容易進(jìn)行。研究結(jié)果表明，結(jié)構(gòu)改變是獲得晶體氧化物卓越電催化性能的有效途徑。

JumiBak, Hyung Bin Bae & Sung-Yoon Chung. Atomic-scale perturbation ofoxygen octahedra via surface ion exchange in perovskite nickelates boosts wateroxidation. Nature Communications. 2019

DOI:10.1038/s41467-019-10838-1

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10838-1

3. Joule：電極材料對(duì)高效鈣鈦礦太陽(yáng)能電池工藝環(huán)境穩(wěn)定性的影響

  對(duì)于商品化鈣鈦礦太陽(yáng)能電池來(lái)說(shuō)，由于實(shí)際生產(chǎn)線難以保持絕對(duì)干燥條件，因此抗?jié)癫牧系氖褂弥陵P(guān)重要。最近，已經(jīng)有研究人員通過(guò)使用Li摻雜的介孔TiO₂作為電子傳導(dǎo)層組建了效率超過(guò)22%的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池。但是，鋰元素的吸水特性會(huì)導(dǎo)致器件在潮濕空氣條件下工作時(shí)穩(wěn)定性下降。

在本文中，韓國(guó)化學(xué)技術(shù)研究所的Jangwon Seo等通過(guò)使用介孔BaSnO₃作為電子傳導(dǎo)層在不犧牲功率轉(zhuǎn)化效率的基礎(chǔ)上提高了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池在潮濕空氣條件下的工藝穩(wěn)定性。BaSnO₃介孔電子傳導(dǎo)層的使用下鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的效率仍然高達(dá)21.3%，其穩(wěn)定性效率也高達(dá)21.7%。此外，該電子傳導(dǎo)層相比Li摻雜的介孔TiO₂電子傳導(dǎo)層在潮濕空氣下的工藝穩(wěn)定性更好。研究人員相信該策略能夠加速鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的商品化進(jìn)程。

JaehoonChung, Jangwon Seo et al, Impact of Electrode Materials on Process Environmental Stability of Efficient Perovskite Solar Cells, Joule, 2019

DOI:10.1016/j.joule.2019.05.018

https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30261-2?rss=yes#

4. JACS：電化學(xué)空穴注入選擇性地排斥鹵化物鈣鈦礦薄膜的碘化物

金屬鹵化物鈣鈦礦中的鹵離子遷移率仍然是一個(gè)有趣的現(xiàn)象，影響其本身的光學(xué)和光伏特性。賽格德大學(xué)Prashant V. Kamat和美國(guó)圣母大學(xué)Csaba Janáky團(tuán)隊(duì)通過(guò)電化學(xué)陽(yáng)極偏壓選擇性注入空穴，使其能夠探測(cè)在混合鹵化物鈣鈦礦（CH₃NH₃PbBr_1.5I_1.5）薄膜中空穴捕獲在碘化物（0.9 V）和溴化物（1.15 V）中的影響。在碘化物位點(diǎn)捕獲空穴后，碘化物逐漸從混合的鹵化物膜（作為碘和/或三碘化物離子）排出，留下重整的CH₃NH₃PbBr3結(jié)構(gòu)域。空穴捕獲（碘化物位點(diǎn)的氧化）和以碘形式從晶格中排出后Pb-I鍵的弱化，提供了對(duì)鹵素離子的光誘導(dǎo)偏析的進(jìn)一步了解。研究表明，碘化物排出過(guò)程留下富有缺陷的鈣鈦礦晶格，因?yàn)橹卣Ц裰械碾姾奢d流子復(fù)合大大加速。碘化物物質(zhì)的選擇性遷移提供了對(duì)光致相分離的了解，及其對(duì)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池穩(wěn)定運(yùn)行的影響。

Samu, G. F. et al. Electrochemical HoleInjection Selectively Expels Iodide from Mixed Halide Perovskite Films. J. Am.Chem. Soc., 2019

Doi:10.1021/jacs.9b0456.

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.9b04568

5. JACS：具有二維超導(dǎo)性的立方ZrN單晶薄膜

自支撐的二維（2D）晶體具有高晶體質(zhì)量和宏觀連續(xù)性。目前研究主要限于范德華（vdW）層狀材料，而關(guān)于如何從非層狀塊狀晶體獲得2D材料的研究鮮有報(bào)道。中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳長(zhǎng)征團(tuán)隊(duì)報(bào)道了vdW立方ZrN單晶的合成，并研究了受限電子在穩(wěn)定二維極限的原子結(jié)構(gòu)中的重要作用。此外，剝離的幾納米厚ZrN單晶膜表現(xiàn)出新興的2D超導(dǎo)性，與Pauli順磁極限之外的非常規(guī)上臨界場(chǎng)的尺寸交叉效應(yīng)。該研究表明了尺寸受限的超導(dǎo)體的配對(duì)機(jī)制中的尺寸效應(yīng)。

Guo, Y., Peng, J. et al. Freestanding CubicZrN Single-crystalline Films with Two-dimensional Superconductivity. J. Am.Chem. Soc., 2019

Doi:10.1021/jacs.9b05114.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b05114

6. JACS：2D供體-受體異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的準(zhǔn)鍵

調(diào)控原子間距離是材料設(shè)計(jì)中最重要的方案之一，然而，控制2D材料堆疊中的層間距離仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。北卡羅來(lái)納大學(xué)教堂山分校Scott C. Warren課題組研究了堆疊電子駐極體（一種新型的電子供給2D材料）與其他2D材料。所得的供體-受體異質(zhì)結(jié)構(gòu)的層間距離小于范德華（vdW）層狀材料，但比共價(jià)鍵或離子鍵高1?。這就產(chǎn)生一類具有普通化學(xué)鍵和范德華相互作用特征的準(zhǔn)鍵（quasi-bonds）。研究發(fā)現(xiàn)，準(zhǔn)鍵具有可調(diào)極性和強(qiáng)度，2D供體-受體異質(zhì)結(jié)構(gòu)的幾種特性，包括超潤(rùn)滑性、超低功函數(shù)以及提高鋰離子電池電壓。

Woomer,A. H., Druffel, D. L., Sundberg, J. D., Pawlik, J. T. & Warren, S. C.Bonding in 2D donor-acceptor heterostructures. J. Am. Chem. Soc., 2019

Doi:10.1021/jacs.9b03155.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b03155

7. JACS：配位硬化提高M(jìn)OFs穩(wěn)定性

金屬有機(jī)框架(MOFs)在過(guò)去的二十年中以令人意想不到的速度發(fā)展著。然而，大多數(shù)MOFs的化學(xué)穩(wěn)定性不理想，阻礙了該領(lǐng)域的一些基礎(chǔ)研究和這些材料的實(shí)際應(yīng)用。MOF框架的穩(wěn)定性主要依賴于M-L (M =金屬離子，L =配體)配位鍵的穩(wěn)定性。然而，有機(jī)連接劑作為框架穩(wěn)定劑的作用，特別是連接劑的剛性/靈活性，大多被忽視。

近日，北京工業(yè)大學(xué)李建榮與德州農(nóng)工大學(xué)周宏才團(tuán)隊(duì)合作，采用配體硬化策略提高M(jìn)OFs的穩(wěn)定性。作者制備了具有相同連通性但不同柔性的三組旋轉(zhuǎn)異構(gòu)體配體，用Zr₆O₄(OH₄)(?CO₂)_n單元(n=8或12)和相應(yīng)的配體構(gòu)建了13個(gè)Zr基MOFs。作者用這些MOFs評(píng)估配體剛度、連接度和結(jié)構(gòu)對(duì)合成材料穩(wěn)定性的影響。結(jié)果表明，框架中配體的剛性對(duì)相應(yīng)MOFs的穩(wěn)定性有重要影響。此外，在一些化學(xué)穩(wěn)定的MOFs上進(jìn)行了水吸附，表現(xiàn)出良好的性能。

Xiu-Liang Lv, Jian-Rong Li,* Hong-Cai Zhou *,et al. Ligand-Rigidification for Enhancing the Stability of Metal–Organic Frameworks. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b02947

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b02947

8. JACS：MOFs涂層提高Cu₂O在光電化學(xué)CO₂還原中的性能

光電化學(xué)(PEC)法將CO₂還原為化學(xué)燃料和化學(xué)構(gòu)件是一種很有希望解決能源和環(huán)境挑戰(zhàn)的策略，它依賴于p型光電陰極的發(fā)展。Cu₂O是一種用于光電陰極的p型半導(dǎo)體，但通常存在光腐蝕和化學(xué)變化的影響。近日，中科大熊宇杰，QunZhang，ChaoGao等多團(tuán)隊(duì)合作，開(kāi)發(fā)了一種簡(jiǎn)便易行的在Cu₂O光電陰極表面涂覆金屬-有機(jī)框架(MOFs)的方法，該方法既能防止光腐蝕，又能提供CO₂還原的活性位點(diǎn)。超快光譜分析表明，所形成的界面能有效促進(jìn)電荷的分離和轉(zhuǎn)移。因此，Cu₂O PEC CO₂還原的活性和耐久性都得到了顯著的提高。

Xi Deng, Rui Li, Sikai Wu, Chao Gao,* QunZhang,* Yujie Xiong*, et al. Metal-Organic Framework Coating Enhances thePerformance of Cu₂O in Photoelectrochemical CO₂ Reduction. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b06239

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b06239

9. JACS：富鋰層狀氧化物的鋰缺陷助力穩(wěn)定性

富Li層狀氧化物通常具有較差的動(dòng)力學(xué)、嚴(yán)重的電壓衰減和容量衰減。廈門大學(xué)彭?xiàng)澚骸⒅x清水與武漢理工麥立強(qiáng)團(tuán)隊(duì)表明可以通過(guò)長(zhǎng)期忽略的Li缺陷方法--簡(jiǎn)單地降低鋰含量來(lái)解決這些問(wèn)題。

研究者設(shè)計(jì)出這樣的結(jié)構(gòu)：具有鋰空位的富鋰層狀氧化物（LLLO），其中表面受尖晶石相保護(hù)，而內(nèi)部是層狀結(jié)構(gòu)。鋰層中存在中等程度的鋰空位和鎳離子摻雜，其中，由于提高擴(kuò)散系數(shù)和降低成本，鋰空位是優(yōu)先的。適當(dāng)?shù)匿嚳瘴徊粌H可以改善動(dòng)力學(xué)特征，還可誘導(dǎo)表面進(jìn)行原位尖晶石的涂覆和內(nèi)部大量鎳的摻雜。鎳摻雜可以穩(wěn)定晶體結(jié)構(gòu)，由于鋰空位導(dǎo)致的原位尖晶石涂層可以保護(hù)材料免受電解質(zhì)的侵蝕并抑制表面晶格氧的釋放。LLLO中鋰僅占83.5at.％。

因此，設(shè)計(jì)的Li_1.098Mn_0.533Ni_0.113Co_0.138O₂正極具有改善的初始庫(kù)侖效率，優(yōu)異的倍率性能，大大抑制電壓衰減和出色的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。在1 C（250 mA g^-1）下初始放電比容量為193.9 mAh g^-1，500次循環(huán)后容量保持率為93.1％，平均電壓超過(guò)3.1 V，10C時(shí)的放電容量可高達(dá)132.9 mA h g^-1。

Pengfei Liu, Hong Zhang, Wei He, TengfeiXiong, Yong Cheng, Qingshui Xie, Yating Ma, Hongfei Zheng, Laisen Wang,Zi-Zhong Zhu, Yong Peng, Liqiang Mai, Dong-Liang Peng, Lithium DeficienciesEngineering in Li-Rich Layered Oxide Li1.098Mn0.533Ni0.113Co0.138O2 for HighStability Cathode. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b04974

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b04974

10. JACS：過(guò)氧化銅納米點(diǎn)的合成及利用其自供應(yīng)H₂O₂以增強(qiáng)化學(xué)動(dòng)力學(xué)治療

化學(xué)動(dòng)力學(xué)治療(CDT)是采用芬頓催化劑來(lái)將細(xì)胞內(nèi)的H₂O₂轉(zhuǎn)化為羥基自由基(?OH)進(jìn)而殺死癌細(xì)胞的，但內(nèi)源性的H₂O₂不足往往限制了它的抗癌效果。而設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)具有特異高效H₂O₂自給能力的CDT試劑仍然是目前的一個(gè)重大挑戰(zhàn)。

美國(guó)NIH王勝、陳小元教授合作制備了首例芬頓型金屬過(guò)氧化物納米材料（過(guò)氧化銅納米點(diǎn)），并利用其作為活化劑來(lái)自供應(yīng)H₂O₂以增強(qiáng)CDT。實(shí)驗(yàn)在氫氧根離子的作用下，通過(guò)H₂O₂與Cu²⁺的配位反應(yīng)制備了CP納米點(diǎn)。在被腫瘤細(xì)胞內(nèi)吞后，內(nèi)溶酶體的酸性環(huán)境會(huì)加速CP納米點(diǎn)的解離，進(jìn)而釋放Fenton催化劑Cu²⁺和H₂O₂，兩者之間會(huì)發(fā)生類Fenton反應(yīng)并產(chǎn)生的?OH，后者會(huì)通過(guò)脂質(zhì)過(guò)氧化誘導(dǎo)溶酶體膜滲透，從而通過(guò)溶酶體相關(guān)途徑導(dǎo)致細(xì)胞死亡。CP納米粒子的粒徑小，除具有對(duì)pH依賴的?OH生成特性以外，其在被靜脈給藥后還具有較高的腫瘤累積，因此能夠有效抑制腫瘤生長(zhǎng)，且在體內(nèi)的副作用非常小。

Li-Sen Lin, Tao Huang, Sheng Wang, XiaoyuanChen. et al. Synthesis of Copper Peroxide Nanodots for H₂O₂ Self-Supplying Chemodynamic Therapy. Journal of the American Chemical Society.2019

DOI: 10.1021/jacs.9b03457

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b03457

11. ACS Nano：具有高共載和刺激響應(yīng)型釋放能力的自毀聚合物用于化學(xué)-光動(dòng)力學(xué)治療

光動(dòng)力療法(PDT)在治療惡性腫瘤時(shí)可以與化療一起發(fā)揮更好的協(xié)同作用。PDT的微創(chuàng)性和非全身性毒性是其突出的優(yōu)點(diǎn)，但與化療聯(lián)合使用時(shí)則會(huì)造成非選擇性毒性的副作用。沈陽(yáng)藥科大學(xué)何仲貴教授、孫進(jìn)教授和翟英雷博士合作設(shè)計(jì)了一種聚合物納米顆粒系統(tǒng)，該系統(tǒng)可共負(fù)載化療藥物和光敏劑以實(shí)現(xiàn)化學(xué)-光動(dòng)力聯(lián)合治療。

為了解決高效的共負(fù)載，實(shí)驗(yàn)首先合成了偶聯(lián)阿霉素的自毀型聚合物(PEG-PBC-TKDOX)去負(fù)載光敏劑Ce6。Ce6會(huì)通過(guò)與阿霉素的π-π堆積相互作用實(shí)現(xiàn)高負(fù)載(41.9 wt %)，得到的納米顆粒為大小50 nm。在PDT治療中，激光不僅可以刺激Ce6產(chǎn)生細(xì)胞毒性活性氧(ROS)，而且可以激活級(jí)聯(lián)反應(yīng)來(lái)釋放負(fù)載的藥物。同時(shí)該自毀型聚合物載體可以響應(yīng)ROS并對(duì)其主干進(jìn)行解聚以促進(jìn)藥物在ROS的刺激下釋放。由于這種藥物釋放過(guò)程受到光的控制，因此可以有效避免化療所造成的全身毒性，實(shí)現(xiàn)更加安全高效的協(xié)同治療。

Menglin Wang, Yinglei Zhai, Jin Sun, ZhongguiHe. et al. High Co-loading Capacity and Stimuli-Responsive Release Based onCascade Reaction of Self-Destructive Polymer for Improved Chemo-PhotodynamicTherapy. ACS Nano. 2019

DOI: 10.1021/acsnano.9b02096

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b02096

12. ACS Nano：地塞米松可使腫瘤微環(huán)境正常化并提高順鉑的遞送效率和療效

地塞米松是一種具有抗炎特性的糖皮質(zhì)激素，可以用于治療包括癌癥在內(nèi)的許多疾病，并且也有助于控制化療、放療和免疫治療的各種副作用。東京大學(xué)Horacio Cabral團(tuán)隊(duì)和川崎工業(yè)振興研究所Kazunori Kataoka團(tuán)隊(duì)合作研究了地塞米松在實(shí)現(xiàn)轉(zhuǎn)移性小鼠乳腺癌(BC)的腫瘤微環(huán)境(TME)正常化中的作用。

地塞米松可以使血管和細(xì)胞外基質(zhì)正常化，從而降低間質(zhì)液壓力、組織硬度和固體應(yīng)力。而對(duì)應(yīng)的，尺寸為13納米和32納米的葡聚糖納米載體(NCs)的穿透率也得到了提高。腫瘤中流體和高分子輸運(yùn)的力學(xué)模型研究則表明地塞米松可通過(guò)增加間質(zhì)水力傳導(dǎo)率來(lái)提高NC的穿透，同時(shí)不會(huì)降低血管壁的有效孔徑。因此，地塞米松可以提高負(fù)載有順鉑(CDDP/m)的30納米的聚合物膠束在小鼠原發(fā)性BC和自發(fā)性BC肺轉(zhuǎn)移模型中的腫瘤累積和療效。這一研究表明，通過(guò)地塞米松預(yù)處理可以提高給藥NC后其對(duì)原發(fā)性腫瘤和轉(zhuǎn)移瘤的治療效果。

John D. Martin, Kazunori Kataoka, Horacio Cabral. et al. Dexamethasone Increases Cisplatin-LoadedNanocarrier Delivery and Efficacy in Metastatic Breast Cancer by Normalizingthe Tumor Microenvironment. ACS Nano. 2019

DOI: 10.1021/acsnano.8b07865

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b07865