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1. Chem. Soc. Rev.：用于選擇性靶向和多種分析物檢測(cè)成像的功能性探針

與傳統(tǒng)的靶向單一分析物的單結(jié)合位點(diǎn)探針不同，具有多個(gè)相互作用位點(diǎn)或可以靶向一種或多種分析物進(jìn)行串聯(lián)反應(yīng)的探針受到越來(lái)越多的研究者關(guān)注，它們可以被用于解決在結(jié)構(gòu)相似的化合物或復(fù)雜基質(zhì)中存在的選擇性靶向以及分析物在體內(nèi)的相互作用可視化等難題。有鑒于此，山西大學(xué)陰彩霞教授團(tuán)隊(duì)和波特蘭州立大學(xué)Robert M. Strongin團(tuán)隊(duì)合作綜述了近年來(lái)設(shè)計(jì)用于選擇性靶向和多種分析物檢測(cè)成像的功能性探針的研究，包括對(duì)其中的檢測(cè)機(jī)制和生物過(guò)程的研究進(jìn)展；旨在促進(jìn)該類探針的發(fā)展以幫助人們?nèi)ジ钊氲亓私饩哂猩锘钚缘姆治鑫锏纳韺W(xué)機(jī)制。

YongkangYue, Robert M. Strongin, Caixia Yin. et al. Functional synthetic probes forselective targeting and multi-analyte detection and imaging. Chemical Society Reviews. 2019

DOI:10.1039/c8cs01006d

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cs/c8cs01006d#!divAbstract

2. Angew：對(duì)乳腺癌干細(xì)胞具有細(xì)胞毒性的三角形鉑(II)多核復(fù)合物

制備多核金屬配合物的開發(fā)新型抗癌藥物和藥物遞送系統(tǒng)提供了一條新的途徑。印度高哈蒂大學(xué)Sushobhan Ghosh團(tuán)隊(duì)和英國(guó)萊斯特大學(xué)Kogularamanan Suntharalingam團(tuán)隊(duì)合作報(bào)道了一種新型的三角形多核鉑復(fù)合物Pt-3，它對(duì)乳腺癌干細(xì)胞具有顯著的抑制作用。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，相對(duì)于對(duì)其他乳腺癌細(xì)胞和非致瘤性乳腺癌細(xì)胞來(lái)說(shuō)，Pt-3對(duì)乳腺癌干細(xì)胞具有選擇性的毒性。并且其對(duì)乳腺球的形成和生存也有抑制作用，效果比目前臨床使用的鉑類藥物來(lái)說(shuō)更好。機(jī)制研究表明，Pt-3能有效進(jìn)入乳腺CSCs并穿透細(xì)胞核，進(jìn)而誘導(dǎo)基因組DNA損傷來(lái)促進(jìn)細(xì)胞凋亡。

Arvin Eskandari, Sushobhan Ghosh,Kogularamanan Suntharalingam. et al. A Triangular Platinum(II) Multi-nuclearComplex with Cytotoxicity Towards Breast Cancer Stem Cells. Angewandte Chemie International Edition. 2019

DOI: 10.1002/anie.201905389

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201905389

3. Angew：富勒烯C₇₀新物種

所有先前報(bào)道的富勒烯C₇₀異構(gòu)體具有正曲率并且除了六邊形之外還包含12個(gè)五邊形。廈門大學(xué)謝素原、張前炎和鄧順柳等人報(bào)道了一個(gè)全新C₇₀物種，其中有兩個(gè)負(fù)彎曲的七邊形部分和14個(gè)五邊形。這種C₇₀新物種含有兩個(gè)對(duì)稱的七邊形，稱為dihept-C₇₀。dihept-C₇₀從碳弧中生長(zhǎng)，是通過(guò)在七面體參與的途徑。通過(guò)具有低能壘的hept-C₆₈中間體，C₆₆碳簇經(jīng)歷連續(xù)的C₂插入。研究表明，七邊形的出現(xiàn)有助于減少融合五邊形中的π-軌道軸向量的角度以dihept-C₇₀。在七邊形和兩個(gè)相鄰五邊形的交叉點(diǎn)處的氯化可以極大地?cái)U(kuò)大HOMO-LUMO間隙，這使得dihept-C₇₀Cl₆可通過(guò)色譜法分離。dihept-C₇₀Cl₆的發(fā)現(xiàn)為理解碳聚集過(guò)程中的富勒烯形成機(jī)制提供了寶貴的線索。

Zhong,Y. , Chen, Z. , Du, P. , Cui, C. , Tian, H. , Shi, X. , Deng, S. , Gao, F. ,Zhang, Q. , Gao, C. , Zhang, X. , Xie, S. , Huang, R. and Zheng, L. (2019),Double Negatively Curved C70 Growth through a Heptagon‐Involving Road. Angew. Chem. Int. Ed.. 2019

Doi:10.1002/anie.201902154

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201902154

4. Angew：通過(guò)水凝膠類蜘蛛蛋白纖維從海水中超快速和高選擇性提取鈾

對(duì)于從天然海水中提取鈾，迫切需要具有高吸附容量、快速平衡率、高選擇性和長(zhǎng)使用壽命的吸附劑。海南大學(xué)Ning Wang課題組通過(guò)將超鈾酰結(jié)合蛋白（SUP）的基因與蛛絲蛋白基因融合來(lái)設(shè)計(jì)基于嵌合蛛絲蛋白的超鈾酰結(jié)合蛋白（SSUP）纖維。SUP賦予SSUP纖維對(duì)鈾的高親和力和選擇性，而蛛絲蛋白賦予SSUP纖維高機(jī)械強(qiáng)度和高重復(fù)使用性。濕的SSUP纖維以富含水的水凝膠狀結(jié)構(gòu)存在，為鈾酰離子的進(jìn)入提供了豐富的親水分子空間，可以加速鈾的吸附速度。在天然海水中，SSUP纖維對(duì)鈾的提取能力達(dá)到12.33 mg g^-1，超短平衡時(shí)間為3.5天。

Yihui Yuan, Qiuhan Yu, Jun Wen, Chaoyang Li,Zhanhu Guo, Xiaolin Wang, Ning Wang, Ultrafast and highly selective uraniumextraction from seawater by hydrogel‐like spidroin‐based protein fiber. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201906191

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201906191

5. Angew：BIF‐29中方形平面單位點(diǎn)Cu高效光催化CO₂還原為CO

光催化將CO₂還原為有價(jià)值的燃料被認(rèn)為是減少全球變暖和能源短缺的一個(gè)有前景的策略。合理設(shè)計(jì)和合成催化劑，最大限度地暴露活性位點(diǎn)，是活化CO₂分子和確定反應(yīng)選擇性的關(guān)鍵。近日，福建物構(gòu)所Tianhua Zhou，F(xiàn)ei Wang等多團(tuán)隊(duì)合作，合成了一種結(jié)構(gòu)清晰的銅基咪唑酯硼籠(BIF‐29)，該籠暴露的6個(gè)單核銅可用于光催化還原CO₂。穩(wěn)態(tài)和時(shí)間分辨熒光光譜研究表明這些Cu位點(diǎn)能有效地促進(jìn)電子空穴對(duì)的分離和電子轉(zhuǎn)移。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，BIF‐29可實(shí)現(xiàn)高效太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)CO₂還原為CO，速率可達(dá)3334 μmol g^-1 h^-1，選擇性可達(dá)82.6%。

Hai-Xia Zhang, Qin-Long Hong, JingLi, Fei Wang*, Tianhua Zhou*, et al. Isolated Square PlanarCopper in Boron Imidazolate Nanocages for Photocatalytic Reduction of CO₂ toCO. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201905869

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6. Angew綜述：當(dāng)納米模擬酶遇上單原子催化~

酶的限制促使我們尋求替代品。具有類酶活性的納米材料被定義為納米酶，由于其低成本、優(yōu)異活性和高穩(wěn)定性的優(yōu)點(diǎn)而在不同領(lǐng)域具有無(wú)可比擬的特征。復(fù)雜的結(jié)構(gòu)和組成激發(fā)研究人員對(duì)原子級(jí)催化位點(diǎn)的廣泛研究和對(duì)生物催化性質(zhì)的深入理解。最近，以原子級(jí)分散活性位點(diǎn)為特征的單原子催化劑（SAC）為模擬金屬蛋白酶提供了很好的機(jī)會(huì)，展示了理解催化機(jī)理和彌合天然酶和納米酶之間差距的巨大潛力。

華中師范大學(xué)Chengzhou Zhu和華盛頓州立大學(xué)林躍河團(tuán)隊(duì)介紹了單原子納米酶（SAzymes）及其應(yīng)用進(jìn)展。首先簡(jiǎn)要介紹了SAC的獨(dú)特性質(zhì)、最新進(jìn)展，以及SAC的合成、表征和應(yīng)用。然后，詳細(xì)回顧了單原子納米酶及其在生物傳感、有機(jī)污染物降解和治療方面取得的重要進(jìn)展，重點(diǎn)關(guān)注其獨(dú)特的電子和結(jié)構(gòu)特征以及在原子尺度上對(duì)其結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系的深入探索。最后，進(jìn)一步研究了研究納米酶與SAC結(jié)合的主要挑戰(zhàn)和機(jī)遇。此外，還提出了一些以一些金屬納米團(tuán)簇共存為特征的偽SAC，以突出單個(gè)原子在納米酶中的優(yōu)勢(shì)。

Lei Jiao, Hongye Yan, Yu Wu, Wenling Gu,Chengzhou Zhu, Dan Du, Yuehe Lin, When Nanozymes Meet Single‐Atom Catalysis. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201905645

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201905645

7. Angew：尖晶石/鈣鈦礦界面的表面晶格氧活化的原子尺度見解

新興的陰離子氧化還原化學(xué)已經(jīng)證明，過(guò)渡金屬氧化物中的表面晶格氧在催化過(guò)程中起著關(guān)鍵的作用。掌握表面晶格氧的激活方法和在原子水平上識(shí)別激活機(jī)制對(duì)于先進(jìn)催化劑的開發(fā)和設(shè)計(jì)至關(guān)重要。

吉林大學(xué)馮守華院士課題組提出了一種新的策略，通過(guò)原位重建La_0.3Sr_0.7CoO₃（LSC）中的表面Sr富集區(qū)來(lái)激活表面晶格氧，活化陰離子氧化還原中心，從而產(chǎn)生尖晶石Co₃O₄/鈣鈦礦La_0.3Sr_0.7CoO₃界面，以改善固體催化劑中的陰離子氧化還原活性。

其中乙二醇的蝕刻和還原處理，實(shí)現(xiàn)LSC中表面Sr富集區(qū)的結(jié)構(gòu)原位重建為Co₃O₄，而體結(jié)構(gòu)保持不變。原位重建的Co₃O₄納米顆粒嵌入母體鈣鈦礦LSC的表面中，并且在兩相之間存在強(qiáng)的界面相互作用。XAS和XPS證明了Co₃O₄/LSC的表面晶格氧被成功激活，受調(diào)節(jié)的化學(xué)界面優(yōu)化了Co 3d和O 2p之間的雜化軌道，并且在LSC的氧位點(diǎn)中觸發(fā)了更多的電子轉(zhuǎn)移到Co₃O₄的晶格中，導(dǎo)致更多的非活性O(shè)^2-轉(zhuǎn)化為活性O(shè)^2-x。此外，活化的Co₃O₄/LSC對(duì)CO氧化、ORR和OER均具有更高的催化活性。這項(xiàng)工作將為解釋表面氧位點(diǎn)的激活機(jī)制提供基本的理解。

Xiyang Wang, Ziye Pan, Xuefeng Chu, KekeHuang, Yingge Cong, Rui Cao, Ritimukta Sarangi, Liping Li, Guangshe Li, ShouhuaFeng, Atomic‐Scale Insights into Surface Lattice Oxygen Activation at the Spinel/Perovskite interface of Co₃O₄/La_0.3Sr_0.7CoO₃. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201905543

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201905543

8. Angew：多硫化物“憎惡”策略抑制Li-S電池穿梭效應(yīng)

Li-S電池憑借其高比能和高容量等優(yōu)勢(shì)而被視為新一代儲(chǔ)能器件中的佼佼者。然而，嚴(yán)重的多硫化物穿梭效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致容量衰減、活性物質(zhì)利用率低等問(wèn)題，因而嚴(yán)重限制了Li-S電池的實(shí)際應(yīng)用。在本文中，日本AIST國(guó)家工業(yè)科技研究所喬羽與南京大學(xué)周豪慎教授課題組受到憎水界面的啟發(fā)設(shè)計(jì)了一種憎多硫化物的界面來(lái)抑制穿梭效應(yīng)。他們利用具有豐富活性位點(diǎn)的二維VOPO₄片與多硫化物形成V-S鍵來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)多硫化物的錨定。因此，當(dāng)表面結(jié)合多硫化物以后，界面上的多硫化物陰離子就會(huì)形成憎多硫化物的性質(zhì)與溶液中的多硫化物陰離子發(fā)生庫(kù)倫排斥。研究人員利用先進(jìn)的時(shí)間-空間分辨原位拉曼光譜證實(shí)了這種憎多硫化物特性。該項(xiàng)研究工作為利用自保護(hù)機(jī)理開發(fā)新型多硫化物屏蔽層拓寬了思路。

Yibo He, Yu Qiao, Haoshen Zhou et al, Developing a “polysulfide‐phobic” strategy to restrain shuttle effect inlithium‐sulfur batteries, Angew.Chemie. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201906055

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201906055?af=R

9. Angew：1D NH₄PbI₃轉(zhuǎn)換3D立方相的鈣鈦礦納米晶，增強(qiáng)光致發(fā)光

天津大學(xué)Guangjiu Zhao團(tuán)隊(duì)首先研究了納米級(jí)無(wú)機(jī)銨離子的作用，合成了1D正交NH₄PbI₃鈣鈦礦型NC。研究發(fā)現(xiàn)，在鹵素位點(diǎn)添加溴離子不能改善光致發(fā)光性質(zhì)。通過(guò)在(NH₄)Pb(I_0.5Br0_.5)₃的晶格中加入Cs離子，成功合成了具有明亮光致發(fā)光的3D立方相(NH₄)_0.5Cs_0.5Pb(I_0.5Br_0.5)₃ NC。此外，使用飛秒瞬態(tài)吸收（FTA）光譜獲得不同相結(jié)構(gòu)的光物理性質(zhì)。明顯的超快陷阱態(tài)捕獲過(guò)程是光致發(fā)光性質(zhì)變化的關(guān)鍵因素，立方相可能是光致發(fā)光的最佳結(jié)構(gòu)。這些結(jié)果表明銨離子鈣鈦礦（AIP）納米晶體可以通過(guò)A位陽(yáng)離子取代策略成為光電應(yīng)用的潛在材料。

Wang, C. , Liu, Y. , Feng, X. , Zhou, C. ,Liu, Y. , Yu, X. and Zhao, G. (2019), A Phase Regulation Strategy of AmmoniumIons Perovskite Nanocrystals from 1D Orthomorphic NH₄PbI₃ to3D Cubic Phase by Cs Ions to Notedly Enhance Photoluminescence. Angew. Chem.Int. Ed..

Doi:10.1002/anie.201903121

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201903121

10. Adv. Sci.：MACl再來(lái)一篇！閃蒸+模組鈣鈦礦電池

限制鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSC）商業(yè)化的最主要障礙是缺乏可靠且可擴(kuò)展的薄膜生產(chǎn)工藝。暨南大學(xué)麥耀華、Fei Guo和深圳大學(xué)Boyuan Cai報(bào)道了一種通用的結(jié)晶策略，該策略允許通過(guò)一步刮涂控制高質(zhì)量鈣鈦礦薄膜的生長(zhǎng)。通過(guò)MACl作為添加劑與簡(jiǎn)便的真空輔助預(yù)結(jié)晶策略相結(jié)合，可以在大面積上產(chǎn)生具有高結(jié)晶度的致密且均勻的鈣鈦礦膜。該方法的普遍應(yīng)用在具有不同帶隙的三種典型組分鈣鈦礦。P-i-n鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的效率超過(guò)18%，填充因子高達(dá)80％。大面積模組（10.08 cm²）的效率為11.25%，可見控制結(jié)晶動(dòng)力學(xué)的重要性。該方法為實(shí)現(xiàn)用于應(yīng)用的成本有效的大面積鈣鈦礦太陽(yáng)能電池提供了重要指導(dǎo)。

Guo, F., Qiu, S., Hu, J., Wang, H., Cai, B.,Li, J., Yuan, X., Liu, X., Forberich, K., Brabec, C. J., Mai, Y., A Generalized Crystallization Protocol for Scalable Deposition of High‐Quality Perovskite Thin Films for Photovoltaic Applications. Adv.Sci. 2019, 1901067.

https://doi.org/10.1002/advs.201901067

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.201901067

11. AFM：20.54%效率！In:CuCrO₂空穴傳輸層的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池

雖然對(duì)摻雜三元金屬氧化物基空穴傳輸材料的研究非常有限。香港大學(xué)蔡植豪團(tuán)隊(duì)提出了In摻雜CuCrO₂納米粒子（NPs）作為鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSC）的空穴傳輸層（HTL）。與傳統(tǒng)的合成CuCrO₂ NPs的方法相比，共沸促進(jìn)方法將反應(yīng)時(shí)間縮短了90％，煅燒溫度降低了三分之一。這不僅促進(jìn)了高產(chǎn)量生產(chǎn)，而且降低了合成中的功耗和成本。In摻雜提供較少的Cr³⁺的d-d躍遷和p型摻雜特性，分別用于改善HTL透射率和導(dǎo)電率。基于In摻雜的CuCrO₂ HTL，PSC實(shí)現(xiàn)20.54％的效率。同時(shí)，這些器件具有良好的重復(fù)性和光穩(wěn)定性。因此，該工作有助于建立一種簡(jiǎn)單的方法來(lái)實(shí)現(xiàn)原始和摻雜的多元氧化物基HTL，以開發(fā)實(shí)用和高性能的PSC。

Yang,B., Ouyang, D., Huang, Z., Ren, X., Zhang, H., Choy, W. C. H., Multifunctional Synthesis Approach of In:CuCrO₂ Nanoparticles for Hole TransportLayer in High‐Performance Perovskite Solar Cells. Adv. Funct.Mater. 2019, 1902600.

https://doi.org/10.1002/adfm.201902600

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201902600

12. AFM：模擬細(xì)菌的低毒性載體可輔助增強(qiáng)癌癥免疫治療

細(xì)菌可以被作為抗癌免疫治療的佐劑。然而由于存在一定的毒性，細(xì)菌或其提取物在免疫治療中的應(yīng)用是十分有限的。復(fù)旦大學(xué)陸偉教授團(tuán)隊(duì)和上海交大肖澤宇團(tuán)隊(duì)合作設(shè)計(jì)了一種模擬細(xì)菌形態(tài)的輔助載體，該載體由細(xì)菌的細(xì)胞壁、鞭毛和類核等成分組合而成。模擬細(xì)菌的載體(BMVs)可以協(xié)同觸發(fā)多種PRRs信號(hào)通路，其效果要優(yōu)于目前報(bào)道的人工合成的或細(xì)菌衍生的抗腫瘤治療佐劑。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，BMVs可以提高光熱治療的效率，進(jìn)而在可小鼠模型中根除50%的較大型腫瘤并完全防止腫瘤復(fù)發(fā)，且其自身毒性也非常低。因此，這種模擬細(xì)菌的策略為設(shè)計(jì)工程化載體用于輔助增強(qiáng)癌癥免疫治療提供了一種有前途的新選擇。

BinbinZheng, Zeyu Xiao, Wei Lu. et al. Bacterium-Mimicking Vector with Enhanced Adjuvanticity for Cancer Immunotherapy and Minimized Toxicity. Advanced Functional Materials. 2019

DOI:10.1002/adfm.201901437

https://doi.org/10.1002/adfm.201901437