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楊培東PNAS，蘇大/國科大/南京師大Nature Commun.丨頂刊日報20190701

納米人納米人 2019-07-01

1. PNAS：鹵化鈣鈦礦中陰離子交換動力學(xué)的定量成像

離子交換作為一種后合成轉(zhuǎn)化策略，在控制材料成分和結(jié)構(gòu)方面提供了更多的靈活性，超越了直接合成方法。目前，尚未實在具有豐富空間和光譜信息的單粒子水平上觀察這種轉(zhuǎn)化動力學(xué)。近日，加州大學(xué)伯克利分校楊培東研究團隊使用共聚焦光致發(fā)光顯微鏡報道了單個單晶鹵化鈣鈦礦納米片中陰離子交換動力學(xué)的定量成像。研究人員系統(tǒng)地觀察到納米片上的對稱陰離子交換途徑，其依賴于反應(yīng)時間和板厚度，這由晶體結(jié)構(gòu)和擴散限制轉(zhuǎn)化機制控制?；诜磻?yīng) - 擴散模型，鹵化物擴散系數(shù)估計為10^-14 cm²·s^-1。這種擴散控制機制通過精確控制的陰離子交換反應(yīng)形成具有空間分辨的相干界面的2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)，提供了用于在納米/微尺度上定制半導(dǎo)體功能的設(shè)計方案。

Zhang, Y. Yang, P. et al. Quantitative imagingof anion exchange kinetics in halide perovskites. PANS 2019.

DOI:10.1073/pnas.1903448116

https://www.pnas.org/content/pnas/116/26/12648.full.pdf

2. Nature Commun.：19.6％效率！近紅外鈣鈦礦LED

金屬鹵化物鈣鈦礦正在成為具有成本效益和高性能的發(fā)光二極管（LED）的有前途的半導(dǎo)體。先前的研究集中于鈣鈦礦層的優(yōu)化，例如，通過量子限制來增強輻射復(fù)合或通過缺陷鈍化來減少非輻射復(fù)合。然而，鈣鈦礦LED目前缺少對電荷傳輸層如何影響鈣鈦礦結(jié)晶的深入理解，這是至關(guān)重要的。林雪平大學(xué)Sai Bai和Feng Gao團隊揭示了前體化學(xué)計量和鈣鈦礦LED的界面反應(yīng)的協(xié)同效應(yīng)，并為合理的器件優(yōu)化建立有用的指導(dǎo)。研究表明，高等電點的金屬氧化物界面層對不希望的有機陽離子的有效去質(zhì)子化，對于促進中間相向高發(fā)射性鈣鈦礦膜的轉(zhuǎn)變是至關(guān)重要的。結(jié)合研究結(jié)果和有源層的有效缺陷鈍化，實現(xiàn)了近紅外高效鈣鈦礦LED，最大外量子效率為19.6％。

Yuan,Z.; Miao, Y.; Hu, Z.; Xu, W.; Kuang, C.; Pan, K.; Liu, P.; Lai, J.; Sun, B.;Wang, J.; Bai, S.; Gao, F., Unveiling the synergistic effect of precursorstoichiometry and interfacial reactions for perovskite light-emitting diodes.Nat. Commun. 2019, 10 (1), 2818.

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10612-3

3. Nature Commun.：轉(zhuǎn)化結(jié)構(gòu)缺陷的Bi₂O₃納米管展示高活性CO₂RR

甲酸（或甲酸鹽）是電催化CO₂RR中最經(jīng)濟可行的產(chǎn)品之一，但其商業(yè)可行性取決于高活性和選擇性電催化劑的開發(fā)。最近，Bi迅速崛起，成為選擇性甲酸生產(chǎn)極具前景的候選者。但是由于其具有低熔點，該納米結(jié)構(gòu)在物理上不穩(wěn)定，并且在空氣暴露時具有高的氧化傾向，直接制備具有帶結(jié)構(gòu)缺陷的金屬Bi是非常具有挑戰(zhàn)性的。

蘇州大學(xué)李彥光、中國科學(xué)院大學(xué)Wu Zhou、南京師范大學(xué)李亞飛、俄勒岡州立大學(xué)馮振興團隊報道了結(jié)構(gòu)缺陷對鉍的電催化性能具有深遠(yuǎn)的積極作用。研究者開發(fā)了一種簡便的溶液法來制備有缺陷的β-Bi₂O₃雙壁納米管，將其作為模板，在陰極極化下轉(zhuǎn)化為有缺陷的Bi納米管。轉(zhuǎn)化后的催化劑具有優(yōu)異的活性、選擇性和穩(wěn)定性，能夠?qū)O₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽。這種優(yōu)異的活性和選擇性可歸因于大量帶缺陷的Bi位點，能夠穩(wěn)定* OCHO中間體。在環(huán)境條件下，相對于流動池反應(yīng)器內(nèi)的可逆氫電極，其電流密度在-0.61V時達(dá)到~288 mA cm^-2。此外，該電催化劑與硅光電陰極耦合并實現(xiàn)高性能光電化學(xué)CO₂RR。

Qiufang Gong, Pan Ding, Mingquan Xu, XiaorongZhu, Maoyu Wang, Jun Deng, Qing Ma, Na Han, Yong Zhu, Jun Lu, Zhenxing Feng,Yafei Li, Wu Zhou, Yanguang Li, Structural defects on converted bismuth oxidenanotubes enable highly active electrocatalysis of carbon dioxide reduction,Nature Communications, 2019.

DOI：10.1038/s41467-019-10819-4

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10819-4

4. AM：氧空穴引入BaSnO₃_?δ光電陽極調(diào)整帶結(jié)構(gòu)實現(xiàn)高效太陽能驅(qū)動解水

為了獲得優(yōu)異的光電解水活性，具有高吸光率和良好的電荷分離效率的光陽極材料是必不可少的。生產(chǎn)高性能光陽極材料的一種有效策略是引入氧空穴來調(diào)整它們的能帶結(jié)構(gòu)和相應(yīng)的帶隙。近日，佐治亞理工學(xué)院Seung Woo Lee，韓國中央大學(xué)Jooheon Kim等多團隊合作，報道了一種能夠系統(tǒng)地在錫酸鋇(BaSnO₃ (BSO))晶體中產(chǎn)生氧空穴的簡單化學(xué)還原方法，從而實現(xiàn)了對能帶的精確控制。

實驗發(fā)現(xiàn)，具有最佳氧空穴濃度(8.7%)的BSO光陽極具有高的光吸收和良好的電荷分離能力。在表面沉積FeOOH/NiOOH析氧助催化劑后，該光陽極在模擬太陽光（AM1.5G）下，電位為1.23 V （相對于RHE）時，光電流密度為7.32 mA cm^?2。此外，由鈣鈦礦太陽能電池構(gòu)建的串聯(lián)裝置的工作光電流密度為6.84 mAcm^?2，并可穩(wěn)定的產(chǎn)生氣體，在100小時內(nèi)太陽能-氫能的平均轉(zhuǎn)換效率為7.92%。

Myeongjin Kim, Jooheon Kim,* Seung Woo Lee*,et al. Oxygen‐Vacancy‐Introduced BaSnO₃_?δ Photoanodes with Tunable Band Structures for Efficient Solar‐Driven Water Splitting. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201903316

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903316

5. AM：高性能溶液工藝處理的橫向光電探測器策略

由于其低成本和易于集成，溶液處理的橫向光電探測器（PD）正成為PD族中的重要器件類型。近年來，為改善他們的性能，科研人眼付出了巨大的努力，并取得了很大的成就?？偨Y(jié)核心進展，特別是從設(shè)計原則和器件物理學(xué)的角度來看，是進一步發(fā)展該領(lǐng)域的必要條件。近日，中科院化學(xué)所Jizheng Wang研究團隊系統(tǒng)介紹了PD的工作機制和器件的品質(zhì)因數(shù)；并將活性材料分為四類，包括無機，有機，混合和鈣鈦礦，分別討論了高性能的發(fā)展策略。此外，概括了所有這些策略背后的共同物理規(guī)則，并且相應(yīng)地給出了對未來發(fā)展的建議。

Lin, T. Wang, J. et al. Strategies toward High‐Performance Solution‐Processed Lateral Photodetectors. AM 2019.

DOI:10.1002/adma.201901473

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201901473

6. Nano Lett.：粒徑對Mg²⁺插入λ-MnO₂正極材料的影響

在單價和多價離子電池中一般是使用納米顆粒（NP），這是由于通過觀察電極物料，發(fā)現(xiàn)其具有短的擴散路徑和大的電極-電解質(zhì)界面，可以促進離子插入動力學(xué)。然而，對于理解NP與其電化學(xué)行為的相關(guān)性（例如，電荷存儲機制，與離子插入相關(guān)的相變）仍然不夠清楚。

尖晶石λ-MnO₂能夠使得Mg²⁺有效嵌入，但對于MnO₂顆粒的尺寸效應(yīng)卻知之甚少，有鑒于此，伊利諾伊大學(xué)厄巴納-香檳分校Jian-Min Zuo和Qian Chen團隊將其作為模型正極材料，在多價離子嵌入體系中研究了顆粒大小、結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)換途徑和相應(yīng)的電化學(xué)行為。

研究者通過合成小納米級λ-MnO₂顆粒（81±25nm）和大型微米級顆粒（814±207nm）兩種樣品。電荷儲存機制分析表明，在兩個樣品中Mg²⁺的脫嵌機制都占主導(dǎo)地位，小顆粒中的存儲電荷比大顆粒高約10倍。從XRD和STEM成像揭示了在不同尺寸顆粒中Mg²⁺嵌入的過渡階段的一個主要區(qū)別是：小NP經(jīng)歷固溶體相變，這最大限度地減少了晶格失配，以適應(yīng)新相的能量損失，而大的顆粒遵循完善的多相轉(zhuǎn)變。這與鋰離子電池體系不同，尺寸依賴性對Mg²⁺嵌入、電荷分布均勻性、容量、循環(huán)性能和顆粒的力學(xué)穩(wěn)定性產(chǎn)生深遠(yuǎn)影響。

Wenxiang Chen, Xun Zhan, Binbin Luo, Zihao Ou,Pei-Chieh Shih, Lehan Yao, Saran Pidaparthy, Arghya Patra, Hyosung An, Paul V.Braun, Ryan M. Stephens, Hong Yang, Jian-Min Zuo, Qian Chen, Effects of Particle Size on Mg²⁺ Ion Intercalation into λ-MnO₂ Cathode Materials, Nano Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b01780

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.9b01780

7. Nano Lett.：碳源納米酶對創(chuàng)傷性腦損傷具有極高的活性氮選擇性

活性氧和活性氮(RONS)（尤其是活性氮(RNS)）是神經(jīng)系統(tǒng)疾病發(fā)生的中間產(chǎn)物。天津大學(xué)張曉東教授團隊開發(fā)了一種碳源納米酶，其抗氧化活性是抗壞血酸(AA)的12倍，并具有多種的酶活性。該納米酶對^?NO、ONOO^?等高活性RNS以及O₂^??、H₂O₂、^?OH等活性氧(ROS)具有超高的清除效率(是AA的16倍)。體外實驗表明，被H₂O₂或脂多糖損傷的神經(jīng)元細(xì)胞在經(jīng)碳源納米酶處理后可明顯恢復(fù)。此外，該碳源納米酶也可用于消除小鼠體內(nèi)有害的過氧化氫和谷胱甘肽二硫鍵，具有很好的治療急性腦外傷的潛力。

Xiaoyu Mu, Xiao-Dong Zhang. et al. CarbogenicNanozyme with Ultrahigh Reactive Nitrogen Species Selectivity for Traumatic Brain Injury. Nano Letters. 2019

DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b01333

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b01333

8. Nano Lett.：對急性缺血性腦卒中的中性粒細(xì)胞進行識別、干預(yù)和監(jiān)測

中性粒細(xì)胞與許多炎癥性疾病例如急性缺血性中風(fēng)(AIS)有關(guān)。當(dāng)中性粒細(xì)胞不受控制地向腦缺血區(qū)遷移并隨后釋放活性氧，會造成AIS后的再灌注損傷。因此，減少炎癥性中性粒細(xì)胞的浸潤是治療AIS的一種有效方法。

受血小板和炎癥性中性粒細(xì)胞之間發(fā)生的特異性細(xì)胞識別作用的啟發(fā)，中國藥科大學(xué)鞠曹云博士和張燦教授合作制備了一種模擬血小板的納米顆粒(PTNPs)，它可在治療AIS過程中對炎癥性中性粒細(xì)胞進行識別、干預(yù)和監(jiān)測。實驗表明，PTNPs可以對脾酪氨酸激酶抑制劑白皮杉醇和T2造影劑超順磁性氧化鐵(SPIO)進行共負(fù)載，隨后通過包覆血小板膜來成功地識別并粘附中性粒細(xì)胞。負(fù)載的白皮杉醇可以被遞送給中性粒細(xì)胞從而減少中性粒細(xì)胞的浸潤和梗死區(qū)域。同時可以結(jié)合磁共振成像，利用內(nèi)源性的SPIO來對炎癥性中性粒細(xì)胞與治療效果進行實時監(jiān)測。

Chunming Tang, Caoyun Ju, Can Zhang. et al.Recognition, Intervention, and Monitoring of Neutrophils in Acute Ischemic Stroke. Nano Letters. 2019

DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b01282

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b01282

9. AFM：靶向骨肉瘤循環(huán)腫瘤細(xì)胞上的CXCR1進行納米給藥的精確治療

轉(zhuǎn)移性和化療耐藥性是影響骨肉瘤（OS）治療效果的關(guān)鍵因素。在高轉(zhuǎn)移的OS細(xì)胞亞型中，CXCR1過表達(dá)與化療耐藥性和耐失巢凋亡性密切相關(guān)。進一步研究表明，CXCR1在具有腫瘤干細(xì)胞特征的循環(huán)腫瘤細(xì)胞(CTC)源性細(xì)胞上也會高表達(dá)。上海交通大學(xué)湯亭亭教授團隊設(shè)計合成一種CXCR1靶向肽，它可以競爭性抑制IL-8/CXCR1通路并提高CTCs對順鉑藥物的敏感性。有基于此，實驗制備了具有對pH響應(yīng)來釋放順鉑的熒光標(biāo)記磁性納米顆粒(NPs)，并將其與CXCR1靶向肽連接得到Cis@MFPPC。結(jié)果表明，該靶向納米粒子可以有效地抑制CTC在體內(nèi)的存活，并且在原位模型和病人來源的腫瘤異種移植模型中也能有效抑制OS的生長和肺轉(zhuǎn)移。

Xiu-guo Han, Ting-ting Tang. et al. Targetingof CXCR1 on Osteosarcoma Circulating Tumor Cells and Precise Treatment via Cisplatin Nanodelivery. Advanced Functional Materials. 2019

DOI: 10.1002/adfm.201902246

https://doi.org/10.1002/adfm.201902246

10. Adv. Sci.綜述：納米系統(tǒng)用于免疫調(diào)節(jié)

免疫治療已成為預(yù)防和治療許多疾病的一種有效策略。而利用納米系統(tǒng)進行免疫調(diào)節(jié)則可以很高效地提高治療效果，同時也能克服治療時所面臨的許多障礙，如免疫刺激不足、脫靶以及免疫因子的生物活性喪失等等。中科院長春應(yīng)化所丁建勛團隊綜述了納米技術(shù)在免疫刺激和免疫抑制等領(lǐng)域的最新研究進展，包括在腫瘤免疫治療中用于免疫細(xì)胞活化、腫瘤微環(huán)境調(diào)控以及聯(lián)合其他抗腫瘤方法的納米系統(tǒng)和對抗病毒和細(xì)菌感染的基于納米材料的疫苗；同時也對納米材料在增強免疫抑制性免疫細(xì)胞治療炎癥和自身免疫性疾病時的作用進行了介紹；最后討論了納米技術(shù)在應(yīng)用于免疫治療時面臨的挑戰(zhàn)和未來前景。