將模擬煙氣中的二氧化碳捕集能力和電化學二氧化碳還原反應(eCO2RR)活性中心集成到催化劑中是一種有希望的低成本的碳中和策略,但難度很大。
近日,中山大學廖培欽教授結合混合氣體穿透實驗和eCO2RR實驗,發現以Ag12簇合物為基礎的金屬-有機骨架(1?NH2,又名Ag12bpy?NH2),同時具有二氧化碳中繼器和eCO2RR活性中心。
文章要點
1)1?NH2不僅可以利用其微孔有效地從模擬煙道氣中捕獲二氧化碳(在298K下,CO2:N2=15:85),而且還可以催化吸附的CO2生成CO,CO2的超高轉化率為60%。
2)更重要的是,其在模擬煙氣氣氛下的eCO2RR性能(法拉第效率(CO)為96%,商業電流密度為120 mA cm?2,在極低的?2.3 V電壓下持續300 h,全電池能量轉換效率為56%)接近于100%CO2氣氛下的性能,而高于所有報道的高電位下100%CO2氣氛下的催化劑。
這項工作彌合了二氧化碳濃縮/捕獲和eCO2RR之間的差距。
參考文獻
Yuan-Yuan Liu, et al, Simultaneous Capture of CO2 Boosting Its Electroreduction in the Micropores of a Metal-organic Framework, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311265
DOI: 10.1002/anie.202311265
https://doi.org/10.1002/anie.202311265