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活化烷烴的C-H鍵，同時(shí)避免過度氧化生成熱力學(xué)穩(wěn)定的CO或CO₂產(chǎn)物是催化反應(yīng)領(lǐng)域的重要挑戰(zhàn)。

有鑒于此，西北大學(xué)Joseph T. Hupp、明尼蘇達(dá)大學(xué)Donald G. Truhlar等基于甲烷氧化酶的單核Cu催化位點(diǎn)，設(shè)計(jì)合成了Cu摻雜ZIF-8（其中Cu的占比為25 %，Zn的占比為75 %）。通過200 ℃加熱活化，隨后分別在O₂，CH₄，蒸汽氣氛中反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)甲烷能夠氧化為甲醇和甲醛。

主要內(nèi)容

（1）

催化劑在5次催化循環(huán)中保持穩(wěn)定，在第三次催化循環(huán)后，催化反應(yīng)選擇性得以改善，并且未發(fā)現(xiàn)生成CO₂。通過PXRD、DRUV-vis、XAS（XANES和EXAFS）等表征技術(shù)分析。

（2）

推測(cè)反應(yīng)在缺陷產(chǎn)生的開殼層Cu位點(diǎn)發(fā)生，并且通過revMO6-L進(jìn)行理論計(jì)算，提出生成甲醇的機(jī)理。理論計(jì)算結(jié)果說明氧活化Cu^I催化反應(yīng)過程包括兩個(gè)步驟，兩個(gè)CH₄分子通過氫原子轉(zhuǎn)移和自由基回彈轉(zhuǎn)化為兩個(gè)CH₃OH分子。反應(yīng)中，反應(yīng)更容易通過單重態(tài)形式而不是三重態(tài)進(jìn)行。

參考文獻(xiàn)

Ying Yang, Siriluk Kanchanakungwankul, Suman Bhaumik, Qing Ma, Sol Ahn, Donald G. Truhlar*, and Joseph T. Hupp*, Bioinspired Cu(II) Defect Sites in ZIF-8 for Selective Methane Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c06981

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c06981