精確控制單原子催化劑（SAC）的配位環境對于最大限度地提高其催化性能至關重要。鑒于此，香港城市大學樓雄文等提出了一種通用的兩步策略來制備一系列空心碳基SAC，其特征是不對稱的Zn-N2O2結構同時被Zn中心（n≥2；命名為Zn-N2O2-S）的高層配位殼中的S原子調節。
本文要點：
（1）實驗和理論分析表明，第一配位殼層中的N2O2物種和較高配位殼層的S原子之間的協同效應導致了具有最佳電子結構的穩健的離散Zn位點，用于選擇性地將O2還原為H2O2。
（2）在第二配位殼中具有S原子的Zn-N2O2部分對于關鍵的OOH*中間體具有幾乎理想的吉布斯自由能，這有利于OOH*在Zn位點上的形成和解吸以產生H2O2。因此，Zn-N2O2-S SAC表現出令人印象深刻的電化學H2O2生產性能。
Wei, Gangya, Li, Yunxiang, Liu, Xupo, Huang, Jinrui, Liu, Mengran, Luan, Deyan, Gao, Shuyan, Lou, Xiong-Wen (David), Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202313914.
DOI: 10.1002/anie.202313914
https://doi.org/10.1002/anie.202313914
