光催化,特別是等離激元介導的光催化,為在環境條件下將氮直接氧化成硝酸鹽提供了一種綠色且可持續的方法。然而,傳統等離子體催化劑的局域電磁場增強有限和熱載流子壽命短導致光催化效率不理想,是等離激元光催化技術大規模應用的絆腳石。
在此,中科大謝毅院士,Chong Xiao設計并演示了雙等離子體異質結(Bi/CsxWO3)實現了高效、選擇性的光催化 N2 氧化。
文章要點
1)在全光譜照射下,Bi/CsxWO3 (694.32 μg g-1 h-1 ) 的NO3-產率是CsxWO3 (292.12 μg g-1 h-1 ) 的2.4倍。
2)表面雙等離激元共振耦合效應產生局域電磁場強度的激增,以提高形成效率并延遲高能熱載流子的自熱化。最終,電子參與?O2 的形成,而空穴參與?OH 的生成和N2 的活化。多種活性氧的協同作用驅動NO3直接光合作用,實現光催化反應中光生電子和空穴的綜合利用。
雙等離激元共振耦合促進光激發載流子的定向綜合利用的概念將為高效光催化系統的合理設計開辟新的途徑。
參考文獻
Jingjing Yang, et al, Dual-Plasmon Resonance Coupling Promoting Directional Photosynthesis of Nitrate from Air, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311911
DOI: 10.1002/anie.202311911
https://doi.org/10.1002/anie.202311911