利用現(xiàn)有生物質(zhì)可持續(xù)生產(chǎn)增值氮雜環(huán)可以減少對化石資源的依賴，并為經(jīng)濟和生態(tài)改善精細和大宗化學品的合成創(chuàng)造可能性。
在此，中科院大連化物所Aiqin Wang，萊布尼茨催化研究所Matthias Beller，華東理工大學Xuezhi Duan提出了一種獨特的Ru1CoNP/HAP表面單原子合金（SSAA）催化劑，它能夠?qū)崿F(xiàn)從生物基平臺化學糠醛到N-雜環(huán)哌啶的新型轉(zhuǎn)化。
文章要點
1）在NH3和H2存在下，在溫和條件下形成所需產(chǎn)物，收率高達93%。動力學研究表明哌啶的形成是通過一系列反應步驟進行的。最初，在此級聯(lián)過程中，糠醛胺化為糠胺，然后氫化為四氫糠胺（THFAM），然后環(huán)重排為哌啶。
2）DFT 計算表明，Ru1CoNP SSAA 結構有利于 THFAM 直接開環(huán)，生成 5-氨基-1-戊醇，并迅速轉(zhuǎn)化為哌啶。
3）實際藥物、烷基化哌啶和吡啶的合成凸顯了所提出的催化策略的價值。
參考文獻
Qi, H., Li, Y., Zhou, Z. et al. Synthesis of piperidines and pyridine from furfural over a surface single-atom alloy Ru1CoNP catalyst. Nat Commun 14, 6329 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-42043-6
https://doi.org/10.1038/s41467-023-42043-6
