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調節電催化還原CO₂的反應路徑是生成特定產物的一種方法。

有鑒于此，中國科學院化學研究所韓布興院士、朱慶宮研究員等設計一系列稀土-Cu復合催化劑，發現通過調節催化劑的組成和結構能夠控制產物，實現產物在C₂₊和CH₄之間變化。

主要內容

（1）

合成了原子比例為9/1的Cu₉Sm₁-O_x，產物生成C₂₊的法拉第效率達到81 %，電流密度達到700 mA cm^-2，產物中基本上未見CH₄生成。當Cu/Sm的比例為1/9，組成為Cu₁Sm₉-O_x催化劑產物的CH₄法拉第效率為65 %，電流密度為500 mA cm^-2。

通過實驗和理論計算結果說明當Cu/Sm的比例在9/1和1/9之間變化，催化劑中一直存在CuSm₂O₄晶相，當Cu的比例較高，催化劑由Cu和CuSm₂O₄組成。催化劑少量的Sm能夠增強*CO的結合，促進C-C偶聯反應。但是，當Sm的含量增加，催化劑由CuSm-₂O₄和Sm₂O₃組成。Sm能夠穩定二價Cu，提供更多質子供體，降低*CO加氫生成CH₄所需的反應能量。

（2）

在兩種反應路徑中，CuSm₂O₄晶相能夠與Cu或者Sm₂O₃之間進行協同催化，這種現象說明不同的微環境導致生成不同種類產物。這項研究方法能夠用于其他Cu-稀土（La, Pr, Eu）復合催化劑，改善電催化還原CO₂制備C₂₊或者CH₄。

參考文獻

Jiyuan Liu, Pengsong Li, Jiahui Bi, Shuaiqiang Jia, Yong Wang, Xinchen Kang, Xiaofu Sun, Qinggong Zhu*, and Buxing Han*, Switching between C₂₊ Products and CH₄ in CO₂ Electrolysis by Tuning the Composition and Structure of Rare-Earth/Copper Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c05562

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05562