與傳統的反應體系相比,膜/催化劑體系在甲烷氧化偶聯中的優勢在于,其可以通過膜將氧引入催化位點,從而可以避免O2(g)的寄生氣相反應,進而導致產物選擇性降低。然而,膜/催化劑系統的設計和制造受到化學轉化率低、成本高以及低性能的阻礙。在這里,密西根大學Suljo Linic通過開發一種基于相轉化的雙層增材制造工藝來解決這些問題,以設計、制造和優化用于甲烷氧化偶聯的中空纖維膜/催化劑系統。
本文要點:
1) 作者將BaCe0.8Gd0.2O3–δ作為催化劑層和分離層來證明該方法的可靠性。通過使用該制造方法,作者可以共同設計膜厚度和催化劑表面積,使通過膜的氧氣輸送通量和催化劑層中的甲烷活化率相互匹配。
2) 作者發現,這種“速率匹配”對于最大限度地提高性能至關重要,因為膜/催化劑系統在相同條件下的性能大大超過了傳統的反應器設計。
James Wortman et.al Optimizing hierarchical membrane/catalyst systems for oxidative coupling of methane using additive manufacturing Nature Materials 2023
DOI: 10.1038/s41563-023-01687-x
https://doi.org/10.1038/s41563-023-01687-x