探索高效且低成本的氨合成催化劑需要反應途徑的可調性。用于此目的的縮放關系所產生的限制是一個障礙。
在這里,上海交通大學Tian-Nan Ye,東京工業大學Hideo Hosono,Masaaki Kitano報道了堿土酰亞胺(AeNH)與過渡金屬(TM=Fe、Co和Ni)催化劑相結合,可以通過利用載體表面活性缺陷和負載過渡金屬的協同作用而產生的功能來克服這一困難。
文章要點
1)這些催化劑能夠通過多種反應途徑生產氨。Co/SrNH的反應速率高達1686.7 mmol·gCo?1·h?1,TOF在400 °C和0.9 MPa下達到500 h?1以上,優于其他報道的鈷基催化劑以及基準催化劑Cs-Ru/MgO催化劑和工業方鐵礦基Fe催化劑在相同的反應條件下。
2)實驗和理論結果表明,3dTMs的氮親和力和堿土亞胺原位形成的NH2?空位的協同作用調節了氨生產的反應路徑,從而產生了不同于3dTMs的獨特催化性能。由此證明,金屬和載體的適當組合對于控制反應途徑和實現高活性和低成本的氨合成催化劑至關重要。
參考文獻
Li, Z., Lu, Y., Li, J. et al. Multiple reaction pathway on alkaline earth imide supported catalysts for efficient ammonia synthesis. Nat Commun 14, 6373 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-42050-7
https://doi.org/10.1038/s41467-023-42050-7