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氧化還原單元的組件、空間取向或連接模式的精確調節對于深入了解高效的人工光合整體反應至關重要，但對于異質結光催化劑來說仍然很難實現。

在這里，東南大學Zengmei Wang，華南師范大學Yifa Chen，Ya-Qian Lan開發了一系列用于人工光合作用整體反應的氧化還原分子連接共價有機框架（COF）（M-TTCOF-Zn，M = Bi、Tri和Tetra）。

文章要點

1）TAPP-Zn 和多齒 TTF 之間的共價連接賦予了水光氧化（多齒TTF）和 CO₂ 光還原（TAPP-Zn）中心之間的各種連接模式，可以作為研究氧化還原中心之間可能的相互作用的所需平臺。

2）值得注意的是，Bi-TTCOF-Zn表現出11.56 μmol g^?1 h^?1的高CO生成率（選擇性，~100%），分別比Tri-TTCOF-Zn和Tetra-TTCOF-Zn高2倍和6倍以上。

3）理論計算表明，Bi-TTCOF-Zn比Tri-TTCOF-Zn和Tetra-TTCOF-Zn具有更均勻的能級軌道分布、更快的電荷轉移和更強的*OH吸附/穩定能力。

參考文獻

Qi Li, et al, Modulated Connection Modes of Redox Units in Molecular Junction Covalent Organic Frameworks for Artificial Photosynthetic Overall Reaction, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c07471

https://doi.org/10.1021/jacs.3c07471