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電化學二氧化碳還原反應（CO₂RR）作為一種有前景的二氧化碳減排和轉化策略，在過去幾十年中得到了廣泛的研究。

在本工作中，武漢大學Yueming Zhai，香港城市大學Bin Liu，中國科學院上海應用物理研究所Jing Zhou，蘇州科技大學Hong Bin Yang，深圳大學Chenliang Su通過改變鈷絡合物分子催化劑中鈷活性中心的構象，可以顯著地調節一氧化碳電化學還原合成甲醇的催化效率。

文章要點

1）在大量實驗研究和密度泛函理論計算的基礎上，研究表明，由于分子構象的變化，導致了鈷的3d軌道從低自旋態(S=1/2)到高自旋態(S=3/2)的電子重排，從而大大提高了CO還原反應的性能。

2）結果表明，在高自旋態的鈷絡合物上，CoR中間體的氫化加速，動力學同位素效應證實了高自旋態的鈷的加氫速率加快。進一步的自然布居分析和密度泛函理論計算表明，高自旋Co²⁺可以通過d_xz/d_yz?2π*鍵增強電子回饋，削弱*CO中的C-O鍵，促進CoR中間體的氫化。

參考文獻

Ding, J., Wei, Z., Li, F. et al. Atomic high-spin cobalt(II) center for highly selective electrochemical CO reduction to CH3OH. Nat Commun 14, 6550 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-42307-1

https://doi.org/10.1038/s41467-023-42307-1