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光催化CO₂還原為CH₄需要光敏劑和犧牲劑通過金屬基光催化劑提供足夠的電子和質子，而從副產物O₂中分離CH₄的應用較差。

在這里，中山大學歐陽剛鋒教授，Qing Tong，Yu-Xin Ye成功地合成了一種新型電子受體4，5，9，10-吡喃三酮(PT)的無金屬光催化劑，這是第一次實現了無金屬光催化CO₂制CH₄和易分離的H₂O₂。

文章要點

1）在非犧牲環境條件下(室溫，僅水)，甲烷生成量為10.6 mol.g^-1·h^-1，比已報道的無金屬光催化劑高出兩個數量級。

2）綜合的原位表征和計算揭示了一種多步反應機理，在該反應中，激發的PT中的長壽命氧中心自由基為CO₂的活化提供了一個中心，從而得到了穩定的環狀碳酸酯中間體，生成能較低。

3）這一關鍵中間體對隨后還原為CH₄產物的熱力學至關重要，電子選擇性高達90%。

這項工作為在非犧牲和無金屬條件下將二氧化碳光催化還原為易分離的甲烷的經濟可行性提供了新的見解。

參考文獻

Weixin Zou, et al, Metal-Free Photocatalytic CO2 Reduction to CH4 and H2O2 under Non-sacrificial Ambient Conditions，Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202313392

DOI：10.1002/anie.202313392

https://doi.org/10.1002/anie.202313392