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提高質(zhì)子的傳輸速度是提高半導體光電極水氧化反應動力學的關(guān)鍵，有鑒于此，中國科學院化學所章宇超等研究五種典型光電極（α-Fe₂O₃, BiVO₄, TiO₂, plasmonic Au/TiO₂, (Ni_1–xFe_xOOH)/Si）的水氧化反應的質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移（PCET），發(fā)現(xiàn)通過調(diào)節(jié)PCET能夠顯著提供半導體光催化劑的水氧化反應動力學。

主要內(nèi)容

（1）

通過H/D動力學同位素效應研究和原位光譜表征方法研究H₂O分子的反應速率，分析H₂O分子的反應速率結(jié)果發(fā)現(xiàn)幾種光電極材料都表現(xiàn)未曾預料的半階反應動力學。這種半階動力學說明催化反應過程遵循逐步的質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移，這個問題導致緩慢的水氧化反應。

研究發(fā)現(xiàn)修飾Ni_1–xFe_xOOH電催化劑能夠打破這種緩慢的反應動力學，使得水氧化反應表現(xiàn)正常的一階反應動力學，而且觀測發(fā)現(xiàn)更顯著的H/D動力學同位素效應，將水氧化反應的TOF提供一個數(shù)量級。

（2）

這項研究首次發(fā)現(xiàn)Ni_1–xFe_xOOH具有調(diào)節(jié)PCET的功能，反應速率分析結(jié)果說明，調(diào)節(jié)PCET動力學是改善半導體表面水氧化反應的重要方法。

參考文獻

Siqin Liu, Lei Wu, Daojian Tang, Jing Xue, Kun Dang, Hanbin He, Shuming Bai, Hongwei Ji, Chuncheng Chen, Yuchao Zhang*, and Jincai Zhao, Transition from Sequential to Concerted Proton-Coupled Electron Transfer of Water Oxidation on Semiconductor Photoanodes, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c09410

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c09410