高效、選擇性的不含貴金屬的催化劑引起了人們的廣泛關注。
在此,中國石油大學(北京)Zhenxing Li,Jiang Li,特拉華大學Dionisios G. Vlachos,中科大Ran Long通過將痕量鐵飽和吸附到沸石咪唑骨架-8 (ZIF-8)上,然后進行熱解,制備了鐵單原子催化劑。
文章要點
1)制備的鐵單原子催化劑的糠醛催化轉移加氫性能可與最先進的催化劑相媲美,并且比其他鐵催化劑高出四個數量級。
2)同位素標記實驗證明了分子間氫化物轉移機制。第一原理模擬、光譜計算和實驗以及動力學相關性表明,合成產生了吡咯 Fe(II)-plN3 作為活性中心,其靈活性通過缺陷從平面中拉出而表現出來,對于配置試劑和藥物至關重要。
3)該催化劑對多種底物進行化學選擇性催化,并具有獨特的特性,即與氫供體相比,酸性底物會阻礙化學反應。因此,這項工作為重要化學反應的無貴金屬單原子催化劑鋪平了道路。
參考文獻
An, Z., Yang, P., Duan, D. et al. Highly active, ultra-low loading single-atom iron catalysts for catalytic transfer hydrogenation. Nat Commun 14, 6666 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-42337-9
https://doi.org/10.1038/s41467-023-42337-9