電催化氮還原是一個極具挑戰的過程,需要實現高的氨產率和合理的法拉第效率。為了解決這一問題,江蘇科技大學Yang Fu、Yuan Aihua、南洋理工大學Edison Huixiang Ang通過在氮摻雜的碳纖維上原位錨定界面共生的超細MoO2納米顆粒來開發催化劑。
本文要點:
1) 通過優化熱處理條件,在MoO2納米顆粒之間產生了大量的晶界,這導致氧空位的比例增加。這反過來又改善了電子的轉移,從而產生了高活性的反應位點和有效的氮捕獲。由此產生的MoO2/C700催化劑優于商業MoO2催化劑,在1M KOH電解質中,該催化劑在?0.7 V下,NH3產率和法拉第效率分別為173.7μg h?1 mgcat?1和27.6%。
2) 原位X射線光電子能譜表征和密度泛函理論計算揭示了N2和氧空位的主要相互作用,并在氮和Mo(IV)之間產生電子轉移。所獲得的催化劑在60小時的連續電解過程中表現出優異的催化穩定性。
Xiu Zhong et.al Optimizing oxygen vacancies through grain boundary engineering to enhance electrocatalytic nitrogen reduction PNAS 2023
DOI: 10.1073/pnas.2306673120
https://doi.org/10.1073/pnas.2306673120