鋰枝晶的形成嚴重阻礙了全固態鋰金屬電池的實際應用。傳統觀點認為，枝晶在陽極處起始，然后生長為固體電解質（SE），而最近流行的觀點認為，Li+離子可以在電解質內的晶界（GBs）處直接還原，然后這些內部枝晶相互連接，導致短路失效。然而，內部晶界還是陽極界面主導枝晶的萌生仍存在爭議。清華大學Ma Weigang對具有代表性的Li6PS5Cl（LPSC）體系進行了第一性原理計算，以研究這兩種枝晶引發機制。
本文要點：
1) 結果表明，固體電解質界面（SEI）阻斷了電子泄漏，使內部Li+離子不太可能沉積。作者將從頭算分子動力學（AIMD）模擬與理論模型相結合，并發現陽極界面處枝晶形成的臨界電流密度（CCD）遠低于晶界處，這表明枝晶更容易在陽極處引發。
2) 該研究表明，枝晶的形成是由陽極引發的機制而不是由GB引發的機制控制的。這些發現表明，陽極界面是設計無枝晶電池的主要考慮因素，而不是GBs。
Zhengcheng Gu et.al Insights into the Anode-Initiated and Grain Boundary-Initiated Mechanisms for Dendrite Formation in All-Solid-State Lithium Metal Batteries Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202302945
https://doi.org/10.1002/aenm.202302945
