一氧化碳(CO)選擇性加氫生成高級醇(C2+OH)是生產高價值化學品的一種有前景的非石油途徑,其中對C-O裂解和C-C偶聯的精確調控非常重要,但仍然面臨巨大挑戰。
在此,中科院大連化物所鄧德會研究員,Liang Yu,廈門大學王野教授報道了通過鉀改性的富邊緣二硫化鉬(MoS2)催化劑實現了高選擇性CO加氫為C2-4OH,該催化劑可實現17%的高CO轉化率和45.2%的優異C2-4OH選擇性。
文章要點
1)實驗結果顯示,在240 °C和50 bar下氫化產物的性能優于之前報道的類似條件下的非貴金屬基催化劑。通過調節邊緣與基面的相對豐度,C2-4OH與甲醇的選擇性比可以從0.4翻轉到2.2。
2)機理研究表明,MoS2邊緣的硫空位不僅促進C-O裂解,而且促進C-C偶聯,從而促進碳鏈生長,而鉀通過與羥基的靜電相互作用促進醇的解吸,從而優先形成C2-4OH。
參考文獻
Hu, J., Wei, Z., Zhang, Y. et al. Edge-rich molybdenum disulfide tailors carbon-chain growth for selective hydrogenation of carbon monoxide to higher alcohols. Nat Commun 14, 6808 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-42325-z
https://doi.org/10.1038/s41467-023-42325-z