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Nature Commun:MoS2的邊緣位點(diǎn)調(diào)控CO選擇性加氫制備高級醇
納米技術(shù) 納米 2023-10-26

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CO選擇性加氫制備高級醇(C2+)是一條具有前景的制備高級化學(xué)品方法,該反應(yīng)的關(guān)鍵和挑戰(zhàn)問題是如何精確調(diào)控C-O化學(xué)鍵的切斷和C-C化學(xué)鍵偶聯(lián)。

有鑒于此,中國科學(xué)院大連化物所鄧德會、于良、廈門大學(xué)王野使用K修飾的豐富界面位點(diǎn)的MoS2催化劑進(jìn)行CO加氫反應(yīng),發(fā)現(xiàn)界面硫缺陷位點(diǎn)作為碳鏈生長的位點(diǎn),實(shí)現(xiàn)CO選擇性加氫制備C2-4有機(jī)醇,性能比其他非貴金屬催化劑的在相似反應(yīng)條件下的性能更好。

主要內(nèi)容

(1)

當(dāng)反應(yīng)溫度為240 ℃,壓力50 bar,能夠以高選擇性制備C2-4有機(jī)醇,CO的轉(zhuǎn)化率達(dá)到17 %,C2-4有機(jī)醇的選擇性達(dá)到45.2 %,這個性能比以往的非貴金屬催化劑性能更好

(2)

通過調(diào)控MoS2催化劑的邊緣位點(diǎn)/基面的比例,C2-4有機(jī)醇/甲醇的比例能夠在0.4~2.2之間調(diào)控。

反應(yīng)機(jī)理研究發(fā)現(xiàn),MoS2的邊緣硫缺陷位點(diǎn)能夠通過切斷C-O化學(xué)鍵和促進(jìn)C-C偶聯(lián)的方式促進(jìn)碳鏈生長,K通過羥基之間的靜電相互作用促進(jìn)有機(jī)醇分子脫附,因此實(shí)現(xiàn)了選擇性生成C2-4有機(jī)醇。

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參考文獻(xiàn)

Jingting Hu, Zeyu Wei, Yunlong Zhang, Rui Huang, Mingchao Zhang, Kang Cheng, Qinghong Zhang, Yutai Qi, Yanan Li, Jun Mao, Junfa Zhu, Lihui Wu, Wu Wen, Shengsheng Yu, Yang Pan, Jiuzhong Yang, Xiangjun Wei, Luozhen Jiang, Rui Si, Liang Yu, Ye Wang & Dehui Deng, Edge-rich molybdenum disulfide tailors carbon-chain growth for selective hydrogenation of carbon monoxide to higher alcohols. Nat Commun 14, 6808 (2023).

DOI: 10.1038/s41467-023-42325-z

https://www.nature.com/articles/s41467-023-42325-z


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