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原子配位結(jié)構(gòu)是調(diào)節(jié)單原子催化劑性能的有效策略，但是因為缺乏配位結(jié)構(gòu)對稱性和催化活性之間規(guī)律的理解，如何理性設計單原子催化劑的配位結(jié)構(gòu)的認識非常缺乏。

有鑒于此，悉尼大學趙慎龍、中國科學院高能物理所董俊才、中國計量大學李燦等通過微波加熱法制備平面不對稱CuN₃單原子電催化還原CO₂催化劑，將其命名為PSB-CuN₃。

主要內(nèi)容

（1）

制備的PSB-CuN₃單原子催化劑在-0.73 V vs. RHE的甲酸產(chǎn)物選擇性達到94.3 %，比結(jié)構(gòu)對稱的CuN₄催化劑的制備甲酸性能（-0.93 V vs. RHE，72.4 %）更好。將PSB-CuN₃構(gòu)筑流動相催化體系，在連續(xù)100 h工作過程中甲酸的選擇性一直能夠維持在94.4 %。

（2）

通過結(jié)構(gòu)表征、原位XAS和理論計算，驗證D_4h的平面對稱性被打破，催化劑形成不常見的dsp雜化結(jié)構(gòu)。揭示了催化活性和金屬中心位點微環(huán)境（配位數(shù)和結(jié)構(gòu)畸變）之間的強相關(guān)性，CuN₃結(jié)構(gòu)催化位點具有優(yōu)異的制備甲酸性能。這項研究工作有助于設計獨特對稱結(jié)構(gòu)的高性能單原子電催化劑。

參考文獻

Juncai Dong, Yangyang Liu, Jiajing Pei, Haijing Li, Shufang Ji, Lei Shi, Yaning Zhang, Can Li, Cheng Tang, Jiangwen Liao, Shiqing Xu, Huabin Zhang, Qi Li & Shenlong Zhao, Continuous electroproduction of formate via CO₂ reduction on local symmetry-broken single-atom catalysts. Nat Commun 14, 6849 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-42539-1

https://www.nature.com/articles/s41467-023-42539-1