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三組分脫氫偶聯(lián)反應(yīng)是鍛造新的C-N鍵和C-C鍵的重要而實(shí)用的方法。用單一催化體系實(shí)現(xiàn)高度一體化的脫氫偶聯(lián)功能化仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

在這里，鄭州大學(xué)臧雙全教授利用一個(gè)三齒的N-雜環(huán)卡賓配體合成了一個(gè)剛?cè)狁詈系你~簇合物[Cu₃(NHC)₃(PF₆)₃](Cu₃NC^(NHC))。

文章要點(diǎn)

1）殼層配體賦予Cu₃NC^(NHC)雙重屬性，包括剛性和靈活性，以提高活性和穩(wěn)定性。

2）Cu₃NC^(NHC)用于催化兩種高度一體化的脫氫偶聯(lián)轉(zhuǎn)化。機(jī)理研究和密度泛函理論表明，區(qū)域選擇性的提高源于Cu₃NC^(NHC)催化劑獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)，以及Cu₃NC^(NHC)催化劑的低過(guò)渡態(tài)。

這項(xiàng)工作突出了N-雜環(huán)卡賓在銅簇合物修飾中的重要性，為保護(hù)簇合物催化中心和增強(qiáng)催化性能提供了新的設(shè)計(jì)規(guī)則。

參考文獻(xiàn)

Jia, T., Li, YX., Ma, XH. et al. Atomically precise ultrasmall copper cluster for room-temperature highly regioselective dehydrogenative coupling. Nat Commun 14, 6877 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41467-023-42688-3