開發一種能夠在原子精度上控制活性、選擇性和穩定性之間的相互作用的電催化劑平臺仍然是一個巨大的挑戰。
在這里,中科大Zheng Meng,江海龍教授通過過渡金屬存在下四氰苯的環化反應合成了高結晶度的多金屬酞菁(pMPcs,M=Fe,Co,Ni,和Cu)。
文章要點
1)共軛、導電和穩定的骨架與精確安裝的金屬位置使pMPcs成為電化學催化中的一個獨特平臺,其中可調諧出現在遠程相互作用中。具有Co和Ni雙位的pCoNiPc的構建結合了pCoPc和pNiPc的優點,通過雙位的電子通信和前所未有的長原子間距的≥14化學鍵,實現了二氧化碳的電催化還原。
2)這種集成提供了優異的活性(電流密度,在H型和流動電池中分別為?16.0和?100 mA cm?2)、選擇性(CO法拉第效率,FECO=94%)和穩定性(>10h),使其成為性能最好的網狀材料之一。
參考文獻
Yi Zhang, et al, Conductive Covalent Organic Frameworks of Polymetallophthalocyanines as a Tunable Platform for Electrocatalysis, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c08594
https://doi.org/10.1021/jacs.3c08594