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超離子固體電解質(zhì)（SE）對(duì)于散裝固態(tài)電池（SSB）應(yīng)用至關(guān)重要。多組分SE最近因其良好的電荷傳輸特性而受到關(guān)注，然而，人們對(duì)構(gòu)型熵（ΔS_conf）如何影響離子電導(dǎo)率的透徹理解還缺乏。

在這里，武漢理工大學(xué)Shuo Wang，卡爾斯魯厄理工學(xué)院Florian Strauss成功合成了一系列富鹵素鋰銀汞礦，其通式為Li_5.5PS_4.5Cl_xBr_1.5?x(0≤x≤1.5)。

文章要點(diǎn)

1）利用中子粉末衍射和31P魔角旋轉(zhuǎn)核磁共振波譜，定量分析了陰離子亞晶格上的S^2?/Cl^?/Br^?占據(jù)。研究表明，無序?qū)︿囯x子動(dòng)力學(xué)有積極影響，導(dǎo)致Li_5.5PS_4.5Cl_0.8Br_0.7的室溫離子電導(dǎo)率為22.7 mS cm^?1（冷壓狀態(tài)下為9.6 mS cm^?1）（ΔS_conf=1.98R））。據(jù)我們所知，這是陰離子亞晶格的構(gòu)型熵與離子遷移率相關(guān)的第一個(gè)實(shí)驗(yàn)證據(jù)。

2）結(jié)果表明通過調(diào)整成分復(fù)雜程度可以提高陶瓷離子導(dǎo)體的離子電導(dǎo)率。此外，Li_5.5PS_4.5Cl_0.8Br_0.7SE允許單晶LiNi_0.9Co_0.06Mn_0.04O₂(s-NCM90)復(fù)合陰極在SSB電池中穩(wěn)定循環(huán)，這強(qiáng)調(diào)了雙取代鋰銀礦在實(shí)現(xiàn)高性能電化學(xué)儲(chǔ)能方面具有巨大的前景。

參考文獻(xiàn)

Shenghao Li, et al, High-Entropy Lithium Argyrodite Solid Electrolytes Enabling Stable All-Solid-State Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202314155

DOI: 10.1002/anie.202314155

https://doi.org/10.1002/anie.202314155