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催化臭氧化中的結構-活性關系仍不清楚，阻礙了對活性起源的理解。

在這里，武漢理工大學余家國教授，Shengwei Liu，Dehua Xia報告了使用一系列具有明確 M₁-N₃C₁（M：錳、鐵、鈷和鎳）活性位點的單原子催化劑催化臭氧化的活性趨勢。

文章要點

1）M₁-N₃C₁單元誘導局部極化的M-C鍵將臭氧分子捕獲到M原子上并作為催化臭氧化的電子穿梭機，表現出優異的催化活性（比商業二氧化錳至少高527倍）。

2）原位表征和理論計算相結合揭示了單金屬原子依賴性催化活性，表面原子氧反應性被確定為催化臭氧化中結構-活性關系的描述符。此外，表面過氧化物物質的解離勢壘被提議作為臭氧分解中結構-活性關系的描述符。

這些發現為設計高性能催化臭氧化催化劑提供了指導，并增強了對臭氧和甲硫醇整體控制的原子級機理理解。

參考文獻

Ma, D., Lian, Q., Zhang, Y. et al. Catalytic ozonation mechanism over M1-N3C1 active sites. Nat Commun 14, 7011 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-42853-8

https://doi.org/10.1038/s41467-023-42853-8