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最近，MacMillan等發展了一種光催化反應，能夠將醛與烯烴偶聯立體選擇性合成α-烷基羰基化合物。基于有機自由基中間體物種的氧化還原電極電勢，人們認為該反應的機理是通過醛與光催化劑和有機氫原子轉移過程實現的催化反應循環。有鑒于此，索邦大學Olivier Buriez、帝斯曼-芬美意Julie Quintaine等報道研究藍光催化丙醇與β-蒎烯偶聯反應機理。

主要內容：

（1）

當使用Ir(dF(CF₃)ppy)₂(dtbbpy)](PF₆)作為光催化劑，N-甲基-三氟乙胺作為烯胺前體，2,4,6-三異丙基苯硫醇作為氫轉移催化劑。使用循環伏安和恒電流電化學，研究催化反應的機理過程。表征了催化反應過程中間體物種的氧化還原電極電勢，比如Ir催化劑的基態以及激發態的氧化還原電極電勢；驗證丙醛和N-甲基三氟乙胺原位生成生成烯胺；建立了醛和胺之間的平衡濃度常數；說明激發態的Ir光催化劑能夠氧化烯胺；建立了光催化劑和HAT催化反應之間的關系。

（2）

通過電化學伏安法表征烯胺在三種催化劑變化過程的濃度變化規律，并且研究說明催化反應中的關鍵步驟。實驗得到的理論結果與氣相色譜分析結果都能夠支持Macmillan給出的機理。這項研究說明電化學表征技術成為一種非常有用的表征技術，能夠表征光催化活化Ir催化劑與光催化反應之間的規律。

參考文獻

Julie Quintaine*, Lionel Saudan, Francesco Santoro, Gilles Oddon, Eric Labbé, and Olivier Buriez*, Monitoring and Assessing Iridium-Promoted Photoredox Catalysis by Electrochemistry, ACS Catal. 2023, 13, 14894–14906

DOI: 10.1021/acscatal.3c04058

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c04058