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富勒烯轉化是構建富缺陷碳電催化劑的一條有效途徑，但決定缺陷狀態的碳鍵斷裂和重整仍然知之甚少。

在這里，華中科技大學Kun Guo，海南大學Xing Lu揭示了分解的富勒烯的空間鄰近性對鍵的重整和電催化性能產生了重要的影響。

文章要點

1）采用了一種反直覺的硬模板策略，通過焙燒浸漬的C₆₀來實現空間調諧的富勒烯重組，不僅在去除剛性二氧化硅球(～300 nm)之前，而且在移除剛性二氧化硅球之后也是如此。當被限制在SiO₂納米空穴中時，相鄰的C₆₀碎片形成sp3鍵，電子轉移不利，活性中心暴露。相反，沒有二氧化硅限制的自由碎片在邊緣重新連接，形成sp2雜化納米片，同時保留高密度的本征缺陷。

2）優化后的催化劑表現出良好的堿性氧還原性能，半波電位為0.82 V，通過4E?途徑。銅中毒證實了銅中毒的內在缺陷是真實的活性部位。密度泛函理論計算進一步證實，基面上的五邊形導致局域結構扭曲，從而顯著降低了O₂第一步解離的能壘。

這種空間調節的富勒烯結構也通過加熱限制在鎵液體和石英管中的C₆₀晶體來驗證。

參考文獻

Ning Li, et al, Fullerene Fragment Restructuring: How Spatial Proximity Shapes Defect-Rich Carbon Electrocatalysts, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c06456

https://doi.org/10.1021/jacs.3c06456